Tài liệu Tổng hợp vật liệu FexOy/ tro trấu và vai trò của chất mang trong hấp phụ Asen từ nước ngầm - Nguyễn Trung Thành: TAÏP CHÍ KHOA HOÏC ÑAÏI HOÏC SAØI GOØN Soá 24 (49) - Thaùng 01/2017
121
Tổng hợp vật liệu FexOy/ tro trấu và vai trò
của chất mang trong hấp phụ Asen từ nước ngầm
Synthesis of FexOy/activated rice husk ash materials and functional support of
activated rice husk ash toward Arsenic absorption from ground water
TS. Nguyễn Trung Thành
Trường Đại học An Giang
ThS. Phan Phước Toàn
Trường Đại học An Giang
Nguyen Trung Thanh, Ph.D.
The University of An Giang
Phan Phuoc Toan, M.Sc.
The University of An Giang
Tóm tắt
Trong nghiên cứu này, tro trấu (sau khi hoạt hóa bằng axit HF), được phát hiện như một vật liệu
composite tự nhiên (với thành phần hóa học cơ bản gồm cacbon và SiO2), đóng vai trò quan trọng để
nâng cao hiệu quả hấp phụ hóa học asen của các hạt nano oxit sắt trên bề mặt của nó. Kết quả thực
nghiệm cho thấy vật liệu FexOy/tro trấu có thời gian đạt cân bằng hấp phụ ngắn (15 phút) và vật liệu 5
KL.%(FeCl3)-FexOy/tro trấu cho hiệu quả hấp phụ asen ...
8 trang |
Chia sẻ: quangot475 | Lượt xem: 571 | Lượt tải: 0
Bạn đang xem nội dung tài liệu Tổng hợp vật liệu FexOy/ tro trấu và vai trò của chất mang trong hấp phụ Asen từ nước ngầm - Nguyễn Trung Thành, để tải tài liệu về máy bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
TAÏP CHÍ KHOA HOÏC ÑAÏI HOÏC SAØI GOØN Soá 24 (49) - Thaùng 01/2017
121
Tổng hợp vật liệu FexOy/ tro trấu và vai trò
của chất mang trong hấp phụ Asen từ nước ngầm
Synthesis of FexOy/activated rice husk ash materials and functional support of
activated rice husk ash toward Arsenic absorption from ground water
TS. Nguyễn Trung Thành
Trường Đại học An Giang
ThS. Phan Phước Toàn
Trường Đại học An Giang
Nguyen Trung Thanh, Ph.D.
The University of An Giang
Phan Phuoc Toan, M.Sc.
The University of An Giang
Tóm tắt
Trong nghiên cứu này, tro trấu (sau khi hoạt hóa bằng axit HF), được phát hiện như một vật liệu
composite tự nhiên (với thành phần hóa học cơ bản gồm cacbon và SiO2), đóng vai trò quan trọng để
nâng cao hiệu quả hấp phụ hóa học asen của các hạt nano oxit sắt trên bề mặt của nó. Kết quả thực
nghiệm cho thấy vật liệu FexOy/tro trấu có thời gian đạt cân bằng hấp phụ ngắn (15 phút) và vật liệu 5
KL.%(FeCl3)-FexOy/tro trấu cho hiệu quả hấp phụ asen cao gấp 1,2 và 6,3 lần tương ứng so với vật
liệu 5 KL.%(FeCl3)-FexOy/AC (than hoạt tính) và 20 KL.% FexOy/bentonite (NC-F20) tính trên một đơn
vị khối lượng sắt. Ngoài ra, vật liệu FexOy/tro trấu (có dung lượng hấp phụ ~14 mgAs/gFe) cũng thể
hiện tính cạnh tranh cao về hiệu quả hấp phụ asen đối với vật liệu đã có mặt trên thị trường (NC-F20).
Từ khóa: hấp phụ asen, nano oxit sắt, nước ngầm, tro trấu.
Abstract
In this study, rice husk ash (after activation by HF acid), is discovered as a natural composite material
(including carbon and SiO2 etc.), plays an important role to enhance arsenic chemical absorption of iron
oxide nanoparticles. The experimental results showed that short time of arsenic absorption equilibrum
was observed for FexOy/RHA materials (15 minutes); 5 wt.% (FeCl3) loading of FexOy on RHA
surface proposed very high arsenic adsorption capacity and respectively 1.2, 6.3 folds higher than
those of 5 wt.% (FeCl3)-FexOy/activated carbon and 20 wt.% (FeCl3)-FexOy/bentonite (NC-F20)
adsorbents, with calculations basically on the same amount of iron ions. In addition, FexOy/RHA
material (arsenic adsorption capacity of ~14 mgAs/gFe) also showed highly competitive arsenic
adsorption to NC-F20 - commercial adsorbent.
Keywords: arsenic adsorption, iron oxide nanoparticles, groundwater, activated rice husk ash.
1. Giới thiệu
Ô nhiễm asen được xem là một vấn đề
nóng bỏng không những ở các khu vực
nông thôn mà còn ở các thành phố lớn của
122
Việt Nam như Thủ đô Hà Nội và Thành
phố Hồ Chí Minh [1]. Các ảnh hưởng của
asen đến sức khỏe con người đã từng được
ghi nhận như sừng hóa da, ung thư da, tiểu
đường, v.v... [1, 2]. Do đó, việc loại bỏ
asen trong nước là rất cần thiết để bảo vệ
sức khỏe cho người sử dụng.
Để loại bỏ asen trong môi trường
nước, các phương pháp xử lý hóa học, hóa
lý và hóa sinh thường được áp dụng như:
oxi hóa/kết tủa, đông tụ/kết tủa, điện phân,
hấp phụ, trao đổi ion, v.v...[3-6]. Trong đó,
phương pháp hấp phụ được đánh giá cao và
sử dụng phổ biến để loại bỏ asen; bởi chi
phí thấp, có khả năng loại bỏ asen ở nồng
độ cao, chất hấp phụ có thể tái sử dụng
nhiều lần và ít tạo ra chất độc hại sau quá
trình xử lý [6, 7]. Tuy nhiên, thời gian cho
quá trình hấp phụ hóa học asen đạt cân
bằng được diễn ra rất chậm [5]. Những
nghiên cứu gần đây cho thấy các vật liệu
nano trên cơ bản là oxit sắt được gắn trên
bề mặt chất mang cho hiệu quả hấp phụ
asen rất tốt [3, 5, 7]. Điều này đòi hỏi chất
mang phải có diện tích bề mặt lớn và tương
tác mạnh với các hạt này. Do đó việc chế
tạo vật liệu tiên tiến trong hấp phụ asen vẫn
đang thu hút sự quan tâm của nhiều nhà
khoa học.
Ở Việt Nam cũng như một số nước có
nền nông nghiệp phát triển, vỏ trấu thường
dùng để cung cấp nhiệt lượng cho một số
ngành công nghiệp khác như sản xuất điện,
nung gạch, cô đặc đường, v.v... Chính vì
vậy, một lượng tro trấu khổng lồ được tạo
ra và việc ô nhiễm môi trường từ tro trấu là
điều không tránh khỏi. Được biết tro trấu là
một loại composite tự nhiên giữa cacbon
và các oxit khác (trong đó SiO2 có tỷ lệ cao
nhất). Gần đây, việc chế tạo vật liệu hấp
phụ từ tro trấu bằng phương pháp ăn mòn
hóa học với axit HF đã được nghiên cứu
thành công và cho hiệu quả hấp phụ cao
đối với metyl da cam ở điều kiện pH trung
tính [8]. Nhận thấy rằng tro trấu sau khi
hoạt hóa có thể thỏa mãn các yêu cầu cần
thiết của chất mang như diện tích bề mặt
riêng lớn (~ 410 m2/g) và có thể tạo ra lực
liên kết mạnh với oxit sắt bởi oxit silic
chứa trong tro trấu [9]. Do đó, trong nghiên
cứu này, tro trấu sau hoạt hóa được thử
nghiệm với vai trò là chất mang cho các
hạt oxit sắt với hy vọng tìm ra vật liệu mới
để loại bỏ asen từ nước ngầm.
2. Vật liệu và phương pháp
2.1. Hóa chất
Axit clohydric xuất xứ Trung Quốc;
axit flohydric, NaOH, FeCl3.6H2O được
cung cấp bởi công ty Merck; nước khử ion
(DI) được sử dụng trong quá trình tổng hợp
chất hấp phụ. KBr, các dung dịch chuẩn
asen và sắt (cung cấp bởi công ty Merck)
được sử dụng trong các phân tích đặc trưng
của vật liệu và đánh giá hàm lượng asen
trong các thí nghiệm. Vật liệu NC-F20 (20
KL.% oxit sắt/Bentonite) được mua từ
Công ty TNHH Thương mại Dịch vụ Thiết
bị Khoa học CNT (237/22/10, đường Phạm
Văn Chiêu, phường 14, quận Gò Vấp,
thành phố Hồ Chí Minh, Việt Nam).
2.2. Mẫu nước ngầm
Mẫu nước ngầm nhiễm asen được lấy
từ giếng khoan có độ sâu ~ 20 m tại thị trấn
Chợ Vàm, huyện Phú Tân, tỉnh An Giang.
Trước khi phân tích chất lượng nước, các
yêu cầu lưu trữ đối với mẫu nước ngầm
được thực hiện theo hướng dẫn của TCVN
6663-3:2008 (Chất lượng nước-Lấy mẫu-
Hướng dẫn bảo quản và xử lý mẫu) và
TCVN 6663-11:2011 (Chất lượng nước-
Lấy mẫu-Hướng dẫn lấy mẫu nước ngầm).
Cụ thể là 3 mL dung dịch HNO3 63% cho
vào các mẫu nước ngầm (1 lít) để đạt pH =
3 và được bảo quản ở điều kiện 5oC.
123
2.3. Tổng hợp vật liệu FexOy/RHA
2.3.1. Tổng hợp chất mang từ tro trấu
Tro trấu thô (tro đen) được thu nhận từ
các lò đốt gạch tại huyện Chợ Mới, tỉnh An
Giang. Tro trấu tươi (nguyên liệu cho quá
trình sản xuất chất mang) thu được bằng
cách rửa tro trấu thô (vài lần với nước DI)
và sấy khô ở nhiệt độ 110oC qua đêm. Quá
trình hoạt hóa tro trấu bằng phương pháp
ăn mòn hóa học với dung dịch HF 10% thể
tích. Cụ thể là một hỗn hợp gồm 20 gam
tro trấu tươi và 800 mL dung dịch HF 10%
thể tích được khuấy trộn liên tục ở nhiệt độ
phòng. Sau 30 phút khuấy trộn, chất rắn
được tách ra bằng cách lọc và rửa nhiều lần
với nước DI. Tro trấu đã hoạt hóa (RHA)
thu được bằng cách sấy chất rắn này ở
nhiệt độ 110oC qua đêm.
2.3.2. Tổng hợp vật liệu FexOy/RHA;
FexOy/AC
Các hạt nano oxit sắt được gắn lên bề
mặt của RHA (hoặc AC) bằng phương
pháp tẩm. Ở đây, FeCl3.6H2O được sử
dụng để tổng hợp các hạt nano oxit sắt.
Phương pháp được mô tả cơ bản như sau:
đối với mẫu 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA,
100 mL hỗn hợp huyền phù được tạo thành
từ dung dịch (83,23 mg) FeCl3.6H2O và (~
950 mg) RHA, được khuấy trộn liên tục ở
nhiệt độ 70oC. Sản phẩm rắn thu được ở
cuối quá trình bốc hơi nước này. Tiếp theo,
mẫu rắn này được sấy ở 110oC qua đêm.
Cuối cùng vật liệu thu được sau quá trình
nung 4 giờ ở 450oC.
Đối với các mẫu 10 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA, 15 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA
và 20 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA được tổng
hợp tương tự theo quy trình trên với tỷ lệ
khối lượng FeCl3 được tẩm tương ứng là
10%, 15% và 20%. Vật liệu FexOy/AC
cũng được tổng hợp tương tự nhưng thay
RHA bằng AC.
2.4. Thực nghiệm hấp phụ asen từ
nước ngầm
Các mẫu vật liệu FexOy/RHA,
FexOy/AC, FexOy/bentonite được khảo sát
trực tiếp trên mẫu nước ngầm thực tế (nồng
độ As ban đầu xác định 100 µg/L) ở các
điều kiện cố định như: thể tích nước ngầm
50 mL; lượng chất hấp phụ là 50 mg (đối
với các thí nghiệm xác định pH và thời
gian tiếp xúc thích hợp) và 10 mg (đối với
các thí nghiệm xác định dung lượng hấp
phụ). Sau thời gian hấp phụ, chất hấp phụ
được tách ra bằng cách lọc với giấy lọc
Whatman 41 và dung dịch sau lọc được
phân tích hàm lượng asen để đánh giá hiệu
quả hấp phụ. Lưu ý rằng: các hạt vật liệu
được nghiền và qua rây 0,02 mm.
2.5. Xác định nồng độ ion asen và sắt
Nồng độ asen trong các thí nghiệm hấp
phụ asen và hàm lượng sắt trong các mẫu
FexOy/RHA và FexOy/AC được xác định
bằng phương pháp phát xạ ngọn lửa với
máy ICP (Industively coupled plasma;
iCap-6000, Thermal).
2.6. Phân tích đặc trưng của mẫu
Các phổ nhiễu xạ tia X của các mẫu
được thực hiện với máy D2 Phaser XRD
300W, bước góc quay là 0,05o, bước thời
gian 30s sử dụng nguồn phát xạ là Cu Kα
(λ= 1,5406 Å). Hình dạng và kích thước
hạt của RHA; FexOy/RHA và FexOy/AC
được chụp ảnh bằng kính hiển vi điện tử
quét (SEM) và kính hiển vi điện tử truyền
qua (TEM). Đặc trưng thành phần hóa học
bề mặt của các mẫu được thực hiện bằng
phương pháp quang phổ hồng ngoại
(FTIR) trên máy Alpha –Bruker.
3. Kết quả và thảo luận
3.1. Các đặc trưng của vật liệu
FexOy/RHA
Trong nghiên cứu này, các hạt oxit sắt
được gắn lên trên bề mặt của RHA bằng
124
phương pháp tẩm với các hàm lượng sắt
tẩm khác nhau. Hình ảnh của các mẫu vật
liệu được thể hiện trong Hình 1.
Hình 1. Hình ảnh các mẫu vật liệu, gồm
có: tro trấu tươi; RHA; 5 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA; 10 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA; 15 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA
và 20 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA
Đặc trưng hình học của các mẫu
FexOy/RHA và FexOy/AC được quan sát
bằng kính hiển vi điện truyền qua – TEM
(Hình 2). Kết quả cho thấy các hạt oxit sắt
đã được gắn lên trên bề mặt của RHA và
than hoạt tính. Nhìn chung, các hạt oxit sắt
phân tán đều trên bề mặt các chất mang và
có kích thước 20÷50 nm; kích thước các
hạt oxit sắt không có sự khác biệt lớn giữa
các mẫu trên cả chất mang tro trấu và than
hoạt tính (dựa vào phổ XRD). Các hạt oxit
sắt phân tán tốt trên bề mặt RHA.
Hình 2. Ảnh TEM của vật liệu 5 KL.%
(FeCl3)-FexOy/RHA (hình A) và 5 KL.%
(FeCl3)-FexOy/AC (hình B)
Phổ FTIR của các vật liệu FexOy/RHA
(Hình 3) cho thấy có sự thay đổi đáng kể
của các peak ở các vị trí số sóng 630; 1000;
1188; 1700 cm
-1. Đối với peak ở số sóng
630 cm
-1
tương ứng với dao động Fe-O-Fe
[10] và các peak ở số sóng 1000 và 1188
cm
-1
tương ứng với dao động của SiO2 [10]
được tìm thấy đối với mẫu có nồng độ tẩm
sắt cao (15 và 20 KL.% (FeCl3)) nhưng
không thấy đối với các mẫu có nồng độ
tẩm sắt thấp (0; 5 và 10 KL.% (FeCl3)).
Điều này cần nhiều kỹ thuật phân tích tiên
tiến để giải thích vấn đề này. Đối với peak
ở số sóng 1700 cm-1 tương ứng với dao
động –OH [11], cường độ peak tăng dần
tương ứng với hàm lượng sắt (FeCl3) được
tẩm tăng từ 0 20 KL.% (FeCl3). Điều này
có thể do quá trình hydroxit hóa của các
oxit sắt.
Phổ nhiễu xạ tia X của các vật liệu
FexOy/RHA (Hình 4) cho thấy các oxit sắt
trên chất mang RHA thu được là hỗn hợp
của các oxit sắt (II) và oxit sắt (III). Đồng
thời, kết quả cũng xác nhận sự tồn tại của
hợp chất Fe2SiO4 ở vị trí 2θ-32
o
[12]. Đây
là một dạng spinel của hỗn hợp hai oxit sắt
(II) và SiO2. Điều này có thể là các ion sắt
(III) khuếch tán và thay thế các vị trí silic
trong nút mạng phân tử (do các nguyên tử
silic đã phản ứng với HF); và cuối cùng bị
khử bởi sự đứt gãy liên kết Si-H ở nhiệt độ
cao. Cường độ peak XRD của Fe2SiO4 (2θ-
32
o) giảm dần khi hàm lượng sắt được tẩm
càng cao. Các hiện tượng này không được
tìm thấy đối với mẫu FexOy/cacbon [13].
Hình 3. Phổ FTIR của các vật liệu
FexOy/RHA
125
Hình 4. Phổ nhiễu xạ tia-X của RHA và
FexOy/RHA. Trong đó, SiO2-JCPDS-
No.2:01-089-1668; Fe2O3-JCPDS-No.2:00-
043-1312 và FeO-JCPDS-No.2:01-
0862316
3.2. Hoạt tính hấp phụ asen của vật liệu
FexOy/RHA
3.2.1. Ảnh hưởng của điều kiện pH
Kết quả (Hình 5) cho thấy rằng vật
liệu FexOy/RHA có khả năng hấp phụ cao
đối với các ion asen trong nước ngầm;
trong đó, khoảng pH cho hiệu quả hấp phụ
asen cao nhất là 6 9. Điều này rất thuận
lợi cho quá trình triển khai ứng dụng vật
liệu FexOy/RHA vào thực tiễn trong quá
trình xử lý nước nhiễm asen.
Hình 5. Ảnh hưởng của giá trị pH ban đầu
đến khả năng hấp phụ asen từ nước ngầm
(điều kiện thí nghiệm: 50 mg mẫu 15
KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA, 50 mL nước
ngầm, thời gian tiếp xúc 30 phút)
3.2.2. Ảnh hưởng của thời gian tiếp xúc
Kết quả (Hình 6) cho thấy vật liệu
FexOy/RHA đạt đến trạng thái cân bằng
hấp phụ asen trong một khoảng thời gian
rất ngắn, khoảng 15 phút. Sự tiến nhanh
đến trạng thái cân bằng có thể là do diện
tích tiếp xúc lớn giữa các cấu tử asen trong
nước và tâm hấp phụ trên bề mặt vật liệu;
điều này có thể đạt được do kích thước
nano của các oxit sắt và diện tích bề mặt
riêng lớn của chất mang tro trấu sau quá
trình hoạt hóa bằng axit HF. Ngoài ra, sự
tiến nhanh đến trạng thái cân bằng cũng có
thể do tích điện tích dương trên bề mặt oxit
sắt, được tạo ra từ tương tác mạnh giữa
RHA và oxit sắt.
Hình 6. Ảnh hưởng của thời gian tiếp xúc
đến khả năng hấp phụ asen từ nước ngầm
(điều kiện thí nghiệm: 50 mg mẫu 15
KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA, 50 mL nước
ngầm, pH 7)
3.2.3. Ảnh hưởng của hàm lượng
FeCl3 được tẩm
Các kết quả (Hình 7) cho thấy khi tính
trên một đơn vị vật liệu hấp phụ, hoạt tính
hấp phụ asen tăng dần khi tăng hàm lượng
FexOy trên bề mặt RHA (từ 0 10 KL.%
(FeCl3)) nhưng sau đó lại giảm hiệu quả
hấp phụ asen khi tiếp tục tăng hàm lượng
FexOy trên bề mặt RHA (từ 15 20 KL.%
(FeCl3)). Điều này có thể giải thích như
126
sau: đối với các mẫu có hàm lượng FexOy
tẩm thấp thì việc tăng hàm lượng FexOy là
tương đương với việc tăng số lượng tâm
hấp phụ asen. Tuy nhiên, đối với các mẫu
có hàm lượng FexOy tẩm cao thì việc tăng
hàm lượng FexOy là tương đương với việc
giảm diện tích tiếp xúc giữa vật liệu và các
cấu tử asen trong nước ngầm; bởi vì diện
tích bề mặt riêng của oxit sắt nhỏ hơn diện
tích bề mặt riêng của chất mang (RHA).
Do vậy, hoạt tính hấp phụ có thể sắp xếp
theo thứ tự như sau: 10 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA > 15 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA > 20 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA > 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA
> 0 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA.
Hình 7. Ảnh hưởng của hàm lượng sắt
được tẩm đến hoạt tính hấp phụ asen của
vật liệu FexOy/RHA (điều kiện thí nghiệm:
10 mg vật liệu, 50 mL nước ngầm,
thời gian tiếp xúc 15 phút, pH 7)
Tuy nhiên, khi tính dung lượng As bị
hấp phụ trên cơ bản một đơn vị khối lượng
ion sắt thì trật tự hoạt tính hấp phụ As của
các vật liệu có sự thay đổi nhỏ: 5 KL.%
(FeCl3)-FexOy/RHA > 10 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA > 15 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA > 20 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA. Lưu ý rằng, trong phần này
vật liệu 0 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA
không được xét trong dãy thứ tự hoạt tính
hấp phụ này; bởi vì mẫu vật liệu này là tro
trấu sau quá trình hoạt hóa (RHA, không
có oxit sắt trên bề mặt chất mang) và cũng
được xem là mẫu đối chứng. Sự thay đổi
trật tự trên có thể là do sự giảm tương tác
điện tử của chất mang và các hạt nano oxit
sắt. Quá trình này được hình thành từ lực
tương tác mạnh giữa oxit trong chất mang
(SiO2 trong tro trấu) và oxit sắt [14]. Chính
tương tác giữa SiO2 (chất mang) - FexOy đã
tích điện dương trên bề mặt các oxit sắt
(các electron dịch chuyển từ các hạt oxit
sắt về SiO2 chất mang) như được minh họa
trong Hình 8. Nhưng lực tương tác giữa
chất mang oxit và oxit sắt sẽ giảm khi bề
dầy của lớp oxit sắt (hàm lượng oxit sắt)
trên bề mặt chất mang tăng. Ngoài ra, mẫu
2 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA cũng được
tổng hợp. Tuy nhiên, kết quả kiểm tra hoạt
tính hấp phụ asen của mẫu 2 KL.%
(FeCl3)-FexOy/RHA (không đưa kết quả
vào báo cáo) cho hiệu quả hấp phụ asen
thấp hơn so với mẫu 5 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA. Điều này có thể là do số
lượng tâm sắt hấp phụ asen của mẫu 2
KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA thấp hơn mẫu 5
KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA.
Hình 8. Mô tả tương tác mạnh giữa chất
mang oxit và oxit sắt [15]
127
Để thấy được vai trò đặc biệt của chất
mang RHA và chứng minh vật liệu
FexOy/RHA có hiệu quả hấp phụ cao đối
với asen, cạnh tranh đối với các vật liệu
trên thị trường thì các thí nghiệm đối
chứng là rất cần thiết. Ở đây, các vật liệu
FexOy/AC (than hoạt tính) và NC-F20 (20
KL.% FexOy/Bentonite-Việt Nam) được sử
dụng vào mục đích này. Các kết quả (Hình
9) cho thấy vật liệu 5 KL.% (FeCl3)-
FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ asen cao
nhất. Điều này có thể giải thích như sau:
Vật liệu 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/AC cho
hoạt tính thấp hấp phụ asen thấp hơn so với
5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA có thể là thiếu
lực tương tác oxit sắt và chất mang (lực
tương tác giữa cacbon và kim loại hoặc
oxit kim loại là rất yếu). Kết quả là không
làm thay đổi điện tích trên bề mặt oxit sắt.
Vật liệu NC-F20 (20 KL.% (FeCl3)-
FexOy/Bentonite) cho hoạt tính hấp phụ
asen thấp nhất, điều này có thể là chất
mang bentonite thường có diện tích bề mặt
riêng (< 200 m
2
/g) nhỏ hơn than hoạt tính
và tro trấu sau hoạt hóa; đồng thời vật liệu
bentonite được biết là một vật liệu
alumosilicat được tạo thành bởi hỗn hợp
oxit silic và oxit nhôm; và có cấu trúc lớp.
Do đó sự có mặt của oxit nhôm có thể làm
giảm cường độ rút electron từ oxit sắt về
chất mang oxit (để giải thích điều này cần
có những nghiên cứu sâu hơn).
Ngoài ra, Zhong và cộng sự (2006) đã
nghiên cứu tổng hợp vật liệu nano oxit sắt
và cho thấy vật liệu có khả năng hấp phụ
7,6 mgAs/gFe [16]. Vì vậy, vật liệu
FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ asen cao
hơn so với nano oxit sắt (không có chất
mang) có thể do hiệu ứng tương tác mạnh
của chất mang và oxit sắt mang lại.
Hình 9. So sánh hiệu quả hấp phụ asen của
oxit sắt trên các chất mang khác nhau
(điều kiện thí nghiệm: 10 mg vật liệu,
50 mL nước ngầm, thời gian tiếp xúc
15 phút, pH 7)
4. Kết luận
Chất mang RHA và các vật liệu
FexOy/RHA đã được tổng hợp thành công
và cũng được đặc trưng bằng các phân tích
hiện đại như TEM, SEM, FTIR, XRD. Các
vật liệu FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ
cao đối với asen từ nước ngầm; trong đó
mẫu 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA cho hiệu
quả hấp phụ asen cao nhất khi tính trên cơ
bản một đơn vị khối lượng ion sắt (~14
mgAs/gFe). Ở đây, vai trò của RHA (tro
trấu sau hoạt hóa) đã được thể hiện rõ trong
việc nâng cao hiệu quả và giảm thời gian
đạt cân bằng hấp phụ asen (~15 phút); như
là cung cấp một bề mặt lớn giúp phân bố
tốt các hạt nano oxit sắt; đóng vai trò một
chất khử để khử một phần sắt (III) về sắt
(II); tăng điện tích dương trên bề mặt các
oxit sắt nhờ vào tương tác mạnh giữa oxit
sắt và các oxit trong chất mang. Nhìn
chung, vật liệu FexOy/RHA có thể được
đánh giá là một dạng vật liệu mới có tính
cạnh tranh cao đối với vật liệu NC-F20
thương mại và là một vật liệu hấp phụ đầy
triển vọng để triển khai áp dụng thực tế./.
128
TÀI LIỆU THAM KHẢO
1. Dang Ngoc Chanh, Vu Trong Thien, Dang
Minh Ngoc và Nguyen Qui Hoa, (2010).
Investigating Arsenicosis Cases in An Giang
Province. Journal of Medicine-Ho Chi Minh
City, 14(2), p. 140-146.
2. Trần Thị Thanh Hương và Lê Quốc Tuấn
(2010), “Cơ chế gây độc Asen và khả năng
giải độc asen của vi sinh vật”, Hội thảo Môi
trường và Phát triển bền vững, ngày 18-20
tháng 06 năm 2010, Vườn Quốc gia Côn
Đảo, tr. 82-92.
3. Gupta A., M. Yunus and N.
Sankararamakrishnan, (2013). Chitosan-and
Iron–Chitosan-Coated Sand Filters: A Cost-
Effective Approach for Enhanced Arsenic
Removal. Industrial & Engineering
Chemistry Research, 52(5), p. 2066-2072.
4. Lê Hoàng Việt, Nguyễn Hữu Chiếm, Huỳnh
Long Toản và Phan Thanh Thuận (2013),
“Xử lý nước dưới đất ô nhiễm arsenic qui
mô hộ gia đình”, Tạp chí Khoa học Trường
Đại học Cần Thơ, 25(A), tr. 36-43.
5. Chang-Yan Cao, Jin Qu, Wen-Sheng Yan,
Jun-Fa Zhu, Zi-Yu Wu, and Wei-Guo Song,
(2012). Low-Cost Synthesis of Flowerlike
α-Fe2O3 Nanostructures for Heavy Metal
Ion Removal: Adsorption Property and
Mechanism. Langmuir, 28(9), p. 4573-4579.
6. Nguyễn Trung Thành, Vũ Thị Đan Thanh và
Phan Phước Toàn (2014), “Giải pháp thích
hợp để loại bỏ asen trong nước ngầm tại các
vùng nông thôn Việt Nam”, Tạp chí Khoa
học Trường Đại học Cần Thơ, 33(A),
tr. 101-108.
7. Addo Ntim, S. and S. Mitra, (2011).
Removal of Trace Arsenic to Meet Drinking
Water Standards Using Iron Oxide Coated
Multiwall Carbon Nanotubes. Journal of
Chemical & Engineering Data, 56(5),
p. 2077-2083.
8. Nguyễn Trung Thành, Nguyễn Thùy Trang,
Lâm Thành Trí, Hồ Nguyễn Thy Thy và Lê
Ngọc Hăng (2010), “Nghiên cứu ứng dụng
tro trấu từ lò đốt gạch thủ công làm chất hấp
phụ metyl da cam”, Hội thảo quốc tế Giáo
dục và Môi trường. Đại học Hoa Sen và Đại
học An Giang.
9. Phan Phước Toàn, Nguyễn Trung Thành và
Ngô Thụy Diễm Trang, (2016), “Đặc trưng
và khả năng hấp phụ metyl da cam của tro
trấu hoạt hóa”, Tạp chí Khoa học Trường
Đại học Cần Thơ, 42(A), tr. 50-57.
10. Shen M., Cai H., Wang X., Cao X., Li K.,
Wang S.H., Guo R., Zheng L., Zhang G., and
Shi X., (2012). Facile One-Pot Preparation,
Surface Functionalization, and Toxicity Assay
of APTS-Coated Iron Oxide Nanoparticles.
Nanotechnology, 23(10), p. 105601.
11. Sharma G. and P. Jeevanandam, (2013).
Synthesis of Self-Assembled Prismatic Iron
Oxide Nanoparticles by a Novel Thermal
Decomposition Route. RSC Advances (Royal
Society of Chenmistry), 3(1), p. 189-200.
12. Chanéac C., E. Tronc and J.P. Jolivet,
(1995). Thermal Behavior of Spinel Iron
Oxide-Silica Composites. Nanostructured
Materials, 6(5–8), p. 715-718.
13. Longlong Geng, Xiuyan Zhang, Wenxiang
Zhang, Mingjun Jiaa and Gang Liu, (2014).
Highly Dispersed Iron Oxides on Mesoporous
Carbon for Selective Oxidation of Benzyl
Alcohol with Molecular Oxygen. Chemical
Communications, 50(22), p. 2965-2967.
14. Carl R. F. Lund and J. A. Dumesic, (1981).
Strong Oxide-Oxide Interactions in Silica-
Supported Magnetite Catalysts. 1. X-ray
Diffraction and Miissbauer Spectroscopy
Evidence for Interaction. The Journal of
Physical Chemistty, 85(21), p. 3175-3180.
15. Francesco Arena, Giorgio Gatti, Gianmario
Martra, Salvatore Coluccia, Lorenzo
Stievano, Lorenzo Spadaro, Pio Famulari,
Adolfo Parmaliana, (2005). Structure and
Reactivity in The Selective Oxidation of
Methane to Formaldehyde of Low-Loaded
FeOx/SiO2 Catalysts. Journal of Catalysis,
231, p. 365-380.
16. Zhong L.S., J.S. Hu, H.P. Liang, A.M. Cao,
W.G. Song and L.J. Wan, (2006). Self-
Assembled 3D Flowerlike Iron Oxide
Nanostructures and Their Application in
Water Treatment. Advanced Materials,
18(18), p. 2426-2431.
Ngày nhận bài: 18/10/2016 Biên tập xong: 15/01/2017 Duyệt đăng: 20/01/2017
Các file đính kèm theo tài liệu này:
- 144_8259_2215196.pdf