Nghiên cứu mở rộng vạch phổ raman trong môi trường khí h2 chứa trong sợi quang tử lõi rỗng - Thái Doãn Thanh

Nghiên cứu khoa học công nghệ Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 59, 02 - 2019 161 NGHIÊN CỨU MỞ RỘNG VẠCH PHỔ RAMAN TRONG MÔI TRƯỜNG KHÍ H2 CHỨA TRONG SỢI QUANG TỬ LÕI RỖNG Thái Doãn Thanh1, Hồ Quang Quý1,2, Nguyễn Mạnh Thắng2,* Tóm tắt: Sợi quang tử lõi rỗng (HC-PCF) cho phép thực hiện bơm laser cường độ cao tại công suất thấp và giam chặt khí hoạt chất Raman bên trong lõi rỗng. Tuy nhiên, việc giam chặt các phân tử khí bên trong lõi rỗng có thể gây ảnh hưởng tới độ rộng vạch phổ Raman. Bài báo này nghiên cứu ảnh hưởng của áp suất, bán kính lõi rỗng tới độ rộng vạch phổ Raman trong môi trường khí H2 được chứa bởi HC-PCF. Kết quả chỉ ra rằng trong vùng áp suất thấp thì sự mở rộng vạch phổ trong tán xạ Raman chủ yếu gây ra do va chạm của các phân tử khí với thành của lõi rỗng. Từ khóa: Độ rộng vạch phổ Raman; Tán xạ Raman cưỡng bức (SRS); Raman khí H2; HC-PCF. 1. MỞ ĐẦU Sợi quang tử lõi rỗng (HC-PCF) hoạt động dựa trên cơ chế vùng cấm quang tử hai chiều (2D). Nó có thể hoạt động như hệ dẫn sóng ưu việt với nhiều tính năng vượt trội như: mất mát thấp, chiều dài ương tác không bị giới hạn bởi nhiễu xạ, ánh sáng và khí hoạt chất bị giam chặt trong lõi rỗng với bán kính hiệu dụng chỉ vài µm, có thể thay đổi được cửa sổ truyền [1]. Những đặc tính vượt trội này làm cho hiệu suất chuyển đổi tần số Raman xấp xỉ hiệu xuất lượng tử, tạo được dải tần số comb Raman siêu rộng..v.v. [2-5]. Tuy nhiên việc giam chặt các phân tử khí bên trong lõi rỗng có thể gây thay đổi độ rộng vạch phổ Raman do các yếu tố như áp suất khí, hiệu ứng Doppler, bởi va chạm giữa các phân tử khí và các phân tử khí với thành của lõi rỗng bên trong của HC-PCF. Các hiệu ứng này trở nên đặc biệt đáng kể tại áp suất khí thấp (< 1bar) khi đó độ dài di chuyển tự do trung bình xấp xỉ với bán kính của lõi rỗng của HC-PCF. Tuy nhiên, ảnh hưởng này vẫn chưa được nghiên cứu đầy đủ cho đến nay [6,7], điều này có thể do chưa chế tạo được bình chứa với ưu điểm và kích thước như là HC-PCF. Sự mở rộng vạch phổ gây ảnh hưởng đến những ứng dụng yêu cầu độ kết hợp cao như tạo xung cực ngắn từ dải tần số comb, chế độ tán xạ Raman nhanh [8-11]. Do đó, nghiên cứu những yếu tố ảnh hưởng đến độ rộng phổ Raman như áp suất khí, bán kính lõi rỗng của sợi quang là cần thiết. Mặt khác, nghiên cứu độ rộng phổ Raman cũng cho phép chúng ta biết những thông tin quan trọng của môi trường tán xạ như là các lực nội phân tử, tốc độ phân hủy của kết hợp và mật độ nghịch đảo cư chú của hệ phân tử hoạt chất Raman. Trong bài báo này, chúng tôi sẽ dự đoán, tính toán ảnh hưởng của áp suất khí hoạt chất Raman, bán kính lõi sợi HC- PCF đến sự thay đổi độ rộng của vạch phổ Raman dao động quay trong môi trường khí H2. 2. LÝ THUYẾT MỞ RỘNG VẠCH PHỔ RAMAN TRONG MÔI TRƯỜNG KHÍ CHỨA BỞI HC-PCF Sự phụ thuộc của hình dạng và độ rộng của vạch phổ Raman vào mật độ khí hoạt chất là khá phức tạp. Đối với vùng áp suất khí Raman thấp (<10mbar), ảnh hưởng gây ra do va chạm của giữa các phân tử khí tới sự mở rộng vạch phổ là không đáng kể, chủ yếu gây ra bởi hiệu ứng Doppler. Hiệu ứng này gây ra do chuyển động tịnh tiến của của các phân tử khí tương đối với máy đo phổ. Ảnh hưởng của hiệu ứng Doppler cho vùng áp suất thấp được phân tích như sau: Giả sử véc tơ vận tốc v của một phân tử có thành phần vz cùng hướng với sóng bơm z (chuyển động với vận tốc ánh sáng c) [12,13]. Nó sẽ gây ra dịch chuyển tần số Doppler c v ω zP lên tần số sóng bơm ωP, c v ω zS lên sóng Stokes ωS cho Vật lý T. D. Thanh, H. Q. Quý, N. M. Thắng, “Nghiên cứu mở rộng sợi quang tử lõi rỗng.” 162 tán xạ Raman ( tán xạ thuận). Do đó, dịch chuyển tần số tổng cộng từ cộng hưởng Raman cho sóng Stokes là   c v ωω zSP  . Quá trình tán xạ được minh họa trên hình 1, trong đó photon bơm tần số Pω bị tán xạ bởi phân tử 2 nguyên tử H2, kết quả dẫn đến bức xạ một photon Stokes tần số ωS. Hình 1. Sơ đồ chuyển động của tán xạ Raman. Giả sử chuyển động của các phân tử khí trong trạng thái cân bằng nhiệt, phân bố vận tốc tuân theo phân bố Maxwell-Boltzmann m T2k B , trong đó, T là nhiệt độ Kelvin (giả sử T= 298K) và m=2(amu) là khối lượng của phân tử H2 theo đơn vị nguyên tử, kB là hằng số Boltzmann. Mở rộng vạch phổ Doppler cho tán xạ Raman dao động quay DΓ [13] là:  P S B D ω ω 2ln2k T Γ 2 c m   (1) Hình 2. Sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ tán xạ Raman quay vào mở rộng Doppler, mở rộng do ap suất và do va chạm với thành lõi rỗng HC-PCF (bán kính 5µm) trong môi trường hoạt chất khí H2. Trục tung mô tả độ rộng vạch theo đơn vị MHz, trục hoành mô tả theo thang lograrit của áp suất. Đóng góp của hiệu ứng Doppler, va chạm gây hẹp phổ, mở rộng do áp suất và vạch kết hợp của cả 3 hiệu ứng được mô tả trên cùng hình 2. Ảnh hưởng chi phối gây ra do va chạm phân tử - sợi quang HC-PCF được biểu diễn (đường cong màu đỏ) trên hình [13,15,16]. Mở rộng vạch phổ Doppler cho tán xạ Raman được mô tả bởi đường thẳng trên Hình 2. Khi mật độ khí tăng lên dẫn đến tần suất va chạm cũng tăng lên, va chạm giữa các phân tử bắt đầu đóng góp vào sự thay đổi độ rộng vạch Raman. Nếu va chạm này là quá trình trao Nghiên cứu khoa học công nghệ Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 59, 02 - 2019 163 đổi vận tốc đàn hồi (không gây ra ảnh hưởng tới trạng thái nội phân tử) thì xảy ra quá trình làm hẹp vạch phổ do va chạm. Hiệu ứng làm hẹp vạch phổ có thể được giải thích như là kết quả của quá trình va chạm trao đổi vận tốc và hệ quả của qui tắc bất định [14]. Theo qui tắc bất định thì một photon có mô men  h chỉ cho biết thông tin khoảng dịch chuyển của phân tử lớn hơn giá trị   2 . Vận tốc trung bình của phân tử theo hướng quan sát dịch chuyển một đoạn   2 được xác định bởi dịch chuyển Doppler lên photon này. Nếu va chạm ít xảy ra trong suốt khoảng thời gian mà nó di chuyển phân tử trong khoảng cách đó thì vận tốc trung bình là vận tốc nhiệt của phân tử. Dịch chuyển Doppler sẽ tỷ lệ thuận với với vận tốc này và phân tử bức xạ sẽ đóng góp phân bố phổ dạng Gaussian có độ rộng vạch được biểu diễn như biểu thức (1). Ngược lại, tần suất va chạm của phân tử tăng lên, vận tốc trung bình của một phân tử sẽ bị triệt tiêu khi lấy trung bình qua các va chạm (tất cả các trạng thái có thể của vận tốc), do đó vận tốc trung bình của một phân tử trong khoảng   2 sẽ giảm, dẫn đến độ rộng vạch bị hẹp thay bị mở rộng như hiệu ứng Doppler. Trong giới hạn tần suất va chạm cao giữa các phân tử khí H2, va chạm trao đổi vận tốc đóng góp phân bố phổ dạng Lorentzian và độ rộng vạch phổ của nó NΓ được xác định gần đúng bằng mô hình khuếch tán [13]:  A ΓN  (2) Trong đó, A là hằng số cho tán xạ Raman và tỷ lệ thuận với hằng số tự khuếch tán Do (cm2.amagat.s-1);  (amagat) là mật độ khí Raman. Tuy nhiên, mô hình này phân kỳ tại mật độ khí bằng 0. Hiệu ứng hẹp độ rộng vạch phổ được chỉ trên Hình 2 (đường cong va chạm gây hẹp phổ). Khi mật độ khí tăng đáng kể (>1bar) sẽ dẫn đến mở rộng vạch phổ do va chạm trao đổi nội trạng thái trong phân tử khí. Mở rộng do va chạm đóng góp phân bố phổ Lorentzian và độ rộng vạch phổ tỷ lệ thuận với mật độ khí hoạt chất, được biểu diễn như sau: BRΓ (3) Trong đó, B (MHz/amagat) là hằng số mở rộng của vạch phổ Raman [14]. Sự mở rộng vạch phổ do áp suất khí được biểu diễn trên Hình 2 (đường cong va chạm gây mở rộng). Nghiên cứu chi tiết hơn sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ Raman vào mật độ khí hoạt chất sẽ cung cấp cho chúng ta bức tranh vật lý đầy đủ hơn. Chẳng hạn, với mô hình va chạm mềm trong đó trao đổi vận tốc của một va chạm đơn nhỏ hơn nhiều vận tốc nhiệt trung bình [15], mô hình va chạm cứng trong đó trao đổi vận tốc của một va chạm đơn có thể so sánh với vận tốc nhiệt trung bình [16] mà nó cho phép thay đổi liên tục áp suất khí từ 0 tới 1bar và loại bỏ sự phân kỳ tại mật độ khí bằng 0 trong mô hình khuếch tán của biểu thức (3). Khi so sánh với mô hình va chạm cứng, thì giới hạn đúng của biểu thức (2) được giới hạn bởi các mật độ phân tử cao hơn mật độ cắt 137mbar Γ 3.33Aρ D c  [13]. Đóng góp chi phối tới mở rộng vạch phổ tại áp suất khí nhỏ hơn 1bar gây ra bởi va chạm của các phân tử khí với tường của lõi sợi HC-PCF, được mô tả trong Hình 2 (va chạm phân tử -HC-PCF). Trong trường hợp này, chúng ta giả sử rằng các phân tử khí va chạm với 164 tường của l Raman gây ra do va ch truy 3.1 rỗng rộng vạch v bởi sợi quang tử l như sau: Trong tán), hi va ch là tích ch với độ rộng l Trong ch Lorentzian, v ch và ngư Hình 3. Trong đó ền giữa các va chạm li . S Từ các nghi ạm phân tử khí với th ỉ ra rằng sự mở rộng của vạch phổ c ự thay đổi độ rộng vạch phổ Raman theo áp suất khí b HC ện t ạm giữa các phân tử khí với th vùng áp su ợc lại. Kết quả dự đoán của chúng tôi đ T. D. Thanh, H. Q. Quý, N. M. Th -PCF ư ập của các cấu h Ph õi s l à c ợng hẹp vạch phổ gây ra à t ới ụ thuộc của ợi quang sao cho sao khi va chạm chúng bị πσ 4k  ên c ấu trúc h vùng ổng c đ 2 B ứu khác nhau của các tác giả đ õi r ất thấp ộ rộng vạch phổ đ bởi sợi quang tử l ạm phân ρ T là đ ỗng HC áp su ơ h ên ti ình d ọc c ành trong lõi s độ rộng vạch phổ Raman quay v ộ d 3. K ạng phổ Raman trong môi - ất trung b ình Lorentzian thành ph ρ  tử Γ ài t ếp); k PCF cho tán x ủa các độ rộng th cρ - tư W ự do trung b ẾT QU , đóng góp chi ph ờng của sợi HC 2.405 B(J.K ình do va ch ành c ược xác định trong biểu thức (4). Trong biểu thức (4) àng l õi r ắng Ả - ủa l ỗng HC , 2 -1) là h VÀ TH ạ Raman c cao ợi quang sẽ chi phối phân bố vạch phổ dạng ớn nếu bán kính của l “Nghiên c cρr ình (kho ạm, mở rộng do va chạm giữa các phân tử v õi s ược tr   2 1 ằng số ư ρ  ợi quang tử HC ành ph -PCF v -PCF đư  o 6.8 D ẢO LU ợc phân tích ở tr cρ ần gây n ối tới độ rộng vạch phổ gây ra do va ình bày trong Hình 3. ứu mở rộng ảng cách trung b Boltzmann. trư ưỡng bức đ (gi ần trong biểu thức (2), (3) v ới bán kính 5µm. m    cr l Ậ ờng khí hoạt chất H ới hạn đúng của mô h ào áp su ất kết hợp ợc xác định bởi [17]. N ên s ên trong s -PCF, thì c ẽ cho cấu h õi r ất của khí H ên, s ược dự đoán v ỗng HC sợi quang tử l . Đ ình c ộ rộng vạch phổ ợi quang tử l ự phát triển của độ ủa mỗi phân tử ấu h ình Lorentzian -PCF càng nh 2 2 đư à đánh giá ình khu ình k đư õi r ợc chứa ợc chứa Vật lý ỗng ết hợp à (4). .” (4) õi ếch à ỏ Nghiên c Tạp chí Nghi quay v Raman B=110 (MHz/amagat) [ nhi µm, bán kính c Raman thu thay đ độ Các k thành c cũng nh Raman trong c ảnh h bình 3.2 vạch phổ Raman su mà không xu Raman, hình 4 ch rỗng ghi chú như trên h rỗng của sợi quang gần nh trong d và gi Ở đây chúng tôi nghi ệt độ ph ng tròn theo áp su đ . Ảnh h Trong m ất thấp chủ yếu cho va chạm của các phân tử với th Hình 4. Như v ới các thông số đ ổi t ết quả n ủa sợi quang tử l ưởng chủ yếu do mở rộng Doppler v ến cao l rc =3µm; 5µm và 10µm tương ải á ảm mạnh khi qua mật độ (áp suất) cắt ứu khoa học công nghệ ận dao động quay ừ ư h ư ậy bán kính của l p su ên c òng T=298 (K); 0.001 bar t ình d à do va ch ởng của bán kính l ục 3.1 chúng tôi đ ất hiện trong cấu h Ảnh h ứu KH&CN ủa s ày cho th ạng của cấu trúc phổ, điều n ấu h ất lớn h ợ ình laser h ưởng của bán kính l ỉ ra sự thay đổi của độ rộng vạch Raman dao động tr ình 4. i quang lõi r ất khí H ơn 1bar. Quá tr ên c ược chọn nh ới 10 bar. K ấy trong dải áp suất thấp th õi r ạm giữa các phân tử khí gây ra. K quân s ứu sự thay đổi độ rộng vạch phổ của tán xạ Raman dao động σ 2.8 A ỗng HC õi r ết quả tính toán tr ư không đáng k 14  ωP 2 ch ội tụ trong không gian tự do (các b ã phân tích s ình chùm laser h ỗng HC ự, Số ]; D ỗng HC  ứa bên trong lõi r õi r trong ư sau: A=6.16 (MHz.amagat);  ωS ết qu -PCF là nguyên nhân ch ỗng sợi quang tử HC õi r - ứng v ình 59 o =1.32 cm 0 -PCF; 17.4 ả ỗng HC môi trư PCF có vai trò chính trong s ảnh h , 02 là đư sự à hi ự thay đổi của độ rộng vạch Raman trong ới các đư ể tới sự mở rộng vạch phổ Raman c - 20 ờng kính va chạm của phân tử khí k 10 thay đ ày là khác v ệu ứng hẹp phổ. Tr ờng khí H ên hình 4 ch ư cρ 0.137 bar 19 2.amagat.s B=1.38.10 6 ội tụ trong không gian tự do. -PCF đ ởng tăng dần khi áp suất giảm dần từ 1 bar  MHz ổ ỗng HC ì s ờng cong màu xanh, đ i c ự va chạm của các phân tử khí với ành trong lõi r ến sự mở rộng vạch phổ Raman 2. -23  ; ủa đ ới trong các thí nghiệm tán xạ -PCF đ ỉ ra rằng ảnh h -1 là h (JK ρ ộ -PCF ủ yếu g . Bán kính lõi r ằng số tự khuếch tán tại -1); c=3.10 là m rộn ình khí) tr ong d h ật đ g v được mô tả tr ây m ến sự ự thay đổi độ rộng vạch ằng số mở rộng vạch ộ ạch ph ải áp suất khí trung ỗng của sợi HC ư 8 khí (amagat) cho ở rộng vạch phổ ư thay đ òn t ỏ ởng của bán kính m/s; v ổ ớc đây khi các ại các bán l và h ỗng c Raman dao ên hình 3. ổi độ rộng H2 ới tán xạ ồng đư ưỡng bức àng nh 165 ; rc dải áp -PCF =5 õi ợc ỏ Vật lý T. D. Thanh, H. Q. Quý, N. M. Thắng, “Nghiên cứu mở rộng sợi quang tử lõi rỗng.” 166 thì sự mở rộng càng mạnh và tốc độ mở rộng càng tăng, tốc độ mở rộng vạch Raman tỷ lệ nghịch với hàm bậc hai của bán kính lõi sợi quang. 4. KẾT LUẬN Trong bài báo này chúng tôi đã nghiên cứu ảnh hưởng của mở rộng Doppler, va chạm giữa các phân tử khí H2 với nhau và giữa chúng với thành trong của sợi quang tử lõi rỗng HC-PCF lên sự mở của vạch phổ Raman. Ảnh hưởng thứ ba đặc biệt mạnh và chiếm ưu thế so với các hiệu hứng khác trong dải áp suất thấp và giảm dần khi áp suất tăng. Ảnh hưởng của bán kính sợi quang tử lõi rỗng cũng được nghiên cứu, khi bán kính lõi rỗng giảm dẫn tới sự mở rộng nhanh của vạch phổ. Nghiên cứu này cung cấp một cách khá đầy đủ và toàn diện đến các yếu tố gây mở rộng vạch phổ Raman khí trong sợi quang tử lõi rỗng HC-PCF, nó cũng có ý nghĩa quan trọng trong việc tạo vạch tần số Raman trong bán kính lõi rỗng không quá nhỏ (thích hợp) để đảm bảo tính kết hợp của vạch phổ. TÀI LIỆU THAM KHẢO [1]. P. St.J. Russell. “Photonic Crystal Fibers.”, Science 299 (2003), pp. 358–362 (cit. on pp. 3, 40,41). [2]. F. Benabid, J. C. Knight, G. Antonopoulos, and P. St. J. Russell, “Stimulated Raman scattering in hydrogen-filled hollow-core photonic crystal fiber,” Science 298, 399– 402 (2002). [3]. F. Benabid, G. Bouwmans, J. C. Knight, P. St. J. Russell, and F. Couny, “Ultra-high efficiency laser wavelength conversion in a gas-filled hollow core photonic crystal fiber by pure stimulated rotational Raman scattering in molecular hydrogen,” Phys. Rev. Lett. 93, 123903 (2004). [4]. F. Couny, F. Benabid, P. J. Roberts, P. S. Light, and M. G. Raymer, “Generation and photonic guidance of multioctave optical-frequency combs,” Science 318, 1118– 1121(2007). [5]. Pooria Hosseini , Alexey Ermolov, Francesco Tani, David Novoa, and Philip St.J. Russell “Soliton Dynamics and Raman-Enhanced Supercontinuum Generation in Photonic Crystal Fiber”, ACS Photonics, 2018, 5 (6), pp 2426. [6]. Haverkort, J., H. Werij, and J. Woerdman, Numerical study of light-induced drift of Na in noble gases. Physical Review A, 1988. 38(8): p. 4054. [7]. Graf, M., et al., Doppler broadening and collisional relaxation effects in a lasing- without-inversion experiment. Physical Review A, 1995. 51(5): p. 4030. [8]. Couny, F., O. Carraz, F. Benabid, Control of transient regime of stimulated Raman scattering using hollow-core PCF. JOSA B, 2009. 26(6): p. 1209. [9]. A. Nazarkin, G. Korn, M. Wittmann, and T. Elsaesser, “Generation of multiple phase-locked Stokes and antiStokes components in an impulsively excited Raman medium,” Phys. Rev. Lett. 83, 2560–2563 (1999). [10]. Nazarkin, A., et al., Direct observation of self-similarity in evolution of transient stimulated Raman scattering in gas-filled photonic crystal fibers. Physical review letters, 2010. 105(17): p. 173902. [11]. T.D.Thanh, H.Q. Quy, N.M.Thang, “Coherent Raman scattering interaction in hydrogen gas-filled hollow core photonic crystal fibres”, Optik 161 (2018) 156–160. [12]. Murray, J., et al., Raman pulse compression of excimer lasers for application to laser fusion. Quantum Electronics, IEEE Journal of, 1979. 15(5): p. 342-368. [13]. Herring, G., M.J. Dyer, and W.K. Bischel, Temperature and density dependence of the linewidths and line shifts of the rotational Raman lines in N_ {2} and H_ {2}. Physical Review A, 1986. 34(3): p. 1944. Nghiên cứu khoa học công nghệ Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 59, 02 - 2019 167 [14]. Murray, J. and A. Javan, Effects of collisions on Raman line profiles of hydrogen and deuterium gas. J. of Molecular Spectroscopy, 1972. 42(1): p. 1. [15]. Galatry, L., Simultaneous effect of Doppler and foreign gas broadening on spectral lines. Physical Review, 1961. 122(4): p. 1218. [16]. Gersten, J.I. and H.M. Foley, Combined Doppler and collision broadening. JOSA, 1968. 58(7): p. 933-935. [17]. Cussler, E.L., Diffusion: mass transfer in fluid systems1997: Cambridge university press. ABSTRACT INVESTIGATING THE BROADENING OF RAMAN SPECTRAL LINEWIDTH IN H2 GAS FILLED HOLLOW CORE PHOTONIC CRYSTAL FIBRE Hollow core optical fiber (HC-PCF) allows high-intensity laser pumps to be performed at low power and confine the Raman active gas inside the hollow core. However, the tightly confinement of hollow core gas molecules can broaden Raman linewidth. In this paper, we study the effect of Raman active gas pressure and radius on the Raman spectral linewidth in the H2 gas medium contained by HC-PCF. The results show that in the low pressure area, the spectral linewidth expansion in the case of Raman scattering is mainly caused by the collision of gas molecules with the walls of the hollow core. Keywords: Raman spectral linewidth; Stimulated Raman scattering (SRS); Raman gas H2; HC-PCF. Nhận bài ngày 10 tháng 11 năm 2018 Hoàn thiện ngày 14 tháng 01 năm 2019 Chấp nhận đăng ngày 19 tháng 02 năm 2019 Địa chỉ: 1Đại học Công nghiệp thực phẩm HCM; 2Viện KH-CNQS. *Email: thangnm@jmst.info.