Nghiên cứu khả năng tái sinh của sét hữu cơ chống Nhôm trong quá trình xử lý phẩm xanh trực tiếp DB-53 - Nguyễn Thị Ánh Tuyết
Tài liệu Nghiên cứu khả năng tái sinh của sét hữu cơ chống Nhôm trong quá trình xử lý phẩm xanh trực tiếp DB-53 - Nguyễn Thị Ánh Tuyết: Nghiên c u T p chí Khoa h c Tài nguyên và Môi tr ng - S 24 - n m 2019 104 NGHIÊN C U KH N NG TÁI SINH C A SÉT H U C CH NG NHÔM TRONG QUÁ TRÌNH X LÝ PH M XANH TR C TI P DB - 53 Nguy n Th Ánh Tuy t Tr ng i h c Tài nguyên và Môi tr ng Hà N i Tóm t t Sau khi bi n tính bentonite b ng benzyl hexadecyl dimetyl amoni clorua (BHDDMA) và ion kim lo i nhôm, v t li u có kh n ng h p ph ch t h u c r t cao. N u th i tr c ti p ra môi tr ng, chính lo i v t li u trên gây ô nhi m môi tr ng th c p. V i nghiên c u này, tác gi ti n hành nghiên c u kh n ng tái sinh c a v t li u sét h u c ch ng nhôm b ng ph ng pháp oxi hóa v i tác nhân xúc tác H 2 O 2 30% i u ki n th ng, ph n ng c ti n hành theo mô ph ng c a thi t b ph n ng gián o n. K t qu c a nghiên c u cho th y r ng v t li u sét h u c ch ng nhôm có kh n ng h p ph t t h p ch t DB - 53, ngay c khi tái sinh l n th 4 v n cho kh n ng h p ph DB - 53 r t t t. T khóa: Sét h u c ch ng nhôm; V...
Bạn đang xem nội dung tài liệu Nghiên cứu khả năng tái sinh của sét hữu cơ chống Nhôm trong quá trình xử lý phẩm xanh trực tiếp DB-53 - Nguyễn Thị Ánh Tuyết, để tải tài liệu về máy bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
Nghiên c u
T p chí Khoa h c Tài nguyên và Môi tr ng - S 24 - n m 2019
104
NGHIÊN C U KH N NG TÁI SINH C A SÉT H U C
CH NG NHÔM TRONG QUÁ TRÌNH X LÝ PH M XANH
TR C TI P DB - 53
Nguy n Th Ánh Tuy t
Tr ng i h c Tài nguyên và Môi tr ng Hà N i
Tóm t t
Sau khi bi n tính bentonite b ng benzyl hexadecyl dimetyl amoni clorua
(BHDDMA) và ion kim lo i nhôm, v t li u có kh n ng h p ph ch t h u c r t cao.
N u th i tr c ti p ra môi tr ng, chính lo i v t li u trên gây ô nhi m môi tr ng th
c p. V i nghiên c u này, tác gi ti n hành nghiên c u kh n ng tái sinh c a v t li u
sét h u c ch ng nhôm b ng ph ng pháp oxi hóa v i tác nhân xúc tác H
2
O
2
30%
i u ki n th ng, ph n ng c ti n hành theo mô ph ng c a thi t b ph n ng gián
o n. K t qu c a nghiên c u cho th y r ng v t li u sét h u c ch ng nhôm có kh
n ng h p ph t t h p ch t DB - 53, ngay c khi tái sinh l n th 4 v n cho kh n ng
h p ph DB - 53 r t t t.
T khóa: Sét h u c ch ng nhôm; V t li u tái sinh; Ph h ng ngo i.
Abstract
Research on regeneration ability of organic Al - pillared clays in the direct
treatment with Blue DB - 53
After Bentonite being combined with benzyl hexadecyl dimethyl ammonium
chloride (BHDDMA) and Aluminum metal ion, this material has great ability to adsorb
organic matter. If it is discharged directly into the environment, it causes the secondary
environmental pollution environment. This study researched on the regeneration ability
of organic Al - pillared clays by oxidation method with 30% H
2
O
2
catalyst under normal
conditions, the reaction is conducted according to the simulation of interrupt reaction
equipment. The results of the study showed that organic Al - pillared clays material
has good adsorption capacity of DB - 53 compound, even when the 4th regeneration
still gives good absorption capacity of DB - 53.
Keywords: Organic Al - pillared clays; Regeneration material; Infrared
spectroscopy.
1. M u
Trong vài n m tr l i ây, m i quan tâm
ngày càng t ng do l ng n c th i c a ngành
công nghi p ngày càng l n có ch a các ch t
h u c c h i, tác ng tiêu c c n h sinh
thái và nhân lo i. Hàng lo t ph ng pháp
c a ra lo i b các ch t gây ô nhi m
môi tr ng th c p trong ó có ph ng pháp
oxi hóa có s d ng ch t xúc tác.
Nhóm tác gi [1] ã nghiên c u s
d ng TiO
2
tái sinh sét h u c v i b c
sóng ng n ( > 254 nm) x lý c 99% 2
- clophenol h p ph b phân h y trong th i
gian 160 phút. N m 2002, Nhóm tác gi
[2] ã nghiên c u s d ng H
2
O
2
tái sinh
sét ch ng s t trong quá trình x lý lo i
b 4 - nitrophenol r t t t v i t l 3 mol
H
2
O
2
/1 mol 4 - nitrophenol. N m 2003,
Nhóm tác gi [3] ã nghiên c u ánh giá
hi u su t c a ch t xúc tác hidro peroxit t i
quá trình h p th n c th i ch a h p ch t
phenol v i k t qu lo i b 87,9% ch t h u
c pH = 5, nhi t 50oC trong th i gian
Nghiên c u
T p chí Khoa h c Tài nguyên và Môi tr ng - S 24 - n m 2019
105
180 phút và c bi t c u trúc c a v t li u
không thay i.
T i Vi t Nam, Nhóm tác gi [4] ã
nghiên c u ánh giá cho th y ho t tính
quang hóa xúc tác c a TiO
2
t t nh t trong
ph n ng phân h y axit organe 10.
V i nhi u ph ng pháp tái sinh v t
li u sét ch ng h u c ã c nghiên c u
trên. Trong ó, ph ng pháp s d ng tác
nhân hóa h c ho c tác nhân có s ph tr
c a ánh sáng ho c nhi t trong quá trình tái
sinh. Các tác nhân trên giúp quá trình tái
sinh t hi u qu nhanh h n trong th i gian
không quá dài. Trong bài báo này, tác gi
ti n hành tái sinh b ng ph ng pháp oxi
hóa, v i tác nhân oxi hóa H
2
O
2
30% i u
ki n th ng. Ph n ng c ti n hành theo
mô ph ng c a thi t b ph n ng gián o n.
2. Th c nghi m
2.1. Hóa ch t
Bentonit s d ng trong nghiên
c u này c s n xu t Thanh Hóa.
Benzyl hexadecyl dimetyl amoni clorua (
99%)
mua t Sigma - Aldrich. Các hoá ch t khác
nh DB - 53 (95%), etanol (C
2
H
5
OH 98%),
axit sunfuric (H
2
SO
4
98%), dung d ch m
amoni (NH
4
+/NH
3
), nhôm clorua (AlCl
3
),
natri hidroxit (NaOH) và Hydropeoxit
30% (H
2
O
2
) u mua t Trung Qu c.
2.2. Ch t o v t li u tái sinh
i u ch dung d ch ch ng: L y 50
ml dung d ch AlCl
3
vào c c i u nhi t
65oC trong vòng m t gi . Nh t t 100
ml dung d ch NaOH vào v i t c 0,5
ml/phút. Dung d ch c già hóa t i nhi t
phòng trong 18 gi ngu i [5].
Quy trình t ng h p v t li u sét h u
c ch ng nhôm [6]:
Cho 10g sét vào n c t o huy n phù.
Nh t t dung d ch ch ng nhôm vào
huy n phù v i t c 2 ml/phút. Khu y
h n h p t i nhi t phòng trong 12 gi
và gi qua êm. L c r a b ng n c
lo i h t ion Cl-. Làm khô 80oC. Nung
400oC trong th i gian 3 gi . Nghi n nh ,
thu c sét ch ng nhôm.
i u ch sét h u c ch ng nhôm: Hòa
tan 1 gam sét ch ng nhôm vào 50 ml H
2
O
2
trong c c ch u nhi t. i u ch nh h n h p
thu c pH = 9, gia nhi t 65oC trong 2
gi . Ti p ó, hòa tan mu i benzyl hexadecyl
dimetyl amoni clorua v i l ng xác nh
trong ancol etylic 98 %, thu c h n h p.
Nh t t h n h p này vào huy n phù c a
sét ch ng nhôm, ti n hành ph n ng 65oC
trong 3 gi . Ng ng c p nhi t và già hóa
qua êm nhi t phòng. L c, r a b ng
n c nóng 45 - 55oC cho t i khi lo i b
hoàn toàn ion Cl-. S y khô và nghi n m n ta
thu c sét h u c ch ng nhôm.
i u ch v t li u tái sinh: L y 10
g v t li u ã bão hòa h p ph , c l c
và s y 65oC, nghi n m n cho vào c c,
thêm n c t i th tích 500 ml, ti n hành
khu y v i t c 400 vòng/phút trong
th i gian 2 gi . Thêm l ng H
2
O
2
theo
t l thích h p [2]. Ti n hành l c, thu h i
v t li u, s y và nghi n m n. Xác nh c u
trúc c tr ng c a v t li u b ng ph ng
pháp ph h ng ngo i (IR). Có th nghiên
c u kh n ng tái sinh nhi u l n theo
ph ng pháp trên.
2.3. Thí nghi m h p ph DB - 53
(Direct blue 53)
Ph m xanh tr c ti p DB - 53 (Direct
blue 53) thu c lo i h p ch t phenol có
công th c C
34
H
24
N
6
Na
4
O
14
S
4
Nghiên c u
T p chí Khoa h c Tài nguyên và Môi tr ng - S 24 - n m 2019
106
Quá trình h p ph c ti n hành
theo ph ng th c gián o n. L y 100 ml
DB - 53 n ng t 0 n 1000 mg/l cho
vào bình nón dung tích 250 ml, sau ó
thêm 0,1 g v t li u h p ph và khu y liên
t c trong m t th i gian xác nh t
cân b ng h p ph . N ng DB - 53 c
xác nh i v i ph n n c l c.
2.4. Ph ng pháp phân tích
c tr ng v t li u h p ph c
kh o sát b ng ph ng pháp nhi u x tia
X ghi trên máy ADVANCE - Bruker, ph
h ng ngo i o trên máy Nicolet Magna -
IR Spectrometer, ph ng pháp phân tích
nhi t o trên máy Shimadzu DTA - 50H.
N ng DB - 53 c xác nh b ng
ph ng pháp so màu trên máy UV - VIS
Novaspec II.
3. K t qu và th o lu n
3.1. c tr ng c a v t li u sét h u
c ch ng nhôm
Sau khi ch t o thành công sét h u
c ch ng nhôm v i k t qu [7]:
- Kh o sát thông s b m t c tr ng
c a sét h u c ch ng nhôm có kho ng
cách l p là 17Å, xu t hi n các nhóm ch c
amin b c 4 trên v t li u h p ph .
- Kh o sát các y u t nh h ng t i
kh n ng h p ph DB - 53 c a sét h u c
ch ng nhôm.
+ pH t i u: 2
+ Th i gian h p ph : 100 phút
- Dung l ng h p ph c c i: 714 mg/g.
3.2. Kh o sát kh n ng tái sinh c a
sét h u c ch ng nhôm
a) Kh o sát t l H
2
O
2
/ 1 gam V t
li u (VL)
Theo quy trình 2.2, tác gi ti n hành
kh o sát t l H
2
O
2
/ 1 gam VL thay i t
1:1; 3:1; 6:1; 9:1 phân h y h t l ng
DB - 53.
B ng 1. K t qu kh o sát t l H
2
O
2
/1 gam VL và th i gian phân h y DB - 53
T l V
H2O2
/1g VL Th i gian phân h y h t DB - 53 (gi ) % DB - 53 b phân h y
1:1 128 65%
3:1 58,75 68%
6:1 49 90%
9:1 80 70%
T b ng trên, tác gi nh n th y t l
H
2
O
2
/ 1 gam VL là 6:1 có k t qu phân h y
DB - 53 t t nh t. Trong các l n tái sinh ti p
theo, thêm t l H
2
O
2
/ 1 gam VL là 6:1.
b) Kh o sát kh n ng tái sinh c a
v t li u
Trong nghiên c u này, tác gi ti n
hành tái sinh v t li u 4 l n, sau m i l n
tái sinh xác nh c tr ng c a v t li u
b ng ph ng pháp ph IR và s d ng v t
li u tái sinh (VLTS) h p ph DB - 53 theo
mô hình h p ph ng nhi t Langmuir.
Ph ng trình h p ph có d ng:
.
.
1 .
a f
max
a f
K C
q q
K C
=
+
q: Dung l ng h p ph t i th i i m
kh o sát
q
max
: Dung l ng h p ph c c i
C
f
: N ng ch t b h p ph t i th i
i m t cân b ng h p ph
K
a
: H ng s
Nghiên c u
T p chí Khoa h c Tài nguyên và Môi tr ng - S 24 - n m 2019
107
Hình 1: Ph IR c a bentonit (a) và sét h u c ch ng nhôm (b)
4
6
6
.1
2
5
3
9
.2
4
6
7
8
.3
1
1
0
3
6
1
4
6
6
.2
2
1
6
3
1
.8
2
2
8
5
3
.3
9
2
9
2
5
.8
7
3
4
3
0
.1
8
-0.00
0.02
0.04
0.06
0.08
0.10
0.12
0.14
0.16
0.18
0.20
0.22
0.24
0.26
0.28
0.30
0.32
A
b
so
rb
a
n
ce
500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000
Wavenumbers (cm-1)
Hình 2: Ph IR c a VLTS 1
4
5
3
.5
8
6
7
5
.3
0
1
0
3
6
.4
6
1
4
6
7
.2
2
1
6
3
3
.9
1
2
8
5
5
.3
2
2
9
2
7
.5
8
3
4
2
9
.9
3
-0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0.8
0.9
1.0
1.1
1.2
A
b
so
rb
a
n
ce
500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000
Wavenumbers (cm-1)
Hình 3: Ph IR c a VLTS 2
4
5
4
.6
7
6
8
0
.6
5
1
0
3
6
.9
0
1
4
7
0
.8
6
1
6
2
9
.6
0
2
8
5
3
.5
6
2
9
2
6
.7
6
3
4
3
6
.1
1
-0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
0.30
0.35
0.40
0.45
0.50
0.55
0.60
0.65
0.70
0.75
0.80
A
b
so
rb
a
n
ce
500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000
Wavenumbers (cm-1)
Hình 4: Ph IR c a VLTS 3
4
5
4
.6
7
6
8
0
.6
5
1
0
3
6
.9
0
1
4
7
0
.8
6
1
6
2
9
.6
0
2
8
5
3
.5
6
2
9
2
6
.7
6
3
4
3
6
.1
1
-0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
0.30
0.35
0.40
0.45
0.50
0.55
0.60
0.65
0.70
0.75
0.80
A
b
so
rb
a
n
ce
500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000
Wavenumbers (cm-1)
Hình 5: Ph IR c a VLTS 4
K t qu th c nghi m trên cho
th y, các peak dao ng, c tr ng cho
BHDDMA g n vào v t li u v n còn c
tr ng cho dao ng - CH
3
và - CH
2
trong
ankyl (2853 - 2925 cm-1) và - CN trong
amin b c 4 (1466 - 1470 cm-1) sau 4 l n
tái sinh. Ngoài ra còn các pic khác c
tr ng cho bentonit nh : ám ph bi n
d ng Si - O trong t di n SiO
4
(420 - 470
cm-1), ám ph c tr ng cho liên k t
Al - O trong bát di n Al
2
O
3
n m trong
vùng 815 cm-1, nhóm OH- trong m ng
l i n m trong vùng 3436 - 3440 cm-1
[8]. Sau 4 l n tái sinh v t li u ch t h u
c BHDDMA c chèn vào bentonit
không b m t i.
Nghiên c u
T p chí Khoa h c Tài nguyên và Môi tr ng - S 24 - n m 2019
108
B ng 2. K t qu kh o sát kh n ng h p ph DB - 53 c a VLTS
VLTS q max (mg/g) R2 % h p ph so vo v i VL ban u
Ban u 714 0,9993
VLTS 1 385 0,9939 54%
VLTS 2 370 0,994 51,82%
VLTS 3 357 0,977 50%
VLTS 4 385 0,95 54%
Mô hình h p ph ng nhi t
Langmuir mô t khá t t kh n ng h p ph
DB - 53 c a v t li u sau các l n tái sinh
v i dung l ng h p ph c c i r t cao, t
l % h p ph DB - 53 so v i v t li u ban
u ≥ 50%.
4. K t lu n
V t li u sét h u c ch ng nhôm có
kh n ng h p ph t t h p ch t DB - 53,
ngay c khi tái sinh l n th 4 v n cho kh
n ng h p ph DB - 53 r t t t. c bi t,
trên ph h ng ngo i v n còn các dao
ng c tr ng cho liên k t h u c trong
amin b c 4 BHDDMA, cho th y kh n ng
t n t i BHDDMA sau khi tái sinh b ng
ph ng pháp oxi hóa. T k t qu trên
m ra h ng s d ng ngu n nguyên li u
bentonite s n có t i Vi t Nam t o ra v t
li u có kh n ng h p ph và x lý t t h p
ch t DB - 53 c ng nh các ch t h u c
gây ô nhi m ngu n n c.
TÀI LI U THAM KH O
[1]. István Ilisz and András Dombi,
Károly Mogyorósi, András Farkas, and Imre
Dékány (2002). TiO
2
- Based Photocatalytic
Degradation of 2 - Chlorophenol Adsorbed
on Hydrophobic Clay. Environ. Sci.
Technol, 36 (16), trang 3618 - 3624.
[2]. L. Chirchi, A. Ghorbel (2002).
Use of various Fe-modifi ed montmorillonite
samples for 4 - nitrophenol degradation by
H
2
O
2
. Applied Clay Science, s 21, trang 271
- 276.
[3]. Cezar Catrinescu, Carmen
Teodosiu, Matei Macoveanu, Jocelyne
Miehe-Brendle!, Ronan Le Dred (2003).
Catalytic wet peroxide oxidation of phenol
over Fe-exchanged pillared beidellite.
Water Research 37, trang 1154 - 1160.
[4]. Nguy n V n D ng, Ph m Thúy
Loan, ào V n L ng, Cao Th Hà (2006).
Nghiên c u i u ch v t li u xúc tác quang
hóa TiO
2
t sa khoáng Ilmenite. Ph n III:
ánh giá ho t tính quang hóa xúc tác c a
TiO
2
trong ph n ng quang phân h y Axit
orange 10. T p chí phát tri n KH&CN, T p 9,
s 1, trang 25 - 31.
[5]. Barbara Witthuhn, Peter Klauth,
Erwin Klumpp, Hans - Dieter Narres,
Holger Martinius (2005). Sorption and
biodegradation of 2,4 - dichlorophenol in
the presence of organoclays. Applied Clay
Science, S 28, tr. 55 - 66.
[6]. M.Sergio, M. Musso, J. Medina and
W. Diano (2006). Aluminum - Pillaring of a
Montmorillonitic Clay: Textural Properties
as a Function of the starting Mineral Particle
size.
[7]. Nguy n Th Ánh Tuy t (2016).
T ng h p v t li u sét h u c ch ng nhôm
x lý DB - 53 trong ngu n n c ô nhi m. T p
chí Khoa h c Tài nguyên và Môi tr ng, S
13, trang 12 - 18.
[8]. Nguy n ình Tri u (1999). Các
ph ng pháp v t lý ng d ng trong hóa h c.
NXB i h c qu c gia Hà N i, 1999.
BBT nh n bài: 28/02/2019; Ph n
bi n xong: 12/3/2019
Các file đính kèm theo tài liệu này:
41408_130895_1_pb_3019_2154222.pdf
