Nghiên cứu khả năng tái sinh của sét hữu cơ chống Nhôm trong quá trình xử lý phẩm xanh trực tiếp DB-53 - Nguyễn Thị Ánh Tuyết

Tài liệu Nghiên cứu khả năng tái sinh của sét hữu cơ chống Nhôm trong quá trình xử lý phẩm xanh trực tiếp DB-53 - Nguyễn Thị Ánh Tuyết: Nghiên cu Tp chí Khoa hc Tài nguyên và Môi trng - S 24 - nm 2019 104 NGHIÊN CU KH NNG TÁI SINH CA SÉT HU C CHNG NHÔM TRONG QUÁ TRÌNH X LÝ PHM XANH TRC TIP DB - 53 Nguyn Th Ánh Tuyt Trng i hc Tài nguyên và Môi trng Hà Ni Tóm tt Sau khi bin tính bentonite bng benzyl hexadecyl dimetyl amoni clorua (BHDDMA) và ion kim loi nhôm, vt liu có kh nng hp ph cht hu c rt cao. Nu thi trc tip ra môi trng, chính loi vt liu trên gây ô nhim môi trng th cp. Vi nghiên cu này, tác gi tin hành nghiên cu kh nng tái sinh ca vt liu sét hu c chng nhôm bng phng pháp oxi hóa vi tác nhân xúc tác H 2 O 2 30% iu kin thng, phn ng c tin hành theo mô phng ca thit b phn ng gián on. Kt qu ca nghiên cu cho thy rng vt liu sét hu c chng nhôm có kh nng hp ph tt hp cht DB - 53, ngay c khi tái sinh ln th 4 vn cho kh nng hp ph DB - 53 rt tt. T khóa: Sét hu c chng nhôm; V...

pdf5 trang | Chia sẻ: quangot475 | Lượt xem: 501 | Lượt tải: 0download
Bạn đang xem nội dung tài liệu Nghiên cứu khả năng tái sinh của sét hữu cơ chống Nhôm trong quá trình xử lý phẩm xanh trực tiếp DB-53 - Nguyễn Thị Ánh Tuyết, để tải tài liệu về máy bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
Nghiên cu Tp chí Khoa hc Tài nguyên và Môi trng - S 24 - nm 2019 104 NGHIÊN CU KH NNG TÁI SINH CA SÉT HU C CHNG NHÔM TRONG QUÁ TRÌNH X LÝ PHM XANH TRC TIP DB - 53 Nguyn Th Ánh Tuyt Trng i hc Tài nguyên và Môi trng Hà Ni Tóm tt Sau khi bin tính bentonite bng benzyl hexadecyl dimetyl amoni clorua (BHDDMA) và ion kim loi nhôm, vt liu có kh nng hp ph cht hu c rt cao. Nu thi trc tip ra môi trng, chính loi vt liu trên gây ô nhim môi trng th cp. Vi nghiên cu này, tác gi tin hành nghiên cu kh nng tái sinh ca vt liu sét hu c chng nhôm bng phng pháp oxi hóa vi tác nhân xúc tác H 2 O 2 30% iu kin thng, phn ng c tin hành theo mô phng ca thit b phn ng gián on. Kt qu ca nghiên cu cho thy rng vt liu sét hu c chng nhôm có kh nng hp ph tt hp cht DB - 53, ngay c khi tái sinh ln th 4 vn cho kh nng hp ph DB - 53 rt tt. T khóa: Sét hu c chng nhôm; Vt liu tái sinh; Ph hng ngoi. Abstract Research on regeneration ability of organic Al - pillared clays in the direct treatment with Blue DB - 53 After Bentonite being combined with benzyl hexadecyl dimethyl ammonium chloride (BHDDMA) and Aluminum metal ion, this material has great ability to adsorb organic matter. If it is discharged directly into the environment, it causes the secondary environmental pollution environment. This study researched on the regeneration ability of organic Al - pillared clays by oxidation method with 30% H 2 O 2 catalyst under normal conditions, the reaction is conducted according to the simulation of interrupt reaction equipment. The results of the study showed that organic Al - pillared clays material has good adsorption capacity of DB - 53 compound, even when the 4th regeneration still gives good absorption capacity of DB - 53. Keywords: Organic Al - pillared clays; Regeneration material; Infrared spectroscopy. 1. M u Trong vài nm tr l i ây, mi quan tâm ngày càng tng do lng nc thi ca ngành công nghip ngày càng ln có cha các cht hu c c hi, tác ng tiêu cc n h sinh thái và nhân loi. Hàng lot phng pháp c a ra loi b các cht gây ô nhim môi trng th cp trong ó có phng pháp oxi hóa có s dng cht xúc tác. Nhóm tác gi [1] ã nghiên cu s dng TiO 2 tái sinh sét hu c vi bc sóng ngn ( > 254 nm) x lý c 99% 2 - clophenol hp ph b phân hy trong thi gian 160 phút. Nm 2002, Nhóm tác gi [2] ã nghiên cu s dng H 2 O 2 tái sinh sét chng st trong quá trình x lý loi b 4 - nitrophenol rt tt vi t l 3 mol H 2 O 2 /1 mol 4 - nitrophenol. Nm 2003, Nhóm tác gi [3] ã nghiên cu ánh giá hiu sut ca cht xúc tác hidro peroxit ti quá trình hp th nc thi cha hp cht phenol vi kt qu loi b 87,9% cht hu c pH = 5, nhit 50oC trong thi gian Nghiên cu Tp chí Khoa hc Tài nguyên và Môi trng - S 24 - nm 2019 105 180 phút và c bit cu trúc ca vt liu không thay i. Ti Vit Nam, Nhóm tác gi [4] ã nghiên cu ánh giá cho thy hot tính quang hóa xúc tác ca TiO 2 tt nht trong phn ng phân hy axit organe 10. Vi nhiu phng pháp tái sinh vt liu sét chng hu c ã c nghiên cu trên. Trong ó, phng pháp s dng tác nhân hóa hc hoc tác nhân có s ph tr ca ánh sáng hoc nhit trong quá trình tái sinh. Các tác nhân trên giúp quá trình tái sinh t hiu qu nhanh hn trong thi gian không quá dài. Trong bài báo này, tác gi tin hành tái sinh bng phng pháp oxi hóa, vi tác nhân oxi hóa H 2 O 2 30% iu kin thng. Phn ng c tin hành theo mô phng ca thit b phn ng gián on. 2. Thc nghim 2.1. Hóa cht Bentonit s dng trong nghiên cu này c sn xut Thanh Hóa. Benzyl hexadecyl dimetyl amoni clorua ( 99%) mua t Sigma - Aldrich. Các hoá cht khác nh DB - 53 (95%), etanol (C 2 H 5 OH 98%), axit sunfuric (H 2 SO 4 98%), dung dch m amoni (NH 4 +/NH 3 ), nhôm clorua (AlCl 3 ), natri hidroxit (NaOH) và Hydropeoxit 30% (H 2 O 2 ) u mua t Trung Quc. 2.2. Ch to vt liu tái sinh iu ch dung dch chng: Ly 50 ml dung dch AlCl 3 vào cc iu nhit 65oC trong vòng mt gi. Nh t t 100 ml dung dch NaOH vào vi tc 0,5 ml/phút. Dung dch c già hóa ti nhit phòng trong 18 gi ngui [5]. Quy trình tng hp vt liu sét hu c chng nhôm [6]: Cho 10g sét vào nc to huyn phù. Nh t t dung dch chng nhôm vào huyn phù vi tc 2 ml/phút. Khuy hn hp ti nhit phòng trong 12 gi và gi qua êm. Lc ra bng nc loi ht ion Cl-. Làm khô 80oC. Nung 400oC trong thi gian 3 gi. Nghin nh, thu c sét chng nhôm. iu ch sét hu c chng nhôm: Hòa tan 1 gam sét chng nhôm vào 50 ml H 2 O 2 trong cc chu nhit. iu chnh hn hp thu c pH = 9, gia nhit 65oC trong 2 gi. Tip ó, hòa tan mui benzyl hexadecyl dimetyl amoni clorua vi lng xác nh trong ancol etylic 98 %, thu c hn hp. Nh t t hn hp này vào huyn phù ca sét chng nhôm, tin hành phn ng 65oC trong 3 gi. Ngng cp nhit và già hóa qua êm nhit phòng. Lc, ra bng nc nóng 45 - 55oC cho ti khi loi b hoàn toàn ion Cl-. Sy khô và nghin mn ta thu c sét hu c chng nhôm. iu ch vt liu tái sinh: Ly 10 g vt liu ã bão hòa hp ph, c lc và sy 65oC, nghin mn cho vào cc, thêm nc ti th tích 500 ml, tin hành khuy vi tc 400 vòng/phút trong thi gian 2 gi. Thêm lng H 2 O 2 theo t l thích hp [2]. Tin hành lc, thu hi vt liu, sy và nghin mn. Xác nh cu trúc c trng ca vt liu bng phng pháp ph hng ngoi (IR). Có th nghiên cu kh nng tái sinh nhiu ln theo phng pháp trên. 2.3. Thí nghim hp ph DB - 53 (Direct blue 53) Phm xanh trc tip DB - 53 (Direct blue 53) thuc loi hp cht phenol có công thc C 34 H 24 N 6 Na 4 O 14 S 4 Nghiên cu Tp chí Khoa hc Tài nguyên và Môi trng - S 24 - nm 2019 106 Quá trình hp ph c tin hành theo phng thc gián on. Ly 100 ml DB - 53 nng t 0 n 1000 mg/l cho vào bình nón dung tích 250 ml, sau ó thêm 0,1 g vt liu hp ph và khuy liên tc trong mt thi gian xác nh t cân bng hp ph. Nng DB - 53 c xác nh i vi phn nc lc. 2.4. Phng pháp phân tích c trng vt liu hp ph c kho sát bng phng pháp nhiu x tia X ghi trên máy ADVANCE - Bruker, ph hng ngoi o trên máy Nicolet Magna - IR Spectrometer, phng pháp phân tích nhit o trên máy Shimadzu DTA - 50H. Nng DB - 53 c xác nh bng phng pháp so màu trên máy UV - VIS Novaspec II. 3. Kt qu và tho lun 3.1. c trng ca vt liu sét hu c chng nhôm Sau khi ch to thành công sét hu c chng nhôm vi kt qu [7]: - Kho sát thông s b mt c trng ca sét hu c chng nhôm có khong cách lp là 17Å, xut hin các nhóm chc amin bc 4 trên vt liu hp ph. - Kho sát các yu t nh hng ti kh nng hp ph DB - 53 ca sét hu c chng nhôm. + pH ti u: 2 + Thi gian hp ph: 100 phút - Dung lng hp ph cc i: 714 mg/g. 3.2. Kho sát kh nng tái sinh ca sét hu c chng nhôm a) Kho sát t l H 2 O 2 / 1 gam Vt liu (VL) Theo quy trình 2.2, tác gi tin hành kho sát t l H 2 O 2 / 1 gam VL thay i t 1:1; 3:1; 6:1; 9:1 phân hy ht lng DB - 53. Bng 1. Kt qu kho sát t l H 2 O 2 /1 gam VL và thi gian phân hy DB - 53 T l V H2O2 /1g VL Thi gian phân hy ht DB - 53 (gi) % DB - 53 b phân hy 1:1 128 65% 3:1 58,75 68% 6:1 49 90% 9:1 80 70% T bng trên, tác gi nhn thy t l H 2 O 2 / 1 gam VL là 6:1 có kt qu phân hy DB - 53 tt nht. Trong các ln tái sinh tip theo, thêm t l H 2 O 2 / 1 gam VL là 6:1. b) Kho sát kh nng tái sinh ca vt liu Trong nghiên cu này, tác gi tin hành tái sinh vt liu 4 ln, sau mi ln tái sinh xác nh c trng ca vt liu bng phng pháp ph IR và s dng vt liu tái sinh (VLTS) hp ph DB - 53 theo mô hình hp ph ng nhit Langmuir. Phng trình hp ph có dng: .   . 1 . a f max a f K C q q K C = + q: Dung lng hp ph ti thi im kho sát q max : Dung lng hp ph cc i C f : Nng cht b hp ph ti thi im t cân bng hp ph K a : Hng s Nghiên cu Tp chí Khoa hc Tài nguyên và Môi trng - S 24 - nm 2019 107 Hình 1: Ph IR ca bentonit (a) và sét hu c chng nhôm (b) 4 6 6 .1 2 5 3 9 .2 4 6 7 8 .3 1 1 0 3 6 1 4 6 6 .2 2 1 6 3 1 .8 2 2 8 5 3 .3 9 2 9 2 5 .8 7 3 4 3 0 .1 8 -0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 0.12 0.14 0.16 0.18 0.20 0.22 0.24 0.26 0.28 0.30 0.32 A b so rb a n ce 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 Wavenumbers (cm-1) Hình 2: Ph IR ca VLTS 1 4 5 3 .5 8 6 7 5 .3 0 1 0 3 6 .4 6 1 4 6 7 .2 2 1 6 3 3 .9 1 2 8 5 5 .3 2 2 9 2 7 .5 8 3 4 2 9 .9 3 -0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 A b so rb a n ce 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 Wavenumbers (cm-1) Hình 3: Ph IR ca VLTS 2 4 5 4 .6 7 6 8 0 .6 5 1 0 3 6 .9 0 1 4 7 0 .8 6 1 6 2 9 .6 0 2 8 5 3 .5 6 2 9 2 6 .7 6 3 4 3 6 .1 1 -0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 0.40 0.45 0.50 0.55 0.60 0.65 0.70 0.75 0.80 A b so rb a n ce 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 Wavenumbers (cm-1) Hình 4: Ph IR ca VLTS 3 4 5 4 .6 7 6 8 0 .6 5 1 0 3 6 .9 0 1 4 7 0 .8 6 1 6 2 9 .6 0 2 8 5 3 .5 6 2 9 2 6 .7 6 3 4 3 6 .1 1 -0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 0.40 0.45 0.50 0.55 0.60 0.65 0.70 0.75 0.80 A b so rb a n ce 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 Wavenumbers (cm-1) Hình 5: Ph IR ca VLTS 4 Kt qu thc nghim trên cho thy, các peak dao ng, c trng cho BHDDMA gn vào vt liu vn còn c trng cho dao ng - CH 3 và - CH 2 trong ankyl (2853 - 2925 cm-1) và - CN trong amin bc 4 (1466 - 1470 cm-1) sau 4 ln tái sinh. Ngoài ra còn các pic khác c trng cho bentonit nh: ám ph bin dng Si - O trong t din SiO 4 (420 - 470 cm-1), ám ph c trng cho liên kt Al - O trong bát din Al 2 O 3 nm trong vùng 815 cm-1, nhóm OH- trong mng li nm trong vùng 3436 - 3440 cm-1 [8]. Sau 4 ln tái sinh vt liu cht hu c BHDDMA c chèn vào bentonit không b mt i. Nghiên cu Tp chí Khoa hc Tài nguyên và Môi trng - S 24 - nm 2019 108 Bng 2. Kt qu kho sát kh nng hp ph DB - 53 ca VLTS VLTS q max (mg/g) R2 % hp ph so vo vi VL ban u Ban u 714 0,9993 VLTS 1 385 0,9939 54% VLTS 2 370 0,994 51,82% VLTS 3 357 0,977 50% VLTS 4 385 0,95 54% Mô hình hp ph ng nhit Langmuir mô t khá tt kh nng hp ph DB - 53 ca vt liu sau các ln tái sinh vi dung lng hp ph cc i rt cao, t l % hp ph DB - 53 so vi vt liu ban u ≥ 50%. 4. Kt lun Vt liu sét hu c chng nhôm có kh nng hp ph tt hp cht DB - 53, ngay c khi tái sinh ln th 4 vn cho kh nng hp ph DB - 53 rt tt. c bit, trên ph hng ngoi vn còn các dao ng c trng cho liên kt hu c trong amin bc 4 BHDDMA, cho thy kh nng tn ti BHDDMA sau khi tái sinh bng phng pháp oxi hóa. T kt qu trên m ra hng s dng ngun nguyên liu bentonite sn có ti Vit Nam to ra vt liu có kh nng hp ph và x lý tt hp cht DB - 53 cng nh các cht hu c gây ô nhim ngun nc. TÀI LIU THAM KHO [1]. István Ilisz and András Dombi, Károly Mogyorósi, András Farkas, and Imre Dékány (2002). TiO 2 - Based Photocatalytic Degradation of 2 - Chlorophenol Adsorbed on Hydrophobic Clay. Environ. Sci. Technol, 36 (16), trang 3618 - 3624. [2]. L. Chirchi, A. Ghorbel (2002). Use of various Fe-modifi ed montmorillonite samples for 4 - nitrophenol degradation by H 2 O 2 . Applied Clay Science, s 21, trang 271 - 276. [3]. Cezar Catrinescu, Carmen Teodosiu, Matei Macoveanu, Jocelyne Miehe-Brendle!, Ronan Le Dred (2003). Catalytic wet peroxide oxidation of phenol over Fe-exchanged pillared beidellite. Water Research 37, trang 1154 - 1160. [4]. Nguyn Vn Dng, Phm Thúy Loan, ào Vn Lng, Cao Th Hà (2006). Nghiên cu iu ch vt liu xúc tác quang hóa TiO 2 t sa khoáng Ilmenite. Phn III: ánh giá hot tính quang hóa xúc tác ca TiO 2 trong phn ng quang phân hy Axit orange 10. Tp chí phát trin KH&CN, Tp 9, s 1, trang 25 - 31. [5]. Barbara Witthuhn, Peter Klauth, Erwin Klumpp, Hans - Dieter Narres, Holger Martinius (2005). Sorption and biodegradation of 2,4 - dichlorophenol in the presence of organoclays. Applied Clay Science, S 28, tr. 55 - 66. [6]. M.Sergio, M. Musso, J. Medina and W. Diano (2006). Aluminum - Pillaring of a Montmorillonitic Clay: Textural Properties as a Function of the starting Mineral Particle size. [7]. Nguyn Th Ánh Tuyt (2016). Tng hp vt liu sét hu c chng nhôm x lý DB - 53 trong ngun nc ô nhim. Tp chí Khoa hc Tài nguyên và Môi trng, S 13, trang 12 - 18. [8]. Nguyn ình Triu (1999). Các phng pháp vt lý ng dng trong hóa hc. NXB i hc quc gia Hà Ni, 1999. BBT nhn bài: 28/02/2019; Phn bin xong: 12/3/2019

Các file đính kèm theo tài liệu này:

  • pdf41408_130895_1_pb_3019_2154222.pdf
Tài liệu liên quan