Luận văn Nghiên cứu đo liều bức xạ anpha trong mẫu gốm cổ bằng đề tectơ nhiệt huỳnh quang lif (mg, cu, p)

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH ______________________________ ĐẶNG THỊ KIẾN TRÚC NGHIÊN CỨU ĐO LIỀU BỨC XẠ ANPHA TRONG MẪU GỐM CỔ BẰNG ĐỀTECTƠ NHIỆT HUỲNH QUANG LiF (Mg, Cu, P) Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. NGUYỄN QUANG MIÊN THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – NĂM 2010 LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên tôi xin được bày tỏ lòng kính ơn đến bậc sinh thành, những người đã có công nuôi dưỡng và tạo mọi điều kiện để tôi ăn học thành người. Tôi cũng xin chân thành cảm ơn:  TS Nguyễn Quang Miên người thầy đã giảng dạy tôi những năm cao học và đã tận tình hướng dẫn cho tôi hoàn thành luận văn này.  Ban Lãnh đạo và các Anh Chị Viện khảo cổ học Việt Nam đã tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình nghiên cứu hoàn thành luận văn.  Th.S Hoàng Đức Tâm người đã giúp đỡ và cho tôi những góp ý quý báu.  Thầy phản biện đã dành hiều thời gian quý báu để đọc và đóng góp nhiều ý kiến để luận văn được hoàn thiện.  Tập thể các thầy, cô trong Khoa vật lý dạy dỗ và động viên tôi trong suốt quá trình học tập và hoàn thành luận văn này. Cuối cùng xin được cám ơn tất cả các bạn thuộc Khoa Vật Lý, các bạn cao học khóa 18 và các đồng nghiệp đã đóng gớp ý kiến cho tôi hoàn thành luận văn này. MỞ ĐẦU Nhiệt huỳnh quang là hiện tượng vật liệu sau khi bị chiếu xạ có khả năng phát ra các lượng tử ánh sáng trong miền khả kiến khi được kích thích nhiệt. Hiệu ứng này đã được nghiên cứu ứng dụng trong đo liều bức xạ hạt nhân và kiểm soát an toàn bức xạ. Đặc biệt nó cũng được sử dụng nhiều trong đo liều bức xạ môi trường và tính tuổi cổ vật. Trên thế giới, ở các nước có trình độ khoa học công nghệ cao (Mỹ, Pháp, Anh, Trung Quốc, Thái Lan…) phương pháp này rất được quan tâm nghiên cứu phát triển và được coi như là một trong những phương pháp có khả năng chỉ thị niên đại cổ vật hữu hiệu với độ tin tưởng cao. Trong đo tuổi nhiệt nhuỳnh quang, mỗi bức xạ hạt nhân ở môi trường khác nhau có khả năng gây ra các tác dụng liều chiếu xạ khác nhau và cần phải được ghi nhận cụ thể. Dựa trên nhu cầu thực tế và trang thiết bị hiện có, chúng tôi đã chọn đề tài “Nghiên cứu xác định liều bức xạ anpha hàng năm trong mẫu gốm bằng vật liệu LiF: Mg,Cu,P” làm đề tài luận văn thạc sỹ của mình. Luận văn ngoài phần mở đầu và kết luận được kết cấu như sau: Chương 1: Tổng quan về phương pháp. Chương 2:Thực nghiệm xác định liều bức xạ anpha trong mẫu gốm. Chương 3: Kết quả và thảo luận. Đề tài luận văn được thực hiện trong khoảng thời gian từ tháng 10/2009 đến tháng 6/1010 tại Phòng thí nghiệm và xác định niên đại – Viện khảo cổ học Việt Nam. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ PHƯƠNG PHÁP 1.1. Cơ sở khoa học của phương pháp 1.1.1. Hình thành các nguyên tố phóng xạ trong môi trường tự nhiên Như đã biết, từ các sao bụi của các vụ nổ của các ngôi sao, khoảng 4,5 tỉ năm trước đây đã hình thành mặt trời và hệ thống hành tinh của chúng ta. Trong đám tro bụi đó, có một lượng rất lớn các nguyên tố phóng xạ. Theo thời gian, đa số các nguyên tố phóng xạ này phân rã và trở thành những nguyên tố bền vững. Chúng là thành phần vật liệu chính của hệ thống hành tinh chúng ta hiện nay. Tuy nhiên trong vỏ trái đất vẫn còn những nguyên tố phóng xạ là uranium, thorium, con cháu của chúng và một số nguyên tố khác. Các nguyên tố phóng xạ này cùng với sản phẩm phân rã của chúng là nguồn bức xạ ion hóa tự nhiên chủ yếu tác dụng lên mọi sinh vật trên trái đất. Trong tự nhiên tồn tại rất nhiều nguyên tố phóng xạ nhưng phổ biến nhất là uran, thori, kali, radi, radon… Đối với các mẫu vật dùng đo tuổi nhiệt phát quang, liều ion hóa hằng năm trong chúng gần như đều được gây bởi từ những nguyên tố này, chỉ có khoảng một vài phần trăm còn lại được sinh ra từ nguyên tố rubidi và tia vũ trụ… Uranium gồm các đồng vị: U238 chiếm 93% uranium thiên nhiên, U235 chiếm 0,7%, và U234 chiếm khoảng 0,005%, U238 và U234 là các đồng vị phóng xạ thuộc họ uranium, còn U235 là đồng vị phóng xạ thuộc họ Actinium. Các nguyên tố phóng xạ trong đất đá chủ yếu được tạo thành từ ba dãy phóng xạ U238, U235, và Th232 có thể tóm lược như trong bảng 1.1 sau: Bảng 1.1: Sơ đồ chuỗi phóng xạ tự nhiên thorium và uranium Chuỗi Th-232 Chuỗi U-238 Chuỗi U-235 Hạt nhân Thời gian bán rã Hạt nhân Thời gian bán rã Hạt nhân thời gian bán rã Th -232 14x109 năm U-238 4,47x109 năm U-235 0,704x109 năm 1α 1α, 2β 1α,1β Ra -228 6,7 năm U-234 245x103 năm Pa-231 32,8x103 năm 1α Th-230 75x103 năm 1α, 2β 1α 2α,1β Ra -224 3,6 ngày Ra-226 1600 năm Ra-223 11,4 ngày 1α 1α 1α Rn -220 55 giây Rn-222 3,82 ngày Rn-219 4 giây 2α,2β 3α, 2β 1α 1α Pb-210 22 năm Po-215 1,8x10-3 giây Po-216 0,16 giây 2β Po-210 138 ngày 1α 2α, 2β Pb-208 Bền Pb-206 Bền Pb-207 Bền Trong tự nhiên, ngoài ba dãy phóng xạ trên còn một số các nguyên tố phóng xạ tự nhiên khác không tạo thành dãy phóng xạ như K40. Ngoài ra, còn có các đồng vị C14, H3, Cs137… Đây là loại đồng vị được hình thành do sự tương tác giữa tia vũ trụ với những nguyên tố trong khí quyển. Như vậy, các nguyên tố phóng xạ có khắp nơi trên trái đất, trong đất đá, nước và trong không khí. Các đồng vị phóng xạ này cùng với các con cháu của chúng là nguồn gốc chính của sự bức xạ tự nhiên tác dụng lên các sinh vật trên trái đất. Theo nguồn gốc, chúng có thể phân chia thành 3 loại: - Loại nguyên tố phóng xạ có trong đất đá. - Loại nguyên tố phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ. - Loại nguyên tố phóng xạ do hoạt động của con người tạo ra. Các hạt nhân phóng xạ được tạo thành và tồn tại trong đất đá, nước và trong không khí thậm chí trong cơ thể chúng ta. Theo cơ quan năng lượng nguyên tử Quốc tế (IAEA), trong 1kg đất có thể chứa 3 đồng vị phóng xạ tự nhiên với hàm lượng trung bình như sau: 370Bq K40 (100-700Bq) 25Bq Ra226 ( 10- 50 Bq) 25 Bq U238 ( 10 – 50 Bq) 25 Bq Th232 (7 – 50 Bq) 1.1.2. Phân bố các nguyên tố phóng xạ trong đất đá Hoạt độ phóng xạ trong đất đá được hình thành từ những nguồn phóng xạ có sẵn trong tự nhiên và các nguồn phóng xạ do hoạt động của con người tạo ra. Các nguyên tố phóng xạ tích tụ trong đất đá và thường không đồng đều giữa các vùng trên trái đất. Chẳng hạn, ở nước ta, một số nơi như Quảng Nam, Cao Bằng, Lai Châu.... có lượng quặng phóng xạ khá lớn nên cường độ phóng xạ trung bình tại những nơi đó cao hơn nhiều lần so với hoạt độ trung bình của môi trường toàn quốc. Lượng hoạt độ phóng xạ của một số nguyên tố trong đất được chỉ trong Bảng 1.2. Bảng 1.2: Hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố phóng xạ trong đất [7] Nguyên tố phóng xạ Hoạt độ trung bình Tổng khối lượng nguyên tố phóng xạ Tổng hoạt độ trong toàn bộ thể tích đất Uranium 0,7pCi/g (25Bq/kg) 2200kg 0,8Ci (31GBq) Thorium 1,1pCi/g (40Bq/kg) 12000kg 1,4 Ci (52 GBq) Potassium-40 11pCi/g (400Bq/kg) 2000kg 13 Ci (500 GBq) Radium 1,3pCi/g (48Bq/kg) 1,7g 1,7 Ci (63,GBq) Radon 0,17pCi/g (10Bq/kg) 11μ g 0,2 Ci (7,4 GBq) Các đồng vị phóng xạ nhân tạo như H3 (12,3 năm), I129( 1,57x107 năm), Cs137(30,17 năm), Sr90(28,78 năm), Tc99 (2,11 x 105 năm), Pu239(2,41 x 104 năm) có thời gian sống dài, do vậy nếu bị đưa ra môi trường sẽ tích tụ lâu dài trong đất và gây ra phông phóng xạ cao, đặc biệt khi bị động vật, thực vật hấp thụ qua trao đổi chất. Và con người khi sử dụng các sản phẩm dinh dưỡng từ động thực vật đó cũng sẽ bị nhiễm phải những liều lượng phóng xạ nhất định. 1.1.3. Hệ thống các đơn vị đo liều phóng xạ Liều chiếu và suất liều chiếu: - Liều chiếu: Đối với tia X, tia gamma là tổng số điện tích ion cùng dấu được sinh ra khi tất cả các hạt tích điện (electron và ion dương) được giải phóng bởi photon trong một thể tích không khí chia cho khối lượng không khí của thể tích đó, theo công thức: ch dQ D = dm (1.1) Trong đó: dQ: Tổng số điện tích sinh ra trong một thể tích khí. dm: Khối lượng thể tích không khí đó. - Suất liều chiếu: Là giá trị liều chiếu tính trong một đơn vị thời gian. Các đơn vị thường dùng: liều chiếu (R, rad, rem, Sv…); suất liều (R/ giờ, rad/giờ, rem/giờ, Sv/giờ…). Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ: - Liều hấp thụ: là năng lượng bị hấp thụ trên đơn vị khối lượng của đối tượng bị chiếu xạ, theo công thức: ht dε D = dm (1.2) Trong đó: dε : là năng lượng truyền trung bình của bức xạ ion hóa cho vật chất có khối lượng dm. - Suất liều hấp thụ: là giá trị liều hấp thụ trong một đơn vị thời gian. Đơn vị liều hấp thụ là Gray, ký hiệu Gy. 1Gy = 1J/1kg = 100rad. 1rad = 100erg/g (1 rad là một lượng bức xạ đi qua vật chất truyền năng lượng 100erg cho 1g vật chất). Liều tương đương và hệ số phẩm chất: - Hệ số phẩm chất: Mỗi loại bức xạ đặc trưng bởi một đại lượng có tên gọi là hệ số phẩm chất, ký hiệu là Q (Bảng 1.3). - Liều tương đương: Bằng hệ số phẩm chất Q nhân với liều hấp thụ. - Đơn vị là rem. 1rem = 1rad x Q. Trong hệ SI, liều tương đương sinh học có tên là Sievert(Sv). 1Sv = 1Gy x Q = 100rem. Bảng 1.3: Hệ số phẩm chất của các loại bức xạ Các loại bức xạ và năng lượng Hệ số phẩm chất Q Photon (X, γ ) mọi năng lượng 1 Electron và hạt muyon(μ ) mọi năng lượng 1 Nơtron năng lượng <10Kev 5 Nơtron năng lượng 10Kev-100Kev 10 Nơtron năng lượng 100Kev-2Mev 20 Nơtron năng lượng 2Mev-20Mev 10 Nơtron năng lượng >20Mev 5 Photon năng lượng >2Mev 5 Hạt ( α ), mảnh phân hạch, hạt nặng 20 1.2. Liều bức xạ 1.2.1. Tác dụng của các tia bức xạ đối với sức khỏe của con người Tác dụng sinh học của bức xạ hạt nhân có nhiều hình thức khác nhau, đối với sức khỏe con người thì quan trọng nhất là các dạng có thể xuyên qua cơ thể và gây ra hiệu ứng ion hóa. Nếu bức xạ ion hóa thấm vào các mô sống, các ion được tạo ra đôi khi ảnh hưởng đến quá trình sinh học bình thường. Tiếp xúc với bất kỳ loại nào trong số các loại bức xạ ion hóa, bức xạ anpha, beta, các tia gamma, tia X và nơtron đều có ảnh hưởng đến sức khỏe. Trong môi trường vật chất, bức xạ anpha không có khả năng truyền xa, chúng sẽ bị cản lại toàn bộ bởi một lớp giấy mỏng hoặc bởi lớp màng ngoài của da. Tuy nhiên, nếu một chất phát tia anpha được đưa vào trong cơ thể, nó sẽ phát ra năng lượng tác dụng vào các tế bào xung quanh. Ví dụ trong phổi, nó có thể tạo ra liều chiếu trong đối với các mô nhạy cảm, mà các mô này thì không có lớp bảo vệ bên ngoài giống như da. 1.2.2. Ý nghĩa của xác định liều bức xạ anpha trong nghiên cứu phóng xạ môi trường và khảo cổ học Như đã biết, bức xạ phóng xạ có khắp nơi trên trái đất, vì vậy việc xác định liều bức xạ là nhiệm vụ có ý nghĩa quan trọng trong việc kiểm soát các nguồn phóng xạ và đo liều trong y tế và môi trường hay xác định tuổi cổ vật. Để xác định tuổi cổ vật bằng gốm, có thể dùng phương pháp nhiệt huỳnh quang, do bởi trong mẫu gốm luôn có các hạt khoáng nhiệt huỳnh quang khi nung nóng hạt khoáng đến nhiệt độ xác định thì chúng sẽ phát ra. Nghĩa là, quá trình tích lũy liều trong mẫu gốm chỉ bắt đầu sau khi nung, dựa vào đặc tính này, người ta có thể xác định được niên đại của vật cổ theo phương trình sau α β γ c P t = D +D +D +D (1.3) Trong đó: P: là liều tích lũy trong mẫu (Gy) α β γ cD ,D ,D ,D tương ứng là suất liều hằng năm của các tia anpha, beta, gamma và vũ trụ lên mẫu (Gy/năm) [8] Phương trình 1.3 cho thấy xác định liều bức xạ anpha trong mẫu gốm là nhiệm vụ không thể thiếu trong đo tuổi mẫu gốm cổ bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang. 1.2.3. Phân bố các nguyên tố phóng xạ và liều bức xạ anpha trong mẫu gốm cổ Trong đất đá có các nguyên tố phóng xạ urani, thori và kali…Mẫu gốm khi bị chôn vùi trong đất đá sẽ bị chiếu xạ bởi các nguyên tố phóng xạ trên. Khi phân rã, các nguyên tố này phát ra các bức xạ anpha, beta và gamma. Cả 3 loại bức xạ này đều tham gia vào quá trình gây liều tích lũy lên các vật liệu nhiệt huỳnh quang nhưng với mức độ khác nhau. Hình 1.1 và 1.2 bên dưới mô tả tác động của các bức xạ này ở các mức độ khác nhau. Hình 1.1: Mô hình tương tác gây liều bức xạ ion hóa trong hạt vật liệu có kích thước > 5mm D d > 5mm αD βD α β γD +D +D β γD +D γ D Hình 1.2: Mô hình tương tác gây liều bức xạ ion hóa trong hạt vật liệu có kích thước < 1mm α αD ,P : Mô tả tác dụng của bức xạ β βD ,P : Mô tả tác dụng của bức xạ β γ γD ,P Mô tả tác dụng của bức xạ γ Từ những hình trên chúng ta có một số nhận xét sau: - Bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và nó được coi như có tác dụng đồng nhất trong toàn bộ vật liệu. Bán kính tác dụng của nguồn bức xạ gamma trong môi trường đất đá khoảng 30cm. - Bức xạ beta có khả năng đâm xuyên kém hơn có tác dụng lên toàn bộ vật liệu, song chúng không hoàn toàn như nhau. - Bức xạ anpha có khả năng đâm xuyên kém nhất, nó chỉ có tác dụng ở lớp vỏ ngoài của vật liệu. Về khả năng tác dụng ion hóa của bức xạ anpha,beta và gamma trên khoáng vật thạch anh hình cầu được mô tả trong hình vẽ sau: [3] β γP P d < 1mm αP Pα βD +Dγ α β γD +D +D Hình 1.3: Khả năng tác dụng của các bức xạ ion hóa trong hạt thạch anh Từ hình trên chúng ta nhận thấy: với hạt thạch anh có kích thước lớn, có hai vùng phân biệt. Vùng ngoài: có bề dày khoảng micromet (tương ứng với quãng chạy của hạt anpha) chịu tác dụng của cả 3 loại bức xạ. Vùng trong: nằm sâu hơn quãng chạy của hạt anpha, chỉ chịu tác dụng của hạt beta và gamma. Như vậy để xác định liều bức xạ ion hóa của các đối tượng khảo cổ và địa chất theo phương pháp nhiệt huỳnh quang ta cần phải quan tâm và phân loại kích thước hạt. Nghĩa là, khi sử dụng các hạt có kích thước nhỏ cỡ quãng chạy của hạt anpha cần xác định liều chiếu của ba lọai bức xạ lên chúng. Ngược lại, khi sử dụng hạt khoáng có kích thước đủ lớn so với quãng chạy của hạt anpha và bức xạ của nhiệt phát quang được phát ra từ vùng chỉ chịu tác dụng của bức xạ beta và gamma thì chỉ cần xác định liều chiếu hai loại bức xạ beta và gamma. Trong đo tuổi nhiệt huỳnh quang, tùy theo sự lựa chọn các hạt có kích thước khác nhau có kỹ thuật phân tích và chế độ xử lý hóa học tương ứng. Sau đây là ví dụ tính liều bức xạ hằng năm đối với đất đá và đồ gốm điển hình. Bảng 1.4: Liều bức xạ hằng năm đối với đất đá và gốm điển hình [8]. Suất liều anpha Suất liều anpha hiệu dụng Suất liều beta Suất liều gamma Tổng Potassium - - 0,83 0,24 1,07 α β γ Rubidium - - 0,02 - 0,02 Thorium 7,39 1,11 0,29 0,51 1,91 Uranium 8,34 1,25 0,44 0,34 2,03 Bức xạ vũ trụ - - - 0,15 0,15 Các giá trị trên đựơc tính theo đơn vị Gray/1000năm. Giá trị được cho ở đây tương ứng với đất đá và gốm có hàm lượng potassium là 1%, rubidium là 0,005%, thorium tự nhiên là 10ppm, của uranium tự nhiên là 3ppm. Sự góp phần của suất liều hiệu dụng được xem như bằng 0,15 nhân với giá trị suất liều anpha. Đối với vật liệu nhiệt huỳnh quang, người ta còn phân loại các bức xạ theo nguồn gốc chiếu lên vật liệu này như sau: - Nguồn bức xạ từ vũ trụ: Loại bức xạ này có trong phông phóng xạ của vũ trụ, chúng tương đối ổn định và có cường độ tương đối nhỏ khi so sánh với các bức xạ từ các nguồn khác. Tuy nhiên trong các phép đo yêu cầu độ chính xác lớn người ta phải hiệu chỉnh đối với các loại bức xạ từ vũ trụ này. - Nguồn bức xạ từ các vật liệu xung quanh: Đây chính là các nguồn phóng xạ do các chuỗi phóng xạ tạo ra chiếu lên vật liệu nhiệt huỳnh quang. - Nguồn phóng xạ từ các đồng vị phóng xạ định xứ ngay bên trong vật liệu: Loại nguồn này có giá trị đáng kể trong các khoáng vật ziricon, feldspar. Tuy nhiên đối với thạch anh thì chúng thường rất nhỏ. 1.2.4. Nguyên lý chung về đo liều anpha trong mẫu gốm Có thể đo liều bức xạ anpha bằng đềtectơ nhiệt huỳnh quang, song cần có một số điều kiện đặc biệt, bởi vì quãng chạy của hạt anpha rất nhỏ nên muốn chúng đi vào đềtectơ thì phải có màng rất mỏmg phủ bên ngoài đềtectơ nhiệt huỳnh quang sao cho gần như mọi bức xạ anpha có thể đi qua. Ngoài ra, cũng cần phải lưu ý khi dùng màng mỏng sẽ đo được cả bức xạ anpha và bức xạ beta và phần không đáng kể bức xạ gamma, vì vậy chúng cần được bổ sung thêm một phương pháp đo riêng biệt bức xạ beta, để từ đó bằng phép hiệu chỉnh có thể tính được liều bức xạ anpha. 1.3. Đềtectơ LiF:Mg,Cu,P 1.3.1. Cơ chế động học nhiệt huỳnh quang Như đã biết, nhiệt phát quang là hiện tượng các chất điện môi hay chất bán dẫn điện phát ra ánh sáng khi bị nung nóng nếu như trước đó các vật liệu này đã được chiếu xạ bởi các bức xạ ion hóa như: tia X, tia anpha, tia beta hay tia gamma. Đối với vật liệu nhiệt phát quang ta cần lưu ý những điều sau: - Vật liệu phải là chất điện môi hay chất bán dẫn. - Vật liệu phải cần thời gian hấp thụ năng lượng trong suốt quá trình phơi chiếu bức xạ. - Nhiệt chỉ đóng vai trò kích thích chứ không phải là nguyên nhân chính gây phát quang. - Vật liệu sau khi đã được kích thích nhiệt để phát quang thì khi nâng nhiệt một lần nữa cũng sẽ không phát quang do electron đã thoát khỏi bẫy. Nếu muốn phát quang thì vật liệu cần được chiếu xạ lần nữa. Mô hình cấu trúc vùng năng lượng của hiện tượng nhiệt huỳnh quang được chỉ trong hình 1.4. Đây là sơ đồ cấu trúc vùng năng lượng đơn giản nhất mô tả hiện tượng nhiệt huỳnh quang [9]. Mô hình động học bậc 1- mô hình Randall Wikins Hình 1.4: Mô hình mức năng lượng thể hiện những vị trí của điện tử trong vật liệu nhiệt phát quang Vùng dẫn Vùng hóa trị hv R hv’ d Dh EF De e a b c E T : Điện tử : Lỗ trống Mức năng lượng T là mức bẫy electron và nằm trên mức năng lượng Fermi EF. Mức này trống rỗng trước khi vật liệu được chiếu xạ để tạo ra những electron và những lỗ trống. Một mức khác (mức R) là một thế bẫy lỗ trống và có chức năng như một tâm tái hợp, mức này nằm bên dưới mức năng lượng Fermi. Khi chiếu xạ bằng các tia X, , beta hay gamma, nguyên tử sẽ bị ion hóa, các electron sẽ nhận năng lượng bức xạ này để nhảy lên vùng dẫn và chuyển động tự do trong vùng này, đồng thời tạo ra các lỗ trống trong vùng hóa trị (quá trình a). Các hạt này có thể tái hợp với nhau và giải phóng năng lượng dưới dạng ánh sáng hoặc có thể bị bắt lại tại các bẫy. Đối với những chất cách điện hoặc bán dẫn, số lượng các hạt bị bẫy là rất thấp vào khoảng một vài phần trăm, trong đó electron bị bẫy ở mức T và lỗ trống ở mức R (quá trình b,e). Các electron sẽ nằm lại tại bẫy trong trạng thái giả bền và khi chúng nhận đủ năng lượng chúng sẽ thoát khỏi bẫy lên vùng dẫn (quá trình c), sau đó sẽ tái hợp với lỗ trống tại tâm tái hợp đồng thời phát ra ánh sáng (quá trình d). Như vậy, quá trình phát huỳnh quang sẽ có thời gian trì hoãn bằng thời gian của các electron trong bẫy với phương trình sau: E - 1 kTp = se  (1.4) Ở đây: p được định nghĩa là xác suất giải phóng electron khỏi bẫy do tác động nhiệt. s là hệ số tần số thoát có thứ nguyên là giây -1. Ý nghĩa vật lý của hệ số này là bẫy bắt được xem như một hố thế được đặc trưng bởi hệ số thoát s (s là tích của tần số va chạm điện tử với vách hố thế và hệ số phản xạ). Do vậy có thể xem s có độ lớn bằng tần số dao động của mạng tinh thể. Hiện tượng phát quang do khi chúng ta cung cấp năng lượng cho các electron dưới dạng nhiệt gọi là hiệu ứng nhiệt huỳnh quang. Mô hình Randall Winkins là mô hình đơn giản nhất mô tả đường cong nhiệt huỳnh quang được đưa ra vào năm 1945 trên cơ sở cấu trúc vùng năng lượng (Hình 1.4) Như vậy có thể thấy nếu xác định được lượng nhiệt huỳnh quang phát ra thì có thể xác định được liều bức xạ ion hóa đã chiếu lên mẫu. Đây chính là cơ sở của kỹ thuật đo liều phóng xạ bằng phương pháp nhịêt huỳnh quang. 1.3.2. Liều kế nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P 1.3.2.1. Đặc trưng nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P a. Đường cong nhiệt huỳnh quang Dạng đường cong của vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P thay đổi theo nồng độ của chất tạo khuyết tật và xử lí nhiệt. Chẳng hạn như chiều cao của đỉnh chính thay đổi đáng kể theo nồng độ của nguyên tố pha tạp trong đó. Ngoài ra đường cong nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P cũng có thể bị thay đổi bởi cách xử lí nhiệt khác nhau. Khi nung ở nhiệt độ thấp cấu trúc của đường cong nhiệt huỳnh quang hơi khác với cấu trúc nhiệt huỳnh quang khi nung ở chế độ cao. Khi vật liệu được nung ở nhiệt độ cao hơn 2400C sẽ gây ra một thay đổi về hình dạng của đường cong nhiệt huỳnh quang. Bằng cách cải thiện quá trình chuẩn bị sẽ gớp phần tích cực làm ổn định cấu trúc đường cong nhiệt huỳnh quang từ đó thu được độ lập lại tốt hơn. Tóm lại, các nhà nghiên cứu luôn cố gắng xây dựng một chương trình nung để giảm độ cao của các đỉnh nhiệt độ cao hơn, đỉnh này là đáng tin cậy cho tín hiệu còn dư và cho việc tái sử dụng. Ngoài ra, khi được chiếu bởi nguồn nơtron nhiệt, dạng của đường cong LiF:Mg,Cu,P không còn sự thay đổi rõ ràng, điều này khác với LiF:Mg,Ti (TLD-100) ở đó các đỉnh nhiệt độ cao hơn tăng theo sự chiếu xạ nơtron nhiệt. b. Phổ phát xạ nhiệt huỳnh quang Bước sóng phát ra của LiF:Mg,Cu,P ngắn hơn so với bước sóng phát ra của vật liệu TLD- 100. Tâm của vùng phát xạ nằm trong khoảng bước sóng 420nm còn đối với LiF:Mg,Cu,P tâm nằm trong khoảng 350-370nm. Trong hầu hết các hệ đo nhiệt huỳnh quang đều có bộ lọc quang học trong hệ thống quang học của nó. Phổ phát xạ của tâm lọc thông thường tại 450-500nm. Đối với TLD-100, bộ lọc là tốt nhưng đối với LiF:Mg,Cu,P tâm phát xạ cần được chuyển dịch về phía vùng tử ngoại khoảng 50nm. Với việc lựa chọn bộ lọc phù hợp, độ nhạy của LiF:Mg,Cu,P có thể tăng lên khoảng 10-30% Với nồng độ khác nhau, nhiệt độ nhiệt huỳnh quang và dạng của đường cong thay đổi nhiều, trong khi đó phổ phát xạ thay đổi ít. Tương tự như trường hợp này, các kết quả thực nghiệm cũng đã chứng minh rằng với cách xử lí nhiệt khác nhau, phổ phát xạ thay đổi ít nhưng các đường cong thay đổi nhiều [9]. c. Đáp ứng liều Như ta đã biết có sự tuyến tính rất tốt trong sự tương ứng liều của loại vật liệu nhiệt huỳnh quang LTD-100, nhưng đối với loại vật liệu LiF:Mg,Cu,P mặc dù với cùng chất nền là tinh thể LiF, tuy nhiên nó vẫn ít có sự tuyến tính hơn. Điều này có nghĩa là sự tương ứng liều phụ thuộc mạnh vào các chất pha tạp. Các kết quả thí nghiệm đã chỉ ra rằng đối với tinh thể LiF chỉ có chất pha tạp là Mg, đáp ứng liều là tuyến tính, nhưng khi pha thêm tạp chất thứ hai (ví dụ là Cu) đáp ứng liều trở nên hạ tuyến tính. Vùng tuyến tính của LiF:Mg,Cu,Pcó thể lên đến 10-15Gy. Đối với liều cao hơn 10Gy, đáp ứng tín hiệu nhiệt huỳnh quang giảm theo liều, nghĩa là hạ tuyến tính. Đối với vật liệu được sản xuất tại Bắc Kinh - Trung Quốc, sự hạ tuyến tính bắt đầu xuất hiện khi giá trị liều đạt đến 12Gy. Các nhà khoa học Italia đo đáp ứng liều của LiF:Mg,Cu,P (loại GR-200) có vùng tuyến tính lên đến 18Gy. Với chùm electron năng lượng 15MeV thì vùng tuyến tính lên đến 10Gy. 1.3.2.2. Xử lí nhiệt cho vật liệu nhiệt huỳnh quang Xử lí nhiệt là một quá trình thiết yếu cho việc tái sử dụng LiF:Mg,Cu,P là loại vật liệu rất nhạy với xử lí nhiệt. Trước khi chiếu xạ, nếu nung ở nhiệt độ cao hơn 2450C, nó sẽ thay đổi cấu trúc đường cong và gây ra sự mất độ nhạy nhiệt huỳnh quang. Đã có một số công trình nghiên cứu cho rằng đường cong phụ thuộc nhiều vào nhiệt độ nung. Thông thường các cơ sở sản xuất sẽ khuyến cáo nhiệt độ nung tối ưu. Tuy nhiên, nếu chúng ta nung ở nhiệt độ này một thời gian dài cũng sẽ gây ra sự giảm độ nhạy nhiệt huỳnh quang của nó. Trong trường hợp tín hiệu dư là không đáng kể và có thể chấp nhận được, thời gian nung nên càng ngắn càng tốt. Với nguyên lí này, sử dụng liều kế trong trường hợp liều thấp không cần thiết phải nung, chúng ta vẫn có được một liều kế tái sử dụng tốt. Sau đây là giới thiệu chung về một số vật liệu nhiệt huỳnh quang. Bảng 1.5: Các đặc trưng chủ yếu của một số vật liệu nhiệt huỳnh quang [7] Vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Ti (TLD-100) CaSO4:Dy LiF:Mg,Cu,P Độ nhạy nhiệt huỳnh quang tương đối 1 30 30 (vùng tích hợp) 40 (chiều cao đỉnh) Bước sóng cực đại phát ra 425nm 480;570nm 380nm Ngưỡng dò với nhiệt độ quy 50nGy 1mGy-30gy 0,1mGy-12Gy ước Đáp ứng năng lượng 1,3KeV 10-12KeV 0,8KeV Vùng tuyến tính 50mGy-3mGy 10-20 0,8KeV Đỉnh cong 210 220 210 Tiền chiếu xạ 4000C-1h 4000C-1h 2400C-10 phút Xử lí nhiệt 800-24h Nói chung trong các loại vật liệu nhiệt huỳnh quang đang được sử dụng phổ biến, có thể chia thành hai loại: một loại có sự tương đương mô tốt nhưng độ nhạy nhiệt huỳnh quang tương đối thấp, chẳng hạn TLD-100, BeO và độ còn lại là có độ nhạy nhiệt huỳnh quang cao phụ thuộc năng lượng thấp như CaSO4 và CaF. LiF:Mg,Cu,P là loại vật liệu kết hợp được hai ưu điểm của hai lọai vật liệu trên, nó có độ nhạy nhiệt huỳnh quang cao và phụ thuộc năng lượng tốt. Điều này rất có ý nghĩa trong việc ứng dụng vào lĩnh vực đo liều lượng bức xạ trong y tế và môi trường. Tuy nhiên, sử dụng loại vật liệu này cần phải chú ý đặc biệt đối với quá trình xử lí nhiệt. Các công trình nghiên cứu trước đây về loại vật liệu này đều đã được chứng minh rằng việc rửa nhiệt với nhiệt độ trên 2400C sẽ làm giảm độ nhạy nhiệt huỳnh quang của nó. Khi làm việc với vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P cần đặc biệt chú ý đến quá trình xử lí nhiệt độ và trong ứng dụng thực tế chúng thường được xử lí không quá 2400C và thời gian không dài. Ngày nay, khi quá trình xử lí nhiệt đều được điều khiển bằng máy tính, việc xử lí nhiệt trở nên chính xác. Kết quả kiểm tra của nhóm Horowitz với vật liệu LiF:Mg,Cu,P (loại GR-200A) đã cho thấy sau 60 lần tái sử dụng, độ nhạy nhiệt huỳnh quang giảm mất 3% và đây là kết quả tốt. 1.3.3. Nguyên lí chung về đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang - Trong hệ đo nhiệt huỳnh quang, ngoài ống nhân quang điện và các bộ phận xử lí tín hiệu như máy đo phóng xạ thông thường còn có bộ phận nung và xử lí nhiệt độ. Sơ đồ nguyên lý hoạt động chung về một hệ đo nhiệt huỳnh quang như chỉ trong Hình 1.5. Hình 1.5: Sơ đồ nguyên lí hệ đo nhiệt huỳnh quang Hình 1.5 cho thấy, khi nâng dần nhiệt độ khay đo thì ở mặt trên của khay vật liệu nhiệt huỳnh quang sẽ phát sáng, xung sáng này sẽ được gửi đến photocathode ở nhân quang điện và ở lối ra anode của ống nhân này sẽ xuất hiện các xung điện tử tương ứng với tín hiệu nhiệt huỳnh quang phát ra. Xung điện này sẽ được khuếch đại và đưa đến bộ đếm và biểu diễn trên màn hình của máy tính. Ngoài ra, các thông số về bộ điều khiển nhiệt độ cũng đã được đưa đến và biểu diễn trên màn hình. Từ đó, căn cứ vào kết quả đo phổ nhiệt huỳnh quang và nhiệt độ mà nhà thực nghiệm có các đánh giá tổng quát hơn về quá trình bức xạ nhiệt huỳnh quang của mẫu. 1.4. Tình hình nghiên cứu và vấn đề quan tâm của luận văn 1.4.1 Tình hình nghiên cứu ngoài nước - Hiện nay vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P đã được sử dụng rộng rãi trong lĩnh vực đo liều bức xạ. Các nghiên cứu về vật liệu này đã đạt được nhiều sự tiến bộ ở nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới. - Năm 1978, các nhóm khoa học Nhật Bản tại viện Khoa học bức xạ quốc gia của Nhật Bản dẫn đầu bởi giáo sư Toshiyoki Nakajima đã chế tạo thành công một loại vật liệu nhiệt huỳnh quang mới đó là LiF: Mg, Cu, P dạng bột. - Năm 1984, phòng thí nghiệm phương pháp và đềtectơ liều lượng vật rắn (Bắc Kinh- Trung Quốc) đã chế tạo thành công vật liệu LiF: Mg, Cu, P dạng rắn. Với kỹ thuật đặc biệt, độ nhạy của tín hiệu nhiệt huỳnh quang của vật liệu LiF: Mg, Cu, P thậm chí còn cao hơn dạng bột. - Bên cạnh việc đo liều bức xạ tự nhiên, hiện nay các nhà khoa học trên thế giới đang tích cực áp dụng phương pháp nhiệt huỳnh quang trong việc xác định tuổi các loại gốm cổ và đã đạt được độ chính xác dưới 10%. 1.4.2. Tình hình nghiên cứu trong nước Đối với nước ta, các nghiên cứu về hiện tượng nhiệt huỳnh quang mới được quan tâm trong những năm gần đây, song các thiết bị quan sát bức xạ nhiệt huỳnh quang ở nước ta cũng rất phong phú, như hệ đo Harsaw 4500 ở Viện Khoa học kỹ thuật hạt nhân, hệ đo Harsaw 3500 ở Viện Khoa học vật liệu, hệ đo RGD-3A ở Viện Khảo cổ học…. Các hệ đo này nói chung có sự khác biệt về cấu tạo buồng đốt khay đo. Để nâng cao hiệu quả của phương pháp, cần nghiên cứu chế độ nhiệt một cách cụ thể phù hợp với từng đối tượng đo và thiết bị đo. Một số công trình nghiên cứu liên quan được công bố tại hội nghị Quang phổ-quang học hay vật lý hạt nhân (Đặng Thanh Lương 1996; Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát 2004; Vũ Xuân Quang, MarcoMartini 2006; Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát, Thái Khắc Định 2009,…). Những công trình này đã cho thấy tiềm năng ứng dụng to lớn và hiệu quả của kỹ thuật nhiệt huỳnh quang trong đo liều bức xạ môi trường, đo liều y tế cũng như trong việc xác định tuổi các vật cổ. Bên cạnh vấn đề này, các nhà khoa học trong nước còn đặc ra nhiệm vụ nghiên cứu về các loại vật liệu nhiệt huỳnh quang sao cho có độ ổn định và độ lặp lại cao, gớp phần mở ra hướng ứng dụng vào trong đo liều xạ trị cũng như đo liều cá nhân (Huỳnh Kỳ Hạnh ,Phan tiến Dũng....2006, Hoàng Đức Tâm, Thái Khắc Định...... 2008). 1.4.3. Những vấn đề quan tâm nghiên cứu của luận văn - Nghiên cứu giải pháp gia công và chế tạo mẫu đo trên mẫu gốm. - Xây dựng cấu hình phép đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang trên hệ đo RGD-3A. - Xử lí tín hiệu, tính liều bức xạ anpha trong mẫu gốm và đề xuất giải pháp nghiên cứu trong thời gian tới. CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ XÁC ĐỊNH LIỀU BỨC XẠ ANPHA TRONG MẪU GỐM Quá trình thực nghiệm được tiến hành qua các giai đoạn sau: - Gia công chế tạo mẫu đo. - Xây dựng cấu hình phép đo trên hệ đo RGD-3A. - Đo bức xạ nhiệt huỳnh quang mẫu LiF:Mg,Cu,P trên hệ đo RGD-3A. - Xử lí số liệu đo. 2.1. Gia công chế tạo mẫu đo 2.1.1.Gia công mẫu gốm - Bước 1: Lựa chọn mẫu gốm Để thuận tiện cho việc gia công chế tạo mẫu, chúng tôi chọn những mẫu có khối lượng lớn, độ nung không cao, dễ gia công. Những mẫu này được sưu tầm ở những khu di tích cao, ít khả năng ngập nước, vì thế giúp chúng ta loại bỏ được ảnh hưởng của độ ẩm lên quá trình đo đạt liều bức xạ. Bảng 2.1: Các mẫu gốm được chọn làm thí nghiệm Thứ tự Tên mẫu Mô tả mẫu Địa điểm lấy mẫu Đặc điểm 1 G1-CL Xã Cổ Loa, Huyện Đông Anh, Hà Nội. Mẫu là những mảnh đồ gốm màu nâu nhạt. 2 G2-DT Di tích Dục Tú, xã Dục Tú, Huyện Đông Anh, Hà Nội. Mẫu là những mảnh đồ gốm màu nâu nhạt. 3 G3-ĐTr Làng gốm Đông Triều, Huyện Đông Triều, Quảng Ninh. Mẫu là những mảnh đồ gốm màu nâu nhạt. 4 G4-DL Tháp Dương Long, xã Tây Bình, Huyện Tây Sơn, Bình Định. Mẫu là những mảnh gạch màu nâu nhạt. 5 G5-LL Di chỉ khảo cổ Lung Leng, xã Sơn Bình, huyện Sa Thầy, Kon Tum. Mẫu là những mảnh đồ gốm màu nâu nhạt. Hình ảnh các mẫu nghiên cứu được chỉ trong Hình 2.1 Hình 2.1: Các mẫu gốm và gạch Bước 2: Làm nhỏ và mịn mẫu Mục đích của việc làm nhỏ mẫu là làm thoát các hạt khoáng cứng (chủ yếu là thạch anh và fenspat) ra khỏi cấu trúc kết khối của mảnh gốm và không được làm vỡ thêm các hạt khoáng có trong mẫu bởi những thao tác cơ học này. Các mẫu gốm được làm nhỏ nhờ bộ cối và chày làm bằng đồng cho đến khi các hạt gốm tương đối mịn. Sau đó ta dùng bộ rây với mắc lưới 250m sàng mẫu để tạo ra các mẫu có kích thước nhỏ hơn 250 m. Sau đó mẫu gốm này sẽ được đóng đầy vào các hộp nhựa có kích thước tiêu chuẩn và có khối lượng như trong bảng 2.2. Bảng 2.2: Khối lượng của các mẫu sau khi đã đóng vào hộp nhựa Thứ tự Tên mẫu Khối lượng 1 G1-CL 35,4g 2 G2-DT 29,8g 3 G3-ĐTr 30,0g 4 G4-DL 31,1g 5 G5-LL 36,1g Bộ chày, cối đồng và rây sàng mẫu Bộ chày, cối đồng Rây sàng mẫu Hi ̀nh 2.2: Dụng cụ tạo mẫu Bước 3: Tạo buồng chiếu xạ cho mẫu gốm: Cho đến nay, đã có một số giải pháp khác nhau để đo liều anpha trong mẫu gốm cổ như: + Phương pháp sử dụng cách tính tương đương theo giá trị hàm lượng các nguyên tố phóng xạ có trong mẫu gốm. Đây là phương pháp có độ chính xác cao, nhưng khó khăn là cần phải có lượng mẫu gốm lớn và thực tế là không phải lúc nào cũng có khối lượng mẫu cần thiết, đặc biệt là đối với loại gốm cổ. + Cũng có thể đo hoạt độ anpha trong mẫu gốm bằng đêtectơ nhấp nháy lỏng, tuy nhiên phương pháp này cần một chế độ gia công mẫu khá phức tạp và đặc biệt là cần một hệ thiết bị đo khá đắt tiền. + Đo liều anpha trong mẫu gốm bằng liều kế nhiệt huỳnh quang, phương pháp này mang lại độ chính xác cao cho phép đo, giảm giá thành công tác và tăng thêm tính chủ động trong đo tuổi vật cổ bởi nó sử dụng ngay thiết bị đo đạc này. Những giải pháp chủ yếu đo liều anpha trong mẫu gốm bằng đêtectơ nhiệt huỳnh quang như sau: Bột nhiệt huỳnh quang được đặt trực tiếp vào mẫu gốm cần đo, song giải pháp này không loại trừ được ảnh hưởng của độ ẩm môi trường và khó đạt được độ ổn định cần thiết khi đo lặp lại nhiều lần một phép đo. Ngoài ra, vấn đề hiệu chỉnh tác động gây liều của tia bêta trong bột nhiệt huỳnh quang cũng cần phải đặt ra. Trước đây, trong một số nghiên cứu về đo liều nhiệt huỳnh quang Valladas đã đề suất giải pháp đo liều bêta trong mẫu gốm như sau: Hộp đựng mẫu bột gốm được làm bằng chất dẻo có bề dày chừng 0,5mm, hình trụ tròn đường kính trong 3cm, chiều cao 5cm như trong Hình 2.3. Hình 2.3. Sơ đồ hộp chiếu mẫu theo phương pháp Valladas Gần đây, cũng đã có một số đề xuất đo liều bức xạ anpha trong mẫu gốm bằng đềtectơ màng mỏng. Đó là sử dụng một lớp màng polime mỏng để bảo vệ lớp bột mẫu nhiệt huỳnh quang khỏi tác động của độ ẩm môi trường, song vẫn có thể cho bức xạ anpha đi qua được. Đây cũng là giải pháp được chúng tôi quan tâm nghiên cứu trong luận văn này. Sơ đồ cấu tạo đềtectơ nhiệt huỳnh quang đo bức xạ anpha như được chỉ trong Hình 2.4. Trong đó, màng polime có bề dày <0.5m, được tạo thành hình vuông mỗi cạnh 2cm, mẫu bột nhiệt huỳnh quang được dải đều ở tâm theo một hình tròn đường kính 0,8mm (Hình 2.4). Hộp chứa mẫu Bột mẫu gốm Ống capsule Vật liệu nhiệt huỳnh quang Hình 2.4. Chế tạo mẫu màng mỏng Các mẫu bột gốm sau khi được gia công sẽ được làm đầy trong các buồng chiếu cùng với các liều kế nhiệt huỳnh quang được đặt tại tâm buồng, Khi đó, các bức xạ anpha, bêta phát ra từ mẫu gốm sẽ tạo ra liều tích lũy trên vật liệu nhiệt huỳnh quang. 2.1.2. Xử lí nhiệt độ và chuẩn liều chiếu xạ Cũng như các giải pháp đo liều khác, để có thể xác định được giá trị liều chiếu xạ trong các mẫu gốm cũng cần phải thực hiện chuẩn liều chiếu xạ cho các đềtectơ nhiệt huỳnh quang. Nội dung công việc được tiến hành theo các quy trình sau: - Loại bỏ tín hiệu dư: Mặc dù bột nhiệt huỳnh quang chưa được sử dụng để đo liều, nhưng trong quá trình bảo quản bị tác động của các tia phóng xạ từ môi trường bên ngoài, vì vậy trong chúng vẫn có một lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang nào đó. Do vậy, trước khi sử dụng các bột nhiệt huỳnh quang này, chúng ta phải nung nóng chúng nhằm loại bỏ tín hiệu dư không mong muốn đã tích lũy trước đó. Trong quá trình thực hiện thí nghiệm, trước khi chế tạo thành đêtectơ các mẫu bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P đều đã được nung nóng trong lò nung chuyên dụng TLD-2000A (Hình 2.4) với nhiệt độ nung là 2400C trong khoảng thời 2 phút và như vậy ta có thể coi là đã loại bỏ tín hiệu nhiệt huỳnh quang dư trước đó trong bột mẫu này. Vật liệu nhiệt huỳnh quang Màng mỏng Hình 2.5: Lò nung rửa nhiệt - Phân chia mẫu đo: Lượng bột nhiệt huỳnh quang chia làm 3 phần: Phần dùng để xây dựng đường chuẩn liều bức xạ hạt nhân; phần dùng để ghi nhận các tín hiệu nhiệt huỳnh quang do các bức xạ hạt nhân trong mẫu gốm gây ra và phần dùng để hiệu chỉnh phông môi trường cho phép đo. + Phần bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P dành để xây dựng đường chuẩn liều bức xạ anpha được nạp thành các đềtectơ màng mỏng, có 4 đềtectơ như vậy đã được chế tạo. Sau đó, những đềtectơ này đã được đặt trong 4 dĩa nguồn để được chiếu bởi nguồn phóng xạ Am-241 tại Phòng thí nghiệm và Xác định niên đại - Viện khảo cổ học Việt Nam (Hình 2.6) với các khoảng thời gian định trước là 5 giờ 10 giờ, 15 giờ và 25 giờ. Hình 2.6: Đĩa chứa túi màng mỏng đựng bột LiF:Mg,Cu,P Mục đích của việc xây dựng đường chuẩn liều bức xạ hạt nhân là thiết lập được mối quan hệ tuyến tính giữa lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang ghi nhận được trong đềtectơ và giá trị liều bức xạ hạt nhân “thực” chiếu lên mẫu. Do vậy, với mục tiêu đối sánh trong thí nghiệm này chúng tôi cũng đã tạo ra 4 đềtectơ nhiệt huỳnh quang theo cách truyền thống (Hình 2.3) và gửi chiếu trên nguồn phóng xạ Cs-137 tại Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân cũng với các mức liều chuẩn đã định sẵn là 5mGy; 10 mGy, 15mGy và 25mGy. + Phần bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P dành để đo liều bức xạ anpha trong các mẫu gốm sẽ được đóng trong 5 capsule và 5 túi nhựa màng mỏng, capsule và túi nhựa màng mỏng này sẽ đặt vào chính giữa các hộp nhựa đựng mẫu bột gốm. + Phần bột nhiệt LiF:Mg,Cu,P dùng làm phông cho phép đo liều anpha trong mẫu gốm cũng được đóng trong túi nhựa màng mỏng giống như trên rồi đặt vào hộp nhựa nhưng không chứa mẫu gốm. 2.1.3. Chiếu xạ bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P trong buồng chì phông thấp - Xây dựng đường chuẩn liều bức xạ: Cho bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P vào 4 túi nhựa màng mỏng. Toàn bộ 4 túi nhựa này được đặt trong 4 đĩa nguồn chiếu Am-241 với mức liều 1  Ci trong những thời gian khác nhau là 5giờ, 10 giờ, 15 giờ và 25 giờ (Hình 2.6). Từ đó, chúng ta có thể xây dựng hàm tương quan tuyến tính giữa lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang và giá trị liều chiếu xạ sẽ xác định được đường chuẩn liều bức xạ cho đềtectơ nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P. - Xác định liều anpha trong mẫu gốm: Trong quá trình này, chúng tôi tiến hành thực nghiệm xác định liều anpha trên 5 mẫu gốm, vì vậy phải có 5 capsule và 5 đềtectơ màng mỏng chứa bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P. Mỗi mẫu bột gốm cần đo sẽ cho đầy vào 2 hộp đựng mẫu rồi đặt lần lượt 1 capsule và 1 túi màng mỏng vào chính giữa từng hộp trên như Hình 2.3 và 2.4. - Xác định phông: Trong quá trình đặt đềtectơ nhiệt huỳnh quang trong mẫu gốm, vật liệu nhiệt huỳnh quang còn bị tác động bởi những nguồn bức xạ không mong muốn khác mà chúng ta gọi là phông phép đo. Vì vậy để đảm bảo kết quả xác định liều bức xạ anpha được chính xác cần phải tiến hành hiệu chỉnh phông phép đo. Việc hiệu chỉnh này được thực hiện bằng cách song song với việc đặt các đềtectơ màng mỏng chứa bột LiF:Mg,Cu,P vào mẫu gốm, chúng tôi đặt một đềtectơ màng mỏng vào trong một hộp không chứa bột mẫu gốm và đặt cùng với các hộp mẫu trên. Hình 2.7: Các hộp chiếu mẫu trong phòng thí nghiệm Ngoài ra, nhằm mục đích giảm thiểu tác động của phông bức xạ môi trường lên độ nhạy của phép đo, toàn bộ quá trình chiếu bức xạ anpha, bêta từ mẫu gốm lên đềtectơ nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P được đặt trong buồng chì phông thấp của phòng thí nghiệm (Hình 2.8). Hình 2.8: Buồng chì phông thấp trong phòng thí nghiệm - Thời gian chiếu mẫu đo: Sau khi hoàn tất các bước chuẩn bị mẫu như trên, các hộp đựng mẫu gốm, mẫu phông và đềtectơ nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P được đặt trong buồng chì phông thấp. Thời gian chiếu mẫu đo có thể nhiều tuần lễ hoặc hơn, tùy theo yêu cầu về mặt thời gian đồng thời phải đảm bảo để có thể ghi nhận được tín hiệu nhiệt huỳnh quang đạt yếu tố thống kê. Trong công trình này chúng tôi đặt mẫu từ ngày 26/12/2009 đến 17/2/2010. 2.2. Xây dựng cấu hình phép đo nhiệt huỳnh quang trên hệ đo RGD-3A 2.2.1. Những đặc trưng kỹ thuật cơ bản của máy đo RGD-3A Máy đo RGD-3A là một thiết bị dùng đo bức xạ nhiệt huỳnh quang từ các mẫu bột với các khay đo khác nhau, máy do viện Nghiên cứu Hạt nhân Bắc Kinh chế tạo với chuẩn quốc tế GB10264-88 (hình 2.8). Hình 2.9: Hệ đo RGD-3A tại phòng thí nghiệm và xác định niên đại-Viện khảo cổ học Việt nam Dải đo rộng: từ 1 Gy – 100mGy. Nhiệt độ đốt: từ phòng – 4000C. Tốc độ gia nhiệt: từ 1-500C/s. Máy được thiết kế với cổng nối RS-232 để liên kết với các thiết bị điều khiển xử lí từ máy tính ngoài. Và buồng nung mẫu còn được nối với các thiết bị cấp khí nitơ để chống nhiễu khi đo. Các bộ phận chính là: Hệ điều khiển nhiệt độ; Ống nhân quang; bộ biến đổi tín hiệu và đếm. Máy tính xử lí biểu diễn kết quả phân tích (Hình 2.10) Hình 2.10: Sơ đồ khối của hệ đo RGD-3A 2.2.2. Phần mềm điều khiển và xử lí tín hiệu đo Hệ đo sử dụng phần mềm RGD3 để điều khiển, thu nhận và xử lí phổ. Phần mềm này do nhà sản xuất cung cấp. Phần mềm này được chạy trên phần mềm DOS. Chế độ đo và xử lí tín hiệu trên thiết bị được thực hiện thông qua những chương trình điều khiển do nhà sản xuất cung cấp. MENU giao diện chính được chỉ trên Hình 2.11. Communication Dose data Parameter Image Save data Read data Quit Hình 2.11: Menu chính của chương trình khi khởi động Ống nhân quang điện (PMT) Bộ biến đổi và bộ đếm Máy in Máy vi tính Detector Cao áp Nguồn nuôi Hệ cấp nhiệt Bức xạ nhiệt huỳnh quang Khay nhiệt (chứa mẫu đo) Các chức năng chính của phần mềm: - Communication: Chức năng truyền thông tin. - Dose data: Chức năng thông báo số liệu. - Parameter: Chức năng thông số hoạt động. - Image: Chức năng biểu diễn hình ảnh. - Save data: chức năng lưu dữ liệu. - Read data: Chức năng đọc dữ liệu. - Quit: Chức năng thoát khỏi chương trình. Hệ đo RGD-3A có thể tính toán luôn được giá trị liều dựa trên tín hiệu nhiệt huỳnh quang mà máy thu nhận được. Tuy nhiên, để đảm bảo độ chính xác cao, chúng tôi sử dụng tập tin dữ liệu mà máy xuất ra để xử lí bằng phần mềm Excel. Bộ số liệu mà máy ghi nhận được chuyển sang định dạng với phần mở rộng *IMG, với định dạng này chương trình Excel mới có thể đọc được. Chương trình để thực hiện việc chuyển đổi là GLOW. Đây là chương trình đi kèm với hệ đo RGD-3A. Sau khi chuyển đổi định dạng có thể dùng chương trình Excel để xử lí bộ số liệu này. Tuy nhiên, phần mềm ghi nhận tín hiệu nhiệt huỳnh quang lưu số liệu đo được ở hệ đếm thập lục phân, vì vậy để thuận tiện cần phải chuyển sang hệ đếm thập phân trước khi tính toán. 2.3. Đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang trên hệ đo RGD-3A 2.3.1. Định lượng mẫu và khởi động chương trình đo Trong quá trình đo, việc định khối lượng mẫu nhiệt huỳnh quang là rất quan trọng và để thực hiện nội dung này chúng tôi đã sử dụng thiết bị chuyên dụng như chỉ trong Hình 2.12. Hình 2.12. Dụng cụ để định lượng mẫu trước khi đo Với dụng cụ này, mẫu bột huỳnh quang sau khi được chiếu xạ sẽ từ khay chứa ở trên sẽ đi vào hốc nhỏ bên dưới, sử dụng cần gạt mẫu sao cho bột nhiệt huỳnh quang đầy từ đáy đến hốc miệng. Điều này sẽ đảm bảo rằng lượng bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P cho vào khay đốt trong mỗi lần đo là như nhau. Sau đó, lượng bột nhiệt huỳnh quang này được đưa vào khay đốt của hệ đo RGD-3A với chế độ gia nhiệt được thiết lập trước. 2.3.2. Ghi nhận bức xạ nhiệt huỳnh quang từ các mẫu 2.3.2.1. Xây dựng cấu hình phép đo Như nêu trên, một trong những yêu cầu kỹ thuật căn bản trong đo ghi bức xạ nhiệt huỳnh quang là cần có sự phối hợp chặt chẽ giữa tính chất nhiệt huỳnh quang của đềtectơ và chế độ nhiệt độ của khay đo. Trên cơ sở tham khảo kết quả nghiên cứu của các tác giả trước đây [1, 2, 7] chúng tôi đã đề xuất xây dựng cấu hình phép đo nhiệt huỳnh quang của thí nghiệm như sau: - Nhiệt độ nung đầu: 1350C. - Thời gian nung đầu: 6 giây. - Nhiệt độ nung cuối: 2400C. - Thời gian nung cuối: 6 giây. - Tốc độ gia nhiệt: 60C/giây. Chế độ đo được thiết lập trên máy đo RGD-3A, các phép đo đã được tiến hành và kết quả được nêu dưới đây. 2.3.3.2. Kết quả đo nhiệt huỳnh quang mẫu chuẩn liều Như đã trình bày trên, mẫu chuẩn liều bức xạ nhiệt huỳnh quang sẽ được làm trên nguồn chuẩn phóng xạ Cs-137 đặt tại viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân Hà Nội. Ở đây, chúng tôi đã lựa chọn một số giá trị liều chiếu là: 5mGy; 10mGy; 15mGy; 25mGy. Các mẫu bột nhiệt huỳnh quang sau khi chiếu xạ sẽ được để phơi 1 ngày nhằm loại bỏ các nguồn phóng xạ thứ sinh và các mức năng lượng nông trong mẫu. Sau đó, sẽ được đo trên hệ đo RGD-3A với tốc độ gia nhiệt là 60/s. Phổ nhiệt huỳnh quang của các mẫu bột LiF:Mg,Cu,P với các mức liều chuẩn tương ứng được chỉ trên Hình 2.13. NHQ cua LiF 0 50 100 150 200 250 300 350 130 150 170 190 210 230 250 Nhiệt độ s ố đ iế m M1 M2 M3 M4 Hình 2.13: Phổ nhiệt huỳnh quang của các mẫu bột LiF:Mg,Cu,P với các mức liều chuẩn đo được với tốc độ gia nhiệt 60C/s trên hệ đo RGD-3A Trong hình trên các đường phổ M1, M2, M3 và M4 của đềtectơ nhiệt huỳnh quang sẽ tương đương với các mức liều chiếu chuẩn là 5mGy, 10mGy, 15mGy và 25mGy. Trong đó, trục đứng là giá trị số đếm nhiệt huỳnh quang, trục ngang là các giá trị nhiệt độ kích thích đềtectơ nhiệt huỳnh quang. 2.3.3.3. Kết quả đo nhiệt huỳnh quang trên các đềtectơ dạng capsule Bột nhiệt huỳnh quang được đặt trong các đềtectơ dạng capsule, sau một khoảng thời gian đặt ở giữa các mẫu gốm sẽ được đo trên máy đo RGD-3A với các chế độ đo đã nêu trên. Phổ bức xạ nhiệt huỳnh quang phát ra từ bột LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mỗi mẫu gốm được trình bày trong các Hình 2.14; 2.15; 2.16; 2.17 và 2.18. 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G1_CL(V) Hình 2.14: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G1-CL bằng phương pháp Valladas. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 0 50 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G2_DT(V) Hình 2.15: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G2-DT bằng phương pháp Valladas. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G3_DTr(V) Hình 2.16: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G3-DTr bằng phương pháp Valladas. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 0 50 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G4_DL(V) Hình 2.17: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G4-DL bằng phương pháp Valladas. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G5_LL(V) Hình 2.18: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G5-LL bằng phương pháp Valladas. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo 2.3.3.4. Kết quả đo nhiệt huỳnh quang trên các đềtectơ màng mỏng Cũng tương tự như trên, bột nhiệt huỳnh quang được đặt trong các đềtectơ màng mỏng, sau một khoảng thời gian đặt ở giữa các mẫu gốm sẽ được đo trên máy đo RGD-3A cùng với các chế độ đo như đã nêu. Kết quả ghi nhận phổ bức xạ nhiệt huỳnh quang phát ra từ bột LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mỗi mẫu gốm được trình bày trong các Hình 2.19; 2.20; 2.21; 2.22 và 2.23. 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G1_CL(L) Hình 2.19: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G1-CL bằng phương pháp màng mỏng. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 0 50 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G2_DT(L) Hình 2.20: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G2-DT bằng phương pháp màng mỏng. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G3_DTr(L) Hình 2.21: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G3-DTr bằng phương pháp màng mỏng. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 0 50 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G4_DL(L) Hình 2.22 Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G4-DL bằng phương pháp màng mỏng. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G5_LL(L) Hình 2.23: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G5-LL bằng phương pháp màng mỏng. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 2.3.3.5. Kết quả đo nhiệt huỳnh quang trên mẫu chuẩn phông Bột nhiệt huỳnh quang được đặt trong đềtectơ màng mỏng, đặt trong hộp không có mẫu gốm sau một khoảng thời gian cũng sẽ được đo trên máy đo RGD-3A cùng với các chế độ đo như đã nêu. Kết quả ghi nhận phổ bức xạ nhiệt huỳnh quang phát ra từ mẫu phông được trình bày trong Hình 2.24. 0 50 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T TLP Hình 2.24: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi phông trong buồng tích mẫu. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 2.4. Biểu diễn phổ nhiệt huỳnh quang theo nhiệt độ 2.4.1. Phổ của mẫu đo theo đềtectơ dạng capsule Từ những kết quả đo nhiệt huỳnh quang mẫu gốm đo được bằng đêtectơ dạng capsule trên, thực hiện hiệu chỉnh với mẫu phông, sau đó chuyển đổi sang cách biểu diễn số đếm theo nhiệt độ nung (trục ngang của đồ thị là thang nhiệt đô của khay đo) nhận được phổ nhiệt huỳnh quang hiệu dụng của các mẫu như sau (Hình 2.25, 2.26, 2.27, 2.28, 2.29) 120 140 160 180 200 220 240 0 5 10 15 20 25 30 35 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.25: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G1-CL đo bằng đetectơ capsule 120 140 160 180 200 220 240 0 5 10 15 20 25 30 35 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.26: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G2-DT đo bằng đetectơ capsule 120 140 160 180 200 220 240 0 5 10 15 20 25 30 35 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.27: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G3-DTr đo bằng đetectơ capsule 120 140 160 180 200 220 240 0 5 10 15 20 25 30 35 40 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.28: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G4-DL đo bằng đetectơ capsule 120 140 160 180 200 220 240 0 5 10 15 20 25 30 35 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.29: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G5-LL đo bằng đetectơ capsule 2.4.2. Phổ của mẫu đo theo đềtectơ màng mỏng Từ những kết quả đo nhiệt huỳnh quang mẫu gốm đo được bằng đêtectơ màng mỏng, thực hiện hiệu chỉnh với mẫu phông, sau đó chuyển đổi sang cách biểu diễn số đếm theo nhiệt độ nung (trục ngang của đồ thị là thang nhiệt độ của khay đo) nhận được phổ nhiệt huỳnh quang hiệu dụng của các mẫu như sau (Hình 2.30, 2.31, 2.32, 2.33, 2.34) 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.30: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G1-CL đo bằng phương pháp màng mỏng. 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 80 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.31: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G2-DT đo bằng phương pháp màng mỏng. 120 140 160 180 200 220 240 0 20 40 60 80 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.32: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G3-DTr đo bằng phương pháp màng mỏng. 120 140 160 180 200 220 240 0 20 40 60 80 100 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.33. Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G4-DL đo bằng phương pháp màng mỏng. 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 80 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.34: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G5-LL đo bằng phương pháp màng mỏng. 2.4.3. Một số nhận xét về các đường phổ trên Quan sát các dạng phổ bức xạ nhiệt huỳnh quang thu nhận được ở trên, chúng tôi có nhận xét sau: Trong vùng nhiệt độ quan tâm của loại vật liệu LiF:Mg,Cu,P (từ 1300C đến 2300C) phổ nhiệt huỳnh quang đo trên các mẫu gốm chỉ có một đỉnh rõ nét trong phạm vi nhiệt độ từ 1600C đến 2200C. Trong khi đó ở mẫu chuẩn còn thấy xuất hiện một đỉnh tương ứng với nhiệt độ thấp hơn nhưng lại không rõ ràng và có hình dạng không ổn định đối với tất cả các mẫu. Kết quả thực nghiệm này cho thấy, trong thí nghiệm này đã có sự thất thoát tín hiệu nhiệt huỳnh quang tương ứng ở vùng nhiệt độ thấp do đã phơi mẫu một thời gian dài. Từ đó, thấy rằng để có thể nhận được kết quả chính xác hơn khi tính toán suất liều bức xạ anpha hằng năm trong mẫu gốm chúng tôi lựa chọn giải pháp tách đỉnh trong phổ mẫu chuẩn và xây dựng đường chuẩn liều đối với đỉnh nhiệt độ cao. 2.5. Xử lý số liệu và tính toán kết quả đo 2.5.1. Độ nhạy nhiệt huỳnh quang Độ nhạy nhiệt huỳnh quang của là khả năng bức xạ nhiệt huỳnh quang tính trên một đơn vị liều chiếu và được tính bằng công thức: I μ= D (2.1) trong đó: μ là độ nhạy nhiệt huỳnh quang. I là cường độ bức xạ nhiệt huỳnh quang. D là liều bức xạ hạt nhân chiếu lên mẫu. Như ta đã biết, cường độ nhiệt phát quang tỉ lệ với liều bức xạ ion hóa mà mẫu hấp thụ. Nghĩa là tổng số đếm nhiệt huỳnh quang tỉ lệ với liều bức xạ ion hóa D. Về nguyên tắc chỉ cần hai điểm có thể xây dựng được đường tuyến tính, nhưng để tăng độ chính xác, chúng tôi đã lựa chọn 4 mức liều khác nhau là 5mGy, 10mGy, 15mGy, 25mGy. Mỗi mức liều đều có các tín hiệu nhiệt huỳnh quang tương ứng như trong Bảng 2.3. Từ đó, xây dựng được đường chuẩn cho phép đo liều chiếu xạ bằng bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P kết quả chỉ trong Hình 2.35. Bảng 2.3: Số đếm ghi nhận được với các mức liều tương ứng ở tốc độ gia nhiệt 60C/giây. Liều (mGy) 5 10 15 25 Số đếm tín hiệu 7509 13892 19084 32228 y = 1228x + 1293.5 R2 = 0.9983 0 10000 20000 30000 40000 -10 0 10 20 30 Hình 2.35 : Đồ thị tuyến tính xác định độ nhạy nhiệt huỳnh quang của vật liệu Trong hình trên, trục đứng là giá trị số đếm bức xạ nhiệt huỳnh quang, chúng đã được lấy trung bình qua 5 lần đo lặp, trục ngang là giá trị liều chiếu, đo bằng mGy. Góc nghiêng giữa đường hồi quy tuyến tính với trục ngang cho biết giá trị độ nhạy nhiệt huỳnh quang của vật liệu. Phương trình thể hiện mối liên hệ giữa tổng số tín hiệu nhiệt huỳnh quang và liều bức xạ ion hóa: D = AX + B (2.2) Với: D là liều bức xạ mà mẫu hấp thụ. X là tổng số liều nhiệt huỳnh quang đo được. A, B là các hệ số tuyến tính. 2.5.2. Tách đỉnh phổ nhiệt huỳnh quang bằng chương trình Origin 6.1. Như đã nêu trong phần nhận xét (2.4.3) phổ của mẫu chuẩn có 2 đỉnh trong khi đó phổ của mẫu gốm chỉ có 1 đỉnh, do vậy để nâng cao độ chính xác khi tính toán liều, chúng tôi đã xử dụng giải pháp tách đỉnh phổ. Nguyên lý của giải pháp này như chỉ trong Hình 2.36. Hình 2.36 : Sơ đồ tách đỉnh phổ nhiệt huỳnh quang: đường xanh là phổ kép, đường hồng và cam là hai đỉnh phổ thành phần Trong hình trên, đường phổ tổng cộng (ký hiệu màu xanh) sẽ được tách thành hai đỉnh phổ thành phần có dạng Gauss (ký hiệu màu cam và màu hồng). Để tách đỉnh chúng tôi đã sử dụng chương trình Origin 6.1, kết quả sẽ được nêu trong chương 3. 2.5.3. Tính toán giá trị liều anpha hằng năm Sau khi xây dựng đường chuẩn liều theo tín hiệu nhiệt huỳnh quang, cần phải xác định số đếm nhiệt huỳnh quang đo được của các mẫu gốm và sử dụng phương trình: D = A .NTL + B (2.3) Với D là liều chiếu tính theo mGy; và A, B là các hệ số, NTL số đếm nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra. Để chuyển sang liều chiếu hằng năm, chúng ta sử dụng công thức: Da= D t (2.4) Với: D là liều chiếu (mGy) t là thời gian (năm) Số đếm nhiệt huỳnh quang được xác định bằng cách tính diện tích đỉnh phổ (sử dụng chương trình Origin 6.1). 2.5.4. Xác định hiệu suất ghi của phương pháp Hiệu suất ghi của phương pháp được xác định bằng cách so sánh giá trị liều anpha ghi được với lượng liều anpha thực mà nó được xác định bằng cách tính toán qua hàm lượng các nguyên tố phóng xạ (chủ yếu là uran, thori và kali) có trong mẫu gốm đó. So do tach dinh pho 0 50 100 150 200 250 300 130 150 170 190 210 230 250 Hiệu suất ghi được tính theo công thức: Φ D ε D  (2.5) Với ε : hiệu suất ghi của phương pháp. ΦD : giá trị suất liều đo được. D: giá trị liều tính được theo công thức: D = (182,2ATh + 217AU)/1000 (2.6) Với ATh: hoạt độ của đồng vị thori (1Bq/1kg) AU: hoạt độ của đồng vị uran (1Bq/1kg). D: giá trị liều chiếu (mGy/năm) CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Tách đỉnh phổ bằng phần mềm Origin 6.1 3.1.1. Phần mềm origin 6.1 Origin là một chương trình chuyên dụng rất hiệu quả để xử lý tính toán như: khớp hàm, tính đạo hàm, tích phân số, làm mịn, trơn số liệu (smooth), tính toán, dịch chuyển các đỉnh, các cực trị. Trong đề tài này, chúng tôi sử dụng chương trình Origin để xử lý và xây dựng các hàm khớp từ số liệu thực nghiệm. Ưu điểm của chương trình là dễ sử dụng nhưng vẫn rất mạnh mẽ và đặc biệt là hỗ trợ tách nhiều đỉnh Gauss chồng chập. Để tách đỉnh phổ, đầu tiên bộ số liệu đo được cần phải xử lý sơ bộ bằng chương trình Excel. Sau đó nhập số liệu vào chương trình để xử lý. Giao diện với chương trình được chỉ trên Hình 3.1 Hình 3.1: Giao diện của chương trình Origin 6.1 Tiếp theo, trình tự các bước như sau: Bước 1: Sử dụng chương trình Excel để xử lý sơ bộ số liệu đo được. Bộ số liệu gồm hai cột (một cột là số thứ tự và các cột khác là số đếm nhiệt huỳnh quang). Bước 2: Trên giao diện của Origin 6.1, ta copy số liệu đã được xử lý trong chương trình Excel. Bước 3: Chọn từng cột số liệu và vẽ phổ cho từng cột số liệu này (Hình 3.2). Hình 3.2: Bảng số liệu sau khi nhập vào. Cột A[X] là nhiệt độ, cột B[Y] là số đếm nhiệt huỳnh quang mức liều là 5mGy. 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 Sè ® Õm Kªnh ®o Hình 3.3: Phổ nhiệt huỳnh quang vẽ bằng chương trình Origin. Phổ gồm hai đỉnh chồng chập nhau Bước 4: Sử dụng công cụ Data Selector trên thanh công cụ để chọn vùng số quan tâm tách đỉnh phổ. Tiếp tục vào Menu Analysis Fit Multi peaks  Gaussian. Bước 5: Trong hộp thoại xuất hiện, cần nhập vào số đỉnh để tách là 2. Tiếp đó là nhập vào bề rộng một nửa của đỉnh (ước lượng). Chương trình xuất hiện con trỏ chữ thập có hình ô vuông ở giữa, nhấp đôi chuột vào các vị trí đỉnh phổ (đỉnh 1 và 2). Nhấn OK, chương trình sẽ vẽ các đường Gauss tổng và 2 đường Gauss tách ra (Hình 3.4). 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 K e n h d o So dem Duong thuc nghiem Duong Gauss tong Duong Gauss cua cac dinh sau khi tach Hình 3.4: Phổ nhiệt huỳnh quang với hai đỉnh chồng chập được tách ra bằng chương trình Origin 6.1. Bước 6: Trong bước trên, ta chọn bề rộng và vị trí đỉnh một cách ước lượng. Do vậy cần phải chỉnh sửa lại một số thông số và tiến hành tách lại để có được đường cong đỉnh tốt nhất. Vào Menu Analysis  Non-linear Curve Fit. Trong hộp thoại xuất hiện ta sẽ nhấn nút 1 Iter cho đến khi đường Gauss là tốt nhất và sẽ không đổi khi vẫn tiếp tục nhấn Iter (Hình 3.5). Hình 3.5: Hộp thoại để chỉnh sửa lại một số thông số bằng cách nhấn 1 Iter cho đến khi số liệu không nhảy nữa 3.1.2. Kết quả tách đỉnh phổ trên những mẫu chuẩn Bằng cách sử dụng chương trình Origin 6.1, chúng tôi đã thực hiện tách đỉnh cho các phổ nhiệt huỳnh quang mẫu chuẩn, kết quả được chỉ trong các hình 3.6; 3.7; 3.8 và 3.9. 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 75.16149 R^2 = 0.81512 y0 0 ±0 xc1 170.25154 ±0 w1 25.09467 ±0 A1 1883.87642 ±38.4628 xc2 199.66864 ±0 w2 20.21648 ±0 A2 1478.62085 ±34.53069 S o d e m Kenh do Lieu 5mGy Duong thuc nghiem Duong Gauss tong Duong Gauss cua cac dinh sau khi tach Hình 3.6. Tách phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu chiếu 5mGy 120 140 160 180 200 220 240 0 20 40 60 80 100 120 140 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^ 2/DoF = 126.60924 R^2 = 0.91004 y0 0 ±0 xc1 171.095 ±0 w1 25.5 ±0 A1 3496.11745 ±50.47307 xc2 200.6 ±0 w2 20.99932 ±0 A2 2882.48176 ±45.7914 S o d e m Kenh do Lieu 10mGy Duong thuc nghiem Duong Gauss tong Duong Gauss cua cac dinh sau khi tach Hình 3.7: Tách phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu chiếu 10mGy 120 140 160 180 200 220 240 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 247.43761 R^2 = 0.91336 y0 0 ±0 xc1 172.0999 ±0 w1 22.59 ±0 A1 4517.28899 ±66.1512 xc2 200.11 ±0 w2 20.09 ±0 A2 3960.1488 ±62.35934 S o d e m Kenh do Lieu 15mGy Duong thuc nghiem Duong Gauss tong Duong Gauss cua cac dinh sau khi tach Hình 3.8: Tách phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu chiếu 15mGy 120 140 160 180 200 220 240 0 50 100 150 200 250 300 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 426.57284 R^2 = 0.95012 y0 0 ±0 xc1 171.1 ±0 w1 23.2 ±0 A1 7700.65908 ±88.14314 xc2 199.7 ±0 w2 21.005 ±0 A2 6846.87062 ±83.86353 S o d e m Kenh do Lieu 25mGy Duong thuc nghiem Duong Gauss tong Duong Gauss cua cac dinh sau khi tach Hình 3.9: Tách phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu chiếu 25mGy 3.2. Xác định độ nhạy nhiệt huỳnh quang của đềtectơ 3.2.1. Số đo bức xạ nhiệt huỳnh quang sau khi tách đỉnh Từ những kết quả tách đỉnh nhận được giá trị của các số đêm tương ứng trong mỗi đỉnh, kết quả được nêu trong Bảng 3.1. Bảng 3.1: Số đếm tín hiệu nhiệt huỳnh quang trong mẫu chuẩn Thứ tự Liều(mGy) Diện tích đỉnh 1 Sai số Diện tích đỉnh 2 Sai số 1 5 1883  38 1478  34 2 10 3496  50 2882  45 3 15 4517  66 3960  62 4 25 7700  88 6846  83 3.2.2. Xác định độ nhạy nhiệt huỳnh quang bằng hồi quy tuyến tính Như trình bày trong chương trước (mục 2.5.1) để xác định độ nhạy nhiệt huỳnh quang của vật liệu trong nghiên cứu này chúng tôi sử dụng phương pháp hồi quy tuyến tính để xác định giá trị độ nhạy nhiệt huỳnh quang của mẫu bột LiF:Mg,Cu,P. Nội dung như sau: Từ những số liệu thu được trong Bảng 3.1 dựng đường chuẩn liều theo tín hiệu nhiệt huỳnh quang. Kết quả như trong Hình 3.10. 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 5 10 15 20 25 30 Y =0.0037X-0.4585 R^2 = 0.99751 L ie u ( m G y ) So dem Hình 3.10: Đường chuẩn liều theo tín hiệu nhiệt huỳnh quang xây dựng bằng phương pháp tách đỉnh phổ Như vậy, với phương pháp hồi quy tuyến tính này, hệ số nghiêng của đường tuyến tính sẽ cho ta giá trị độ nhạy nhiệt huỳnh quang của vật liệu. Kết quả nhận được trên Hình 3.10 cho thấy độ nhạy nhiệt huỳnh quang của mẫu bột LiF:Mg,Cu,P dùng trong thí nghiệm này là: 0,0037mGy/xung. 3.3. Xác định liều anpha trong một số mẫu gốm cổ 3.3.1. Tách lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra Như đã trình bày trên, trong thí nghiệm này, với các liều kế được chuẩn bị theo phương pháp Valladas, các bức xạ anpha phát ra từ mẫu gốm sẽ bị cản lại hoàn toàn bởi lớp vỏ dày của capsule chứa bột nhiệt huỳnh quang LiF(Mn, Cu,P). Nghĩa là, tín hiệu nhiệt huỳnh quang của các detectơ này sẽ chỉ do bức xạ bêta gây ra. Trong khi đó, với các liều kế được làm theo phương pháp màng mỏng, do có lớp polime chứa bột nhiệt huỳnh quang rất mỏng (< 0,5µm) nên lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang của các detecctơ này sẽ được gây bởi đồng thời của cả bức xạ anpha và bêta. Như vậy, trên cơ sở hai phép đo này chúng ta có thể tách được riêng biệt lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra, theo công thức: G = (GA - GB) (3.1) trong đó: Gα là lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra. GA là lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang đo được từ detectơ màng mỏng. GB là lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang đo được từ detectơ capsule. 3.3.2. Kết quả đo bức xạ nhiệt huỳnh quang từ detectơ dạng capsule Kết quả tính toán trên bộ số liệu thực nghiệm đo đạt bằng hệ đo RGD-3A của các mẫu gốm sau khi đã trừ phông được xử lí bằng chương trình Origin 6.1 như trong bảng 3.2. Bảng 3.2: Kết quả tính diện tích đỉnh (số đếm tín hiệu nhiệt huỳnh quang) đo được bằng detectơ capsule Thứ tự Mẫu gốm Diện tích đỉnh Sai số Hệ số tương quan 1 G1-CL 1003  19 0.76014 2 G2-DT 1035  10 0.94506 3 G3-DTr 1026  11 0.93357 4 G4-DL 1081  13 0.91158 5 G5-LL 1017  16 0.84678 3.3.3. Kết quả đo bức xạ nhiệt huỳnh quang từ đềtectơ màng mỏng Kết quả tính toán trên bộ số liệu thực nghiệm đo đạt bằng hệ đo RGD-3A của các mẫu gốm sau khi đã trừ phông được xử lí bằng chương trình Origin 6.1 như trong bảng 3.3. Bảng 3.3: Kết quả tính diện tích đỉnh (số đếm tín hiệu nhiệt huỳnh quang) bằng phương pháp màng mỏng Thứ tự Mẫu gốm Diện tích đỉnh Sai số Hệ số tương quan 1 G1-CL 1353  24 0.7674 2 G2-DT 1708  23 0.91426 3 G3-DTr 1549  26 0.87998 4 G4-DL 1893  24 0.92428 5 G5-LL 1494  28 0.83349 3.3.4. Lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra trong các mẫu Sau đó thực hiện hiệu chỉnh số đếm nhiệt huỳnh quang đo được bằng detectơ màng mỏng và detectơ capsule, chúng tôi tính được số đếm tín hiệu nhiệt huỳnh quang của bức xạ anpha trong các mẫu gốm cổ như trong bảng 3.4. Bảng 3.4: Kết quả số đếm tín hiệu nhiệt huỳnh quang của bức xạ anpha trong các mẫu gốm cổ Thứ tự Mẫu gốm Số đếm nhiệt huỳnh quang Sai số 1 G1-CL 350  43 2 G2-DT 673  33 3 G3-DTr 523  37 4 G4-DL 812  37 5 G5-LL 477  44 3.3.5. Kết quả tính liều anpha trong các mẫu gốm cổ Trên cơ sở số đếm nhận được từ Bảng 3.4, theo công thức: D = 0,0037. NTL – 0.4585 (3.2) trong đó: D là liều chiếu của bức xạ anpha (mGy) NTL số đếm nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra. Chúng ta tính được giá trị liều anpha trong các mẫu gốm cổ, kết quả nêu trong Bảng 3.5. Bảng 3.5: Số liều anpha nhận đựơc bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang Thứ tự Mẫu gốm Liều (mGy) Sai số 1 G1-CL 0.837  0.1591 2 G2-DT 2.032  0.1221 3 G3-DTr 1.477  0.1369 4 G4-DL 2.546  0.1369 5 G5-LL 1.306  0.1628 Thời gian nhốt mẫu là 415 ngày. Do đó số liệu liều bức xạ hằng năm trong mẫu gốm được tính trong bảng 3.6. Bảng 3.6: Số liệu liều anpha hằng năm của một số mẫu gốm cổ Thứ tự Mẫu gốm Liều (mGy/năm) Sai số 1 G1-CL 0.736  0.1399 2 G2-DT 1.787  0.1074 3 G3-DTr 1.299  0.1204 4 G4-DL 2.239  0.1204 5 G5-LL 1.179  0.1432 Kết quả xác định liều bức xạ anpha hằng năm thu được trong bảng 3.6 cho thấy có sự phân biệt khá rõ về liều anpha trong các mẫu gốm khác nhau: mẫu có bức xạ anpha cao nhất là mẫu G4-DL khoảng 2.239mGy/năm, thấp nhất là mẫu G1-CL khoảng 0.736mGy/năm 3.3.6. So sánh kết quả với phương pháp khác Để so sánh tỉ lệ ghi nhận bức xạ anpha theo phương pháp này, chúng tôi tiến hành xác định hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố kali, thori và uran trong các mẫu gốm bằng hệ phân tích hệ gamma đa kênh GMP-100 tại Trung tâm Nghiên cứu và ứng dụng địa vật lí. Kết quả đo được chỉ trong Bảng 3.7. Bảng 3.7: Kết quả hoạt độ riêng của các mẫu gốm Thứ tự Mẫu đo Kết quả đo (Bq/kg) K Th U 1 G1-CL 300 30 25 2 G2-DT 342 78 58 3 G3-DTr 320 37 30 4 G4-DL 350 85 80 5 G5-LL 252 32 28 Trên cơ sở bộ số liệu hoạt độ này sẽ tiến hành chuyển đổi từ hoạt độ riêng sang liều mà mẫu gốm nhận được. Trong Bảng 3.8 bên dưới là số liều chiếu hàng năm do các tia anpha, bêta, gamma gây ra tính ra đơn vị μGy/ năm mà tác giả Aiken (1985) đưa ra đối với hoạt độ riêng là 1 Bq/kg. Bảng 3.8: Các thành phần liều chiếu hàng năm (mGy/năm) đối với hoạt độ riêng là 1Bq/kg [8] Thứ tự Nguyên tố Anpha Bêta Gamma 1 Potassium(Kali) _____ 2.68 0.79 2 Rubidium _____ 0.53 ___ 3 Thorium 182.2 7.06 12.69 4 Uranium 217 11.42 8.98 Trên cơ sở đã biết hàm lượng các nguyên tố phóng xạ uran và thori trong mẫu có thể qui đổi sang liều anpha hàng năm theo công thức: D = {(182.2ATh+217 AU)/1000}.0.15 (3.3) trong đó: D là suất liều anpha hiệu dụng hằng năm của các mẫu (mGy/năm) ATh là hàm lượng nguyên tố thori trong mẫu (Bq/kg) AU là hàm lượng nguyên tố uran trong mẫu(Bq/kg) Chúng ta tính được giá trị liều bức xạ anpha hằng năm trong mẫu gốm, kết quả được chỉ trong Bảng 3.9. Bảng 3.9: Kết quả tính toán liều anpha hàng năm dựa trên hàm lượng U,Th,K Thứ tự Mẫu đo Liều anpha(mGy/năm) 1 G1-CL 1.634 2 G2-DT 4.020 3 G3-DTr 1.988 4 G4-DL 4.927 5 G5-LL 1.786 So sánh các số liệu đo liều anpha hằng năm trong mẫu gốm như chỉ trong Bảng 3.6 và 3.9 chúng tôi thấy có sự khác biệt. Nguyên nhân của vấn đề này là do tia anpha, bêta đã bị suy giảm khi qua lớp màng mỏng, capsule và sự tự hấp thụ trong mẫu. Vì vậy cần thiết phải tiến hành hiệu chỉnh sự suy giảm này. Bảng 3.10: Kết quả tính toán hệ số hiệu chỉnh Thứ tự Mẫu đo Liều anpha hằng năm (mGy/năm) Hệ số hiệu chỉnh Tính bằng hệ phổ kế GMP-100 Tính bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang 1 G1-CL 1.634 0.736 0.450 2 G2-DT 4.020 1.787 0.445 3 G3-DTr 1.988 1.299 0.653 4 G4-DL 4.927 2.239 0.454 5 G5-LL 1.786 1.179 0.660 Trung bình 0.532 Bảng trên cho thấy, kết quả xác định liều bức xạ anpha hằng năm bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang phù hợp với nghiên cứu của Aiken (1985) và kết quả này cũng phù hợp với đặc tính địa hóa của các khu vực trên. Hiệu suất ghi của phép đo trong đề tài thực hiện khoảng 53.2%. Từ những kết quả nhận được trong Bảng 3.10 thực hiện so sánh giá trị liều anpha trong mẫu gốm theo hai phương pháp được tính trong Hình 3.11. 1 2 3 4 5 0 1 2 3 4 5 L ie u a n p h a ( m G y/ n a m ) Cac mau gom Phuong phap nhiet huynh quang Phuong phap phan tich U, Th, K Hình 3.11: Kết quả so sánh liều anpha đo bằng liều kế LiF: Mg, Cu, P và phương pháp phân tích hoạt độ K, Th, U Từ đồ thị so sánh kết quả xác định liều anpha hằng năm trong mẫu gốm theo hai phương pháp: Phương pháp nhiệt huỳnh quang và phương pháp phân tích hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố thori, urani đã thấy có sự tương ứng giữa hai phương pháp, các giá trị liều hằng năm của các mẫu gốm theo hai phương pháp cùng tăng hoặc cùng giảm. Điều này cho thấy khả năng ứng dụng hữu hiệu của phương pháp nhiệt huỳnh quang trong đo liều bức xạ anpha cũng như trong xác định tuổi mẫu gốm cổ. KẾT LUẬN Qua thời gian thực hiện đề tài, trên cơ sở tìm hiểu các vấn đề về phân bố các nguyên tố phóng xạ trong đất đá, lý thuyết động học nhiệt huỳnh quang và nghiên cứu ứng dụng bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P để đo liều bức xạ anpha trong mẫu gốm, luận văn đã đạt được các mục tiêu đặt ra, với những kết quả chính sau: 1) Đã thực hiện gia công chế tạo 5 mẫu đo liều anpha trong mẫu gốm cổ theo kỹ thuật nhiệt huỳnh quang. Từ đó rút ra được: - Bột gốm phải được làm nhỏ với kích thước dưới 250μm. - Hộp đựng mẫu bột gốm được làm bằng chất dẻo có bề dày chừng 0.5mm, hình trụ tròn, đường kính trong 3cm, chiều cao 5cm. - Chế tạo được đêtectơ màng mỏng: màng polime có bề dày <0.5μm, được tạo thành hình vuông cạnh 2cm. - Mẫu bột nhiệt huỳnh quang được dải đều ở tâm theo một hình tròn đường kính 0.8mm (màng mỏng) và chứa đầy trong một ống nhựa đường kính 1mm (capsule) rồi đặt tại tâm của hộp chứa bột gốm. - Lượng mẫu gốm cần thiết cho thí nghiệm tối thiểu là 30g. 2) Đã thực hiện chế tạo các liều kế nhiệt huỳnh quang bằng vật liệu LiF:Mg,Cu,P và đã khảo sát trên máy đo RGD-3A với các liều chuẩn trên nguồn Am-241 với các thời gian chiếu là 5 giờ, 10 giờ, 15 giờ, 25 giờ. Những kết quả thu được gồm: - Tốc độ gia nhiệt tối ưu của vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P là 60C/giây. - Hệ đo RGD-3A: Nhiệt độ nung đầu: 1350C; thời gian nung đầu 6 giây; nhiệt độ nung cuối: 2400C; thời gian nung cuối: 6 giây. - Những kết quả thu được cũng phù hợp với kết quả nghiên cứu của Aiken và Marco Martini và đã chứng tỏ LiF:Mg,Cu,P là loại vật liệu nhiệt huỳnh quang có độ nhạy cao, phù hợp với đo liều phóng xạ cường độ thấp. 3) Đã áp dụng phần mềm Origin 6.1 để tách đỉnh nhiệt huỳnh quang, từ đó xây dựng đường chuẩn liều nhiệt huỳnh quang và đã xác định được độ nhạy nhiệt để xác định liều bức xạ anpha trong mẫu gốm. Kết quả cụ thể là: cao nhất là mẫu G4-DL (mẫu lấy tại Dương Long) và G2-DT (mẫu lấy tại Dục Tú) là 2,239mGy/năm và 1,787mGy/năm; thấp nhất là mẫu G1-CL (mẫu lấy tại Cổ Loa) là 0,736mGy/năm. Kết quả này cũng phù hợp với kết quả tính toán lượng liều chiếu anpha theo hàm lượng các nguyên tố phóng xạ urani, thori có trong các mẫu gốm (Bảng 3.10 và hình 3.11). 4) Kết quả đo liều bức xạ anpha trong mẫu gốm bằng đêtéctơ nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P cũng đã được so sánh với giá trị liều tính theo hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ urani và thori trong mẫu gốm đó. Từ đó, đã tính được giá trị hiệu suất ghi nhận bức xạ anpha trong mẫu gốm theo phương pháp của luận văn đạt trung bình là 53.2 %, chứng tỏ khả năng ứng dụng hiệu quả của phương pháp này trong nhu cầu đo liều anpha trong gốm và trong đất đá. Tác giả luận văn mong muốn có điều kiện để thực hiện nghiên cứu sâu hơn phương pháp này để có thể ứng dụng được ở nước ta. TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát, Thái Khắc Định (2009), “Xác định tuổi của mẫu gốm bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang tại Phòng Thí nghiệm Viện Khảo cổ học”. Khảo cổ học số 3 năm 2009, trang 81 – 92. [2] Nguyễn Quang Miên, Lê Hồng Khiêm, Bùi Văn Loát (2004), “Đặc trưng tham số động học nhiệt phát quang của LiF:Mg,Cu,P”. Những vấn đề hiện đại của Vật lý chất rắn, NXB Khoa học kỹ thuật, trang 81 – 85. [3] Nguyễn Quang Miên, Lê Khánh Phồn, Bùi Văn Loát, Xác định liều bức xạ ion hóa hàng năm lên vật liệu nhiệt phát quang bằng máy đo gamma CP -68-01. Tuyển tập báo cáo hội nghị Khoa Học lần thứ 15 Đại học Mỏ-Địa chất, Hà Nội 15/11/2002. [4] Châu Văn Tạo (2004), An toàn bức xạ ion hóa, NXB Đại học Quốc gia TP.HCM. [5] Ngô Quang Huy (2004), An toàn bức xạ ion hóa, NXB Khoa học và Kỹ Thuật, TP.HCM. [6] Đặng Huy Uyên, Vật lí hạt nhân đại cương, Trường ĐHKHTN. [7] Hoàng Đức Tâm (2009), “Xác định liều bức xạ bêta hằng năm trong mẫu gốm bằng vật liệu LiF:Mg,Cu,P”. Luận văn thạc sĩ Vật lý, Trường ĐH Khoa học tự nhiên TP Hồ Chí Minh. Tiếng Anh [8] Aiken MJ. (1985), Thermoluminescence dating, Research Laboratory for Archaeology and History of Art, Oxford university Press, England. [9] McKeever S.W.S. (2000), Thermoluminescence of Solids, Cambridge University, England. PHỤ LỤC 1: Chương trình RGD3 để điều khiển thiết bị RGD-3A Sau khi thiết lập chế độ đo cho hệ đo nhiệt huỳnh quang, khởi động chương trình RGD3. Chương trình này chạy trên nền DOS. Dùng phím mũi tên trên bàn phím để chọn chức năng Communication. Nhấn Enter chương trình sẽ kích hoạt hệ đo nhiệt huỳnh quang. Sau đó di chuyển đến Save data để lưu phổ. Để chương trình GLOW đọc được tập tin này cần phải lưu phổ với phần tên có 8 ký tự và phần mở rộng phải là *.001. PHỤ LỤC 2: Chương trình GLOW để chuyển định dạng tập tin Chương trình Microsoft Excel không đọc được tập tin mà chương trình RGD3 đưa ra. Vì vậy cần phải sử dụng chương trình GLOW để chuyển đổi tập tin này sang định dạng *.IMG. Sau khi khởi động chương trình, nhập chính xác tên tập tin cần chuyển đổi kể cả phần mở rộng rồi nhấn enter, sau đó nhập vào tên mới của tập tin và nhấn enter. Chương trình sẽ chuyển đổi tập tập tin sang định dạng *.IMG. Sử dụng chương trình Microsoft Excel để đọc tập tin này. Tuy nhiên, bộ số liệu mà chương trình RGD3 xuất ra dạng hệ thập lục phân, để thuận tiện cho việc tính toán cần chuyển sang hệ thập phân. PHỤ LỤC 3: Kết quả khớp đỉnh phổ bằng chương trình Origin 6.1 160 170 180 190 200 210 220 0 5 10 15 20 25 30 35 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 17.28046 R^2 = 0.76014 y0 0 ±0 xc 188.94448 ±0 w 32 ±0 A 1003.07882 ±19.52064 S o d e m Nhiet do G1_CL(V) Hình P1: Phổ G1_CL(V) đo bằng đetectơ capsule 160 170 180 190 200 210 220 0 5 10 15 20 25 30 35 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 5.30772 R^2 = 0.94506 y0 0 ±0 xc 188.13935 ±0 w 26 ±0 A 1035.78411 ±10.22465 S o d e m Nhiet do G2_DT(V) Hình P2: Phổ G2_DT(V) đo bằng đetectơ capsule 160 170 180 190 200 210 220 0 5 10 15 20 25 30 35 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 5.74196 R^2 = 0.93357 y0 0 ±0 xc 187.99562 ±0 w 28.99909 ±0 A 1026.93192 ±11.2444 S o d e m Nhiet do G3_DTr(V) Hình P3: Phổ G3_DTr(V) đo bằng đetectơ capsule 160 170 180 190 200 210 220 0 5 10 15 20 25 30 35 40 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 8.8628 R^2 = 0.91158 y0 0 ±0 xc 188.02766 ±0 w 27 ±0 A 1081.03341 ±13.4685 S o d e m Nhiet do G4_DL(V) Hình P4: Phổ G4_DL(V) đo bằng đetectơ capsule 160 170 180 190 200 210 220 0 5 10 15 20 25 30 35 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 11.75837 R^2 = 0.84678 y0 0 ±0 xc 188.96699 ±0 w 32 ±0 A 1017.94687 ±16.94849 S o d e m Nhiet do G5_LL(V) Hình P5: Phổ G5_LL(V) đo bằng đetectơ capsule 160 170 180 190 200 210 220 0 10 20 30 40 50 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 28.97566 R^2 = 0.7674 y0 0 ±0 xc 188.99381 ±0 w 27 ±0 A 1353.4388 ±24.34022 S o d e m Nhiet do G1_CL(L) Hình P6: Phổ G1_CL(L) đo bằng đetectơ màng mỏng 160 170 180 190 200 210 220 0 10 20 30 40 50 60 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 24.86907 R^2 = 0.91426 y0 0 ±0 xc 186.99989 ±0 w 29 ±0 A 1708.43902 ±23.4135 S o d e m Nhiet do G2_DT(L) Hình P7: Phổ G2_DT(L) đo bằng đetectơ màng mỏng 160 170 180 190 200 210 220 0 10 20 30 40 50 60 70 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^ 2/DoF = 39.93441 R^2 = 0.87998 y0 0 ±0 xc 186.99194 ±0 w 23 ±0 A 1549.33229 ±26.42301 S o d e m Nhiet do G3_DTr(L) Hình P8: Phổ G3_DTr(L) đo bằng đetectơ màng mỏng 160 170 180 190 200 210 220 0 20 40 60 80 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 30.59492 R^2 = 0.92428 y0 0 ±0 xc 187.95383 ±0 w 25 ±0 A 1893.52564 ±24.05997 S o d e m Nhiet do G4_DL(L) Hình P9: Phổ G4_DL(L) đo bằng đetectơ màng mỏng 160 170 180 190 200 210 220 0 10 20 30 40 50 60 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 51.75143 R^2 = 0.83349 y0 0 ±0 xc 187.99194 ±0 w 21 ±0 A 1494.43398 ±28.70727 S o d e m Nhiet do G5_LL(L) Hình P10: Phổ G5_LL(L) đo bằng đetectơ màng mỏng