Luận văn Khảo sát độ phóng xạ trong xi măng dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố Hồ Chí Minh

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH --------------------------------- NGUYỄN NGỌC PHI KHẢO SÁT ĐỘ PHĨNG XẠ TRONG XI MĂNG DÙNG LÀM VẬT LIỆU XÂY DỰNG KHU VỰC THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC TS. TRẦN VĂN LUYẾN Thành phố Hồ Chí Minh – Năm 2010 LỜI CẢM ƠN “Cơng cha như núi Thái Sơn, nghĩa mẹ như nước trong nguồn chảy ra”. Con vơ cùng biết ơn Cha Mẹ đã nuơi dưỡng và dạy dỗ con nên người. Cảm ơn Vợ hiền đã chia sẻ và gánh vác phần khĩ nhọc để anh yên tâm học tập. Trong quá trình học tập và thực hiện luận văn, tơi đã nhận được sự giảng dạy và giúp đỡ tận tâm của quý thầy cơ bộ mơn Vật lí trường Đại học sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh và Phịng An tồn bức xạ - mơi trường thuộc Trung tâm hạt nhân Thành phố Hồ Chí Minh. Cho phép tơi được bày tỏ lời biết ơn chân thành đến:  TS. Thái Khắc Định, người thầy đã hướng dẫn tơi chọn đề tài này, tận tâm giảng dạy và gĩp ý chân thành bổ ích cho tơi.  TS. Đỗ Xuân Hội, TS. Nguyễn Văn Hoa, TS. Huỳnh Quang Linh, PGS-TSKH. Lê Văn Hồng, TS. Nguyễn Văn Hùng, TS. Nguyễn Quang Miên, TS. Bùi Văn Lốt, TS. Nguyễn Đơng Sơn, TS. Võ Thanh Cương và tất cả quý thầy cơ đã tận tâm giảng dạy, truyền thụ kiến thức cho tơi trong suốt thời gian học tập tại trường. Cho phép tơi được bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc đến:  TS. Trần Văn Luyến người thầy đã truyền cho tơi niềm đam mê nghiên cứu khoa học, những kiến thức chuyên mơn sâu, những chỉ bảo tận tình trong thực nghiệm và trong đánh giá kết quả.  Thầy cơ phản biện và Hội đồng khoa học đã dành nhiều thời gian đọc và gĩp ý cho luận văn của tơi.  Ks. Đào Văn Hồng luơn khuyến khích, động viên và hết lịng giúp đỡ tơi. Xin chân thành cảm ơn đến:  Ban Giám đốc Trung tâm kỹ thuật hạt nhân Thành phố Hồ Chí Minh, các anh chị Phịng an tồn bức xạ - mơi trường của Trung tâm đã tạo điều kiện thuận lợi về tinh thần và cơ sở vật chất cho tơi trong quá trình thực nghiệm tại Trung tâm.  Ban Giám hiệu và các thầy cơ giáo trường THPT Tơn Đức Thắng luơn động viên, cổ vũ và tạo điều kiện về thời gian cho tơi trong suốt quá trình học tập.  Các bạn Lớp cao học vật lí K18 luơn giúp đỡ và động viên tơi trong suốt thời gian thực hiện luận văn. BẢNG KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT VÀ CÁC ĐƠN VỊ ĐO Ước số và bội số đơn vị đo Thang đo Tên gọi Kí hiệu 10-18 = atto (a) 10-15 = femto (f) 10-12 = pico (p) 10-9 = nano (n) 10-6 = micro () 10-3 = milli (m) 10+3 = kilo (k) 10+6 = mega (M) 10+9 = giga (G) 10+12 = tera (T) 10+15 = peta (P) 10+18 = exa (E) Năng lượng bức xạ 1 Gray (Gy) = 1 J/kg 1 rad = 10mGy = 1E-7 J hấp thụ trong 1 gram vật chất. 1 Sievert (Sv) = 100 rem; 1 mSv = 0.1 rem. 1 Curie(Ci) = 3.7.1010Becquerel (Bq) 1 EBq = 1018Bq 1 gray = 100 rad 1 rem = 0.01 sievert 1 rad = 1000 millirad = 0.01 gray 1 Roengten (R) = 0.876 rad (in air) Chữ viết tắt Ge Germani – Nguyên tố germani. GPS Global Position System – Hệ thống định vị tồn cầu. FWHM Full width Half Maximum – Bề rộng ở nửa giá trị cực đại. HPGe High Pure Germani: germani siêu tinh khiết. IAEA International Atomic Energy Agency – Cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế. ICRP International Commission for Radiological Protection - Ủy ban an tồn phĩng xạ quốc tế. OED Oranization for Europe Cooperration and Development – Tổ chức hợp tác và phát triển Châu Âu. PGs Phĩ giáo sư. SNAP System for Nuclear Auxiliary Power – Hệ thống năng lượng hạt nhân phụ trợ trong vệ tinh hoặc tàu vũ trụ. T1/2 Chu kì bán hủy – Nửa thời gian sống của một đồng vị phĩng xạ. Ttvt Tương tác vũ trụ. UNSCEAR United Nations scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation – Hội đồng tư vấn khoa học của Liên Hiệp Quốc về ảnh hưởng của bức xạ nguyên tử. UTM Universal Transverse Mercator – Hệ thống biến đổi tọa độ tồn cầu. WGS World Geometrical System – Hệ thống đo đạc tồn cầu. NCRP National Council on Radiation Protection and Measurements – Hội đồng quốc gia về bảo vệ và đo lường bức xạ TP HCM Thành phố Hồ Chí Minh. TCXDVN Tiêu chuẩn xây dựng Việt Nam. LHDTBHN Liều hiệu dụng trung bình hằng năm. VLXD Vật liệu xây dựng. MỞ ĐẦU Trong thời gian gần đây, mọi người đều rất quan tâm đến hoạt độ phĩng xạ tự nhiên cĩ trong các nhĩm vật liệu xây dựng. Trong đĩ xi măng là thành phần chủ yếu và chiếm phần lớn trong vật liệu dùng để xây dựng. Vậy xi măng được tạo thành từ đâu? Xi măng phần lớn được chế tạo từ đất, đá lấy từ bề mặt của Trái đất, mà Trái đất được hình hành từ nhiều nguyên tố khác nhau, trong đĩ cĩ các nguyên tố phĩng xạ, các nguyên tố này phân bố rộng khắp các quyển của Trái đất như: thạch quyển, địa quyển, thủy quyển, khí quyển và sinh quyển. Nguyên tố phĩng xạ tự nhiên cĩ rất sớm, cĩ thể cùng tuổi với vũ trụ. Các chất phĩng xạ tự nhiên này gồm các hạt nhân trong các chuỗi uranium (U), thorium (Th) và các hạt nhân kali–40. Vì thế mà xi măng cũng chứa một lượng phĩng xạ tự nhiên nhất định. Với nhu cầu cuộc sống của con người ngày càng cao thì vấn đề xây dựng nhà cửa được quan tâm đúng mức. Khi con người sống trong ngơi nhà thì nĩ trở thành một “chiếc hộp” chắn phần lớn các tia bức xạ từ bên ngồi chiếu vào. Nhưng do bản thân vật liệu xây dựng cũng chứa phĩng xạ nên ngơi nhà chúng ta lại chính là một nguồn phĩng xạ mà lâu nay chúng ta chưa quan tâm tới. Hơn nữa thời gian của chúng ta sống trong nhà (ăn, ở, ngủ, làm việc, sinh hoạt) chiếm tới 80% thời lượng 24 giờ của ngày nên ảnh hưởng của phĩng xạ do VLXD gây ra cũng cần phải quan tâm hơn. Do đĩ liều chiếu ngồi và chiếu trong đối với con người chủ yếu do vật liệu xây dựng gây nên. Vấn đề cần đặt ra là trong vật liệu dùng để xây dựng mức phĩng xạ nào là nguy hiểm, ảnh hưởng đến sức khỏe của con người? Điều này Thế giới đã nghiên cứu nhiều, nhưng đối với Việt Nam thì vấn đề này cịn khá mới và cho đến năm 2006, vấn đề này mới thực sự được quan tâm và đi sâu vào nghiên cứu. Tiếp theo đĩ năm 2007, Bộ xây dựng đã cĩ quyết định về việc ban hành tiêu chuẩn xây dựng Việt Nam TCXDVN 397:2007 “Hoạt độ phĩng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng. Mức an tồn trong sử dụng và phương pháp thử”. Phĩng xạ trong vật liệu xây dựng chủ yếu là kali, uranium, thorium và các hạt nhân con được tạo thành từ chuỗi phân rã phĩng xạ của chúng, trong đĩ quan trọng nhất là radium (Ra-226). Sự cĩ mặt của Ra-226 trong vật liệu xây dựng gây nên một liều chiếu cho những người sống trong nhà bởi việc hít thở khí radon phân rã từ radium và thốt ra từ vật liệu xây dựng vào khơng khí trong nhà. Sự tác động này gây nên những ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe của con người, đặc biệt là làm gia tăng tỷ lệ ung thư phổi. Với lý do trên mà tơi chọn đề tài nghiên cứu cho luận văn của mình là “Khảo sát độ phĩng xạ trong xi măng dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố Hồ Chí Minh” nhằm: + Xác định hoạt độ phĩng xạ tự nhiên trong một vài nhĩm xi măng thương mại tại khu vực thành phố Hồ Chí Minh phục vụ cho việc giám sát về mặt kỹ thuật theo TCXDVN 397: 2007. + Đưa ra các kiến nghị cần thiết cho các nhà sản xuất xi măng và người tiêu dùng. Phương pháp thực hiện luận văn là xác định độ phĩng xạ tự nhiên của xi măng bằng phổ kế gamma và sau đĩ đánh giá nguyên nhân gây ra độ phĩng xạ trong xi măng. Đề tài: “Khảo sát độ phĩng xạ trong xi măng dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố Hồ Chí Minh” được thực hiện với 42 mẫu xi măng khác nhau. Sau đĩ đánh giá các chỉ số Index phĩng xạ, liều hấp thụ trung bình hàng năm, hoạt độ Ra tương đương… Đối tượng và phương pháp nghiên cứu Do phĩng xạ tự nhiên ảnh hưởng đến sức khỏe của con người xuất phát chủ yếu từ vật liệu xây dựng trong đĩ xi măng là vật liệu hiện nay con người tiếp xúc trực tiếp nhiều cho nên đối tượng nghiên cứu của luận văn này là xi măng được thu thập tại các cửa hàng vật liệu xây dựng ở thành phố Hồ Chí Minh. Phương pháp nghiên cứu là dùng hệ phổ kế gamma phơng thấp tại trung tâm hạt nhân thành phố Hồ Chí Minh trên cơ sở lý thuyết về tương tác của tia gamma với vật chất. Bố cục của luận văn Luận văn đuợc trình bày theo 3 chương: Chương 1 là phần trình bày tổng quan về vấn đề nghiên cứu: nguồn gốc phĩng xạ, những ảnh hưởng của radon đến sức khỏe con người, radon trong vật liệu xây dựng và tổng quan tình hình nghiên cứu trong và ngồi nước. Chương 2 là phần thực nghiệm: nêu đối tượng, các phương pháp nghiên cứu và lí do chọn phương pháp dùng hệ phổ kế gamma phơng thấp. Bên cạnh đĩ, cịn trình bày về cấu tạo, những đặc trưng của hệ phổ kế gamma phơng thấp của Trung tâm hạt nhân TP HCM và các đồng vị phĩng xạ quan tâm. Đặc biệt, chương này cịn trình bày về quá trình thu thập mẩu, xử lí, đo mẩu và tính tốn hoạt độ các nhân phĩng xạ quan tâm trong mẫu. Chương 3 là phần kết quả nghiên cứu và biện luận: trình bày các kết quả định tính và định lượng hoạt độ phĩng xạ của 42 mẫu xi măng thơng qua việc xử lý phổ gamma. Biện luận và so sánh kết quả này với một số kết quả của các nghiên cứu khác. Phần kết luận đưa ra những nhận xét tổng quát rút ra từ kết quả của quá trình nghiên cứu cùng đề xuất của tác giả về một số nguyên tắc bảo vệ an tồn phĩng xạ cĩ liên quan đến phĩng xạ tự nhiên trong xi măng. Chương 1 TỔNG QUAN VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU 1.1. Vài nét về hiện tượng phĩng xạ Phĩng xạ là một hiện tượng tự nhiên xuất hiện từ thuở khai thiên lập địa, nhưng đã bị bỏ quên cho đến năm 1896 khi Henri Becquerel tình cờ phát hiện các bức xạ từ muối của Uranium. Sau đĩ, năm 1899 Pierre và Marrie Curie tìm ra hai chất phĩng xạ mới là Polonium và Radium. Năm 1934, Frederic Jiolot và Iren Curie tạo ra các đồng vị phĩng xạ nhân tạo của phospho và nitrogen. Phát minh này đã mở ra một kỷ nguyên của phĩng xạ nhân tạo. Theo định nghĩa, phĩng xạ là biến đổi tự xảy ra của hạt nhân nguyên tử, đưa đến sự thay đổi trạng thái hoặc bậc số nguyên tử hoặc số khối của hạt nhân. Khi chỉ cĩ sự thay đổi trạng thái xảy ra, hạt nhân sẽ phát ra tia gamma mà khơng biến đổi thành hạt nhân khác, khi bậc số nguyên tử thay đổi sẽ biến hạt nhân này thành hạt nhân của nguyên tử khác, khi chỉ cĩ số khối thay đổi hạt nhân sẽ biến thành đồng vị khác của nĩ. Các cơng trình nghiên cứu thực nghiệm về hiện tượng phĩng xạ đã xác nhận sản phẩm phân rã phĩng xạ của hạt nhân gồm: - Tia alpha: là chùm các hạt tích điện dương, bị lệch trong điện trường và từ trường, dễ bị các lớp vật chất mỏng hấp thụ. Về bản chất, tia alpha là chùm các hạt nhân của nguyên tử Helium ( He24 ). - Tia beta: cũng bị lệch trong điện trường và từ trường, cĩ khả năng xuyên sâu hơn tia alpha. Về bản chất, tia beta là các electron (  ) và các positron (  ). - Tia gamma: khơng chịu tác dụng của điện trường và từ trường, cĩ khả năng xuyên sâu vào vật chất. Về bản chất, tia gamma là các photon cĩ năng lượng cao. - Neutron: cĩ sức xuyên mạnh hơn tia gamma và chỉ cĩ thể bị ngăn chặn lại bởi tường bê tơng dày, bởi nước hoặc tấm chắn paraphin. - Phân hạch hạt nhân tự phát, các phản ứng hạt nhân được thực hiện trong lị phản ứng hạt nhân và trong máy gia tốc cịn sinh ra proton. 1.2. Nguồn gốc phĩng xạ Mọi người và mọi vật đều cấu tạo từ nguyên tử. Một người lớn trung bình là tập hợp của khoảng 4.1027 nguyên tử oxy, hydro, cacbon, nitơ, phốt pho và các nguyên tố khác. Khối lượng nguyên tử tập trung ở phần hạt nhân nguyên tử mà kích thước của nĩ chỉ bằng một phần tỷ của nguyên tử. Xung quanh hạt nhân hầu như là khoảng trống, ngoại trừ những phần tử rất nhỏ mang điện tích âm quay xung quanh hạt nhân được gọi là electron. Các electron quyết định tính chất hố học của một chất nhất định. Nĩ khơng liên quan gì với hoạt độ phĩng xạ. Hoạt độ phĩng xạ chỉ phụ thuộc vào cấu trúc hạt nhân. Một nguyên tố được xác định bởi số lượng proton trong hạt nhân. Hydro cĩ 1 proton, heli cĩ 2, liti cĩ 3, berili cĩ 4, bo cĩ 5 và cacbon cĩ 6 proton. Số lượng proton nhiều hơn, thì hạt nhân nặng hơn. Thori cĩ 90 proton, protatini cĩ 91 và urani cĩ 92 proton, các nguyên tố cĩ số proton lớn hơn 92 được xem là những nguyên tố siêu urani. Số lượng các neutron quyết định hạt nhân cĩ mang tính phĩng xạ hay khơng. Để các hạt nhân ổn định, số lượng neutron trong hầu hết mọi trường hợp đều phải lớn hơn số lượng protron một ít. Ở các hạt nhân ổn định protron và neutron liên kết với nhau bởi lực hút rất mạnh của hạt nhân mà khơng phần tử nào thốt ra ngồi. Trong trường hợp như vậy, hạt nhân sẽ tồn tại bền vững. Tuy nhiên mọi việc sẽ khác đi nếu số lượng neutron vượt khỏi mức cân bằng. Trong trường hợp này, thì hạt nhân sẽ cĩ năng lượng dư và đơn giản là sẽ khơng liên kết được với nhau. Sớm hay muộn nĩ cũng phải xả phần năng lượng dư thừa đĩ. Hạt nhân khác nhau thì việc giải thốt năng lượng dư cũng khác nhau, dưới dạng các sĩng điện từ và các loại hạt khác: , , n, p. Năng lượng đĩ được gọi là bức xạ. Z 100 80 20 40 60 0 20 40 60 80 100 120 140 160 N  - Z=N S =0p S =0n Các hạt nhân phóng xạ + Các hạt nhân  Các hạt nhân bền phóng xạ Hình 1.1. Mặt phẳng (Z,N) chứa tất cả các hạt nhân bền đối với phân rã nucleon, giới hạn bởi các đường cong Sp = 0 và Sn = 0 (Sp và Sn là các năng lượng tách proton và neutron ra khỏi hạt nhân). Dải hẹp gạch ca rơ gồm các hạt nhân bền đối với phân rã  . Vùng gạch chéo phía trên gồm các hạt nhân phân rã  cịn vùng gạch chéo phía dưới gồm các hạt nhân phân rã  Quá trình mà nguyên tử khơng bền giải thốt năng lượng dư của nĩ gọi là sự phân rã phĩng xạ. Tính phĩng xạ phụ thuộc vào hai nhân tố: thứ nhất là tính khơng bền vững của hạt nhân do tỉ số N/Z quá cao hoặc quá thấp so với đường cong trên hình 1.1 và thứ hai là quan hệ khối lượng giữa hạt nhân mẹ (hạt nhân trước phân rã), hạt nhân con (hạt nhân sau phân rã) và hạt được phát ra. Tính phĩng xạ khơng phụ thuộc vào các tính chất hố học và vật lý của hạt nhân đồng vị và vì vậy khơng thể thay đổi bằng bất cứ cách gì. Hạt nhân nhẹ, với ít proton và neutron trở lên ổn định sau một lần phân rã. Khi một nhân nặng như radi hay urani phân rã, những hạt nhân mới được tạo ra cĩ thể vẫn khơng ổn định, mà giai đoạn ổn định cuối cùng chỉ đạt được sau một số lần phân rã. Ví dụ: urani-238 cĩ 92 proton và 146 neutron luơn mất đi 2 proton và 2 neutron khi phân rã. Số lượng proton cịn lại sau một lần urani phân rã là 90, nhưng hạt nhân cĩ số lượng proton 90 lại là thori, vì vậy urani-238 sau một lần phân rã sẽ làm sinh ra thori-234 cũng khơng ổn định và sẽ trở thành protactini sau một lần phân rã nữa. Hạt nhân ổn định cuối cùng là chì chỉ được sinh ra sau lần phân rã thứ 14. Quá trình phân rã này xảy ra đối với nhiều hạt nhân phĩng xạ cĩ ở trong mơi trường. Hoạt độ phĩng xạ chỉ khả năng phát ra bức xạ của một chất. Hoạt độ khơng cĩ nghĩa là cường độ của bức xạ được phát ra hay những rủi ro cĩ thể xảy ra đối với sức khoẻ con người. Nĩ được quy định bằng đơn vị hoạt độ Becquerel (Bq), phỏng theo tên một nhà vật lý người Pháp, Henri Becquerel. Hoạt độ phĩng xạ (a) của một tập hợp các hạt nhân phĩng xạ được tính bởi số các phân rã trong nĩ trong một đơn vị thời gian theo cơng thức sau a = - dt dN , trong đĩ N là số hạt nhân chưa bị phân rã N = N0. Như vậy, a = 0NN   e - t ,  là hằng số phân rã cĩ giá trị xác định đối với mỗi đồng vị phĩng xạ. Nếu số lượng phân rã là 1/1 giây, thì hoạt độ của chất đĩ được tính là 1 Bq. Hoạt độ khơng liên quan gì đến kích thước hay khối lượng của một chất. Nếu số lượng phân rã xảy ra ở một lượng nhỏ của một chất là 1000/1 giây, hoạt độ của chất đĩ lớn hơn 100 lần so với một số lượng lớn chất chỉ cĩ 10 phân rã xảy ra trong 1 giây. Tốc độ phân rã được mơ tả bằng chu kỳ bán rã, đĩ là thời gian mà 1/2 số hạt nhân khơng bền của một chất nào đĩ phân rã. Chu kỳ bán rã là đơn nhất và khơng thay đổi cho từng hạt nhân phĩng xạ và cĩ thể là từ một phần giây đến hàng tỷ năm. Chu kỳ bán rã của sulfua S-38 là 2 giờ 52 phút, của radi Ra-223 là 11,43 ngày, và cacbon C-14 là 5.730 năm. Trong các chu kỳ bán rã liên tiếp, hoạt độ chất phĩng xạ giảm bởi phân rã từ 1/2, 1/4, 1/8, 1/16… so với hoạt độ ban đầu. Điều đĩ cho phép tính hoạt độ cịn lại của bất cứ chất nào tại một thời điểm bất kỳ trong tương lai. Bức xạ cĩ khắp nơi trong mơi trường: trong đất, nước, khơng khí, thực phẩm, vật liệu xây dựng, kể cả con người - một sản phẩm của mơi trường. Hầu hết các chất phĩng xạ cĩ đời sống dài đều sinh ra trước khi cĩ trái đất, vì vậy một lượng phĩng xạ luơn tồn tại là điều bình thường khơng thể tránh khỏi. Trong thế kỷ vừa qua, phơng phĩng xạ đã tăng lên khơng ngừng do các hoạt động như thử vũ khí hạt nhân và phát điện hạt nhân. Mức độ phĩng xạ phụ thuộc vào nhiều yếu tố: địa điểm, thành phần của đất, vật liệu xây dựng, mùa, vĩ độ, và mức độ nào đấy nữa là điều kiện thời tiết: mưa, tuyết, áp suất cao, thấp, hướng giĩ… tất cả đều ảnh hưởng đến phơng bức xạ. Bức xạ được xem là tự nhiên hay nhân tạo là do nguồn gốc sinh ra của nĩ. Từ đĩ nguồn phĩng xạ được chia làm hai loại: nguồn phĩng xạ tự nhiên và nguồn phĩng xạ nhân tạo. Nguồn phĩng xạ tự nhiên là các chất đồng vị phĩng xạ cĩ mặt trên trái đất, trong nước hay trong bầu khí quyển. Nguồn phĩng xạ nhân tạo do con người chế tạo bằng cách chiếu các chất trong lị phản ứng hạt nhân hay máy gia tốc. 1.2.1. Các nguồn phĩng xạ tự nhiên: Nguồn phĩng xạ tự nhiên gồm hai nhĩm sau: nhĩm thứ nhất là nhĩm các đồng vị phĩng xạ nguyên thủy cĩ từ khi tạo thành trái đất và vũ trụ. Nhĩm thứ hai là nhĩm đồng vị phĩng xạ cĩ nguồn gốc từ vũ trụ - được tia vũ trụ tạo ra. Các đồng vị phĩng xạ tự nhiên gồm cỡ 70 đồng vị, trong đĩ quan trọng nhất là các đồng vị 23592U , 238 92U , 232 90Th cùng các đồng vị con cháu trong các dãy phân rã của chúng * Nhĩm đồng vị phĩng xạ nguyên thủy Phơng phĩng xạ trên trái đất gồm các nhân phĩng xạ tồn tại cả trước và khi trái đất được hình thành. Chúng cĩ chu kỳ bán rã ít nhất khoảng vài triệu năm, gồm cĩ uranium, thorium và con cháu của chúng, cùng với một số nguyên tố phĩng xạ khác tạo thành bốn họ phĩng xạ cơ bản: họ thorium Th232 (4n); họ uranium U238 (4n+2); họ actinium U235 (4n+3) và họ phĩng xạ nhân tạo neptunium Pu241 (4n+1). Các đặc điểm của 3 họ phĩng xạ tự nhiên: - Thành viên thứ nhất là đồng vị phĩng xạ sống lâu với thời gian bán rã rất lớn và thường được dùng để định tuổi vị địa chất. - Mỗi họ đều cĩ một thành viên dưới dạng khí phĩng xạ, chúng là các đồng vị khác nhau của nguyên tố radon: trong họ uranium là 86Rn 222 (radon), trong họ thorium là 86Rn 220 (thoron), trong họ actinium là 86Rn 219 (actinon). Trong họ phĩng xạ nhân tạo neptunium khơng cĩ thành viên khí phĩng xạ. - Sản phẩm cuối cùng trong mỗi họ phĩng xạ tự nhiên đều là chì: Pb206 trong họ uranium, Pb207 trong họ actinium và Pb208 trong họ thorium. Trong họ phĩng xạ nhân tạo neptunium, thành viên cuối cùng là Bi209. Hình 1.2. Họ Thorium (4n) Hình 1.3. Họ Actinium (4n+3) Hình 1.4. Họ Uranium (4n+2) Ngồi các đồng vị phĩng xạ trong 4 họ phĩng xạ cơ bản trên, trong tự nhiên cịn tồn tại một số đồng vị phĩng xạ với số nguyên tử thấp. Các đồng vị phĩng xạ quan trọng nhất được dẫn ra trong bảng 1.1. Một trong các đồng vị phĩng xạ tự nhiên là K40, rất phổ biến trong mơi trường (hàm lượng K trong đất đá là 27g/kg và trong đại dương ~ 380 mg/lit), trong thực vật, động vật và cơ thể người (hàm lượng K trung bình trong cơ thể người khoảng 1,7g/kg). Bảng 1.1. Đặc trưng của 40K và các nhân chính của 3 họ phĩng xạ. Nhân Chu kỳ bán hủy Hàm lượng/ Hoạt độ tự nhiên 235U 238U 232Th 226Ra 222Rn 40K 7,04 x 108 năm 4,47 x 109 năm 1,41 x 1010 năm 1,6 x 103 năm 3,82 ngày 1,28 x 1010 năm 0,72% uran tự nhiên. 99,2745% uran tự nhiên, 0,5-0,7 ppm uran trong đá. 1,6-20 ppm trong đá vơi, trung bình 10,7 ppm. 16 Bq/kg trong đá vơi, 48 Bq/kg trong đá nĩng chảy. 0,6 – 28 Bq/m3 trong khơng khí. Đất: 37-1000 Bq/kg. Đồng vị phĩng xạ tự nhiên quan trọng khác là C14 với chu kỳ bán rã 5600 năm. C14 là kết quả của biến đổi hạt nhân do các tia vũ trụ bắn phá hạt nhân N14. Trước khi xuất hiện bom hạt nhân, hàm lượng tổng cộng của C14 trong khí quyển khoảng 1,5.1011MBq, trong thực vật khoảng 4,8.1011 MBq, trong đại dương khoảng 9.1012 MBq. Việc thử nghiệm vũ khí hạt nhân làm tăng đáng kể hàm lượng C14. Cho đến năm 1960, tất cả các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân đã thải ra khí quyển khoảng 1,1.1011 MBq. Cacbon phĩng xạ tồn tại trong khí quyển dưới dạng khí CO2, đi vào cơ thể động vật qua quá trình hơ hấp và vào thực vật qua quá trình quang hợp nên được sử dụng để đánh giá tuổi các mẫu khảo cổ vật liệu hữu cơ thơng qua các số liệu hoạt độ riêng C14 của chúng. * Nhĩm các đồng vị phĩng xạ cĩ nguồn gốc từ vũ trụ: Các đồng vị phĩng xạ được tạo thành từ tia vũ trụ: Bức xạ vũ trụ lan khắp khơng gian, chúng tồn tại chủ yếu ngồi hệ mặt trời của chúng ta. Bức xạ cĩ nhiều dạng, từ những hạt nặng cĩ vận tốc rất lớn đến các photon năng lượng cao và các hạt muyon ( ). Tầng trên của khí quyển trái đất tác dụng với nhiều loại tia vũ trụ và làm sinh ra các nhân phĩng xạ. Phần lớn các nhân phĩng xạ này cĩ thời gian bán rã ngắn hơn các nhân phĩng xạ tự nhiên cĩ trên trái đất. Bảng 1.2 trình bày các nhân phĩng xạ chính cĩ nguồn gốc từ vũ trụ. Bảng 1.2. Các đồng vị phĩng xạ cĩ nguồn gốc vũ trụ Nhân T1/2 Nguồn Hoạt độ 14C 3H 7Be 5730 năm 12,3 năm 53,28 ngày Ttvt 14N(n,p)14C Ttvt N và O 6Li(n,  )3H Ttvt với N và O 220 Bq/kg trong vật liệu hữu cơ 1,2 x 10-3 Bq/kg 0,01 Bq/kg Ttvt: Tương tác vũ trụ Các nhân phĩng xạ vũ trụ khác là Be10, Al26, Cl36, Kr80, C14, Si32, Ar39, Na22, S35, Ar37, P32, P33, Mg38, Na24, S38, F18, Cl38, Cl34m. Bức xạ vũ trụ: Cùng với các nhân phĩng xạ tạo nên khi tia vũ trụ tương tác với lớp khí quyển, bản thân các tia vũ trụ cũng gĩp phần vào tổng liều hấp thụ của con người. Bức xạ vũ trụ được chia làm hai loại là bức xạ sơ cấp và bức xạ thứ cấp. Bức xạ vũ trụ sơ cấp được tạo nên bởi các hạt cĩ năng lượng cực kỳ cao (lên đến 108 eV), đa phần là proton cùng với một số hạt khác nặng hơn. Phần lớn các tia vũ trụ sơ cấp đến từ bên ngồi hệ mặt trời của chúng ta và chúng cũng đã được tìm thấy trong khơng gian vũ trụ. Một số ít bắt nguồn từ mặt trời do quá trình cháy sáng của mặt trời. Một số nhỏ bức xạ vũ trụ sơ cấp xuyên xuống bề mặt trái đất cịn phần lớn chúng tương tác với khí quyển. Khi tương tác với khí quyển, chúng sinh ra các bức xạ vũ trụ thứ cấp hoặc ánh sáng mà ta cĩ thể nhìn thấy trên mặt đất. Những phản ứng này làm sinh ra các bức xạ cĩ năng lượng thấp hơn, bao gồm việc hình thành các photon ánh sáng, các electron, các neutron và các hạt muyon rơi xuống mặt đất. Lớp khí quyển và từ trường trái đất cĩ tác dụng như một lớp vỏ bọc che chắn các tia vũ trụ, làm giảm số lượng của chúng cĩ thể đến được bề mặt của trái đất. Như vậy, liều bức xạ con người nhận được sẽ phụ thuộc vào độ cao mà người ấy đang ở: từ bức xạ vũ trụ, hàng năm con người cĩ thể nhận một liều cỡ 0,27 mSv và sẽ tăng lên gấp đơi nếu độ cao tăng 2000 m. Suất liều điển hình của bức xạ vũ trụ như sau: 0,04 µGy/h trên bề mặt trái đất, 0,2µGy/h ở độ cao 5000m và 3 µGy/h ở độ cao 20000 m. Lượng bức xạ vũ trụ trên mặt biển chỉ giảm 10% từ vùng cực tới xích đạo nhưng tại độ cao khoảng 20000 m thì mức giảm này là 75%. Rõ ràng là cĩ sự ảnh hưởng của địa từ trường của trái đất và từ trường của mặt trời lên các bức xạ vũ trụ sơ cấp. 1.2.2. Các nguồn phĩng xạ nhân tạo Những hoạt động của con người cũng tạo ra các chất phĩng xạ được tìm thấy trong mơi trường và cơ thể trong hơn 100 năm trở lại đây và qua đĩ bổ sung vào nguồn phĩng xạ tự nhiên những sản phẩm của con người. Chúng chỉ là một lượng rất nhỏ so với lượng phĩng xạ cĩ sẵn trong tự nhiên. Vì chu kỳ bán rã của chúng ngắn nên hoạt độ của chúng đã giảm đáng kể từ khi ngừng thử vũ khí hạt nhân trên trái đất. Một số chất đã được thải vào khí quyển do các vụ thử vũ khí hạt nhân và phần nhỏ hơn nhiều là các nhà máy điện hạt nhân. Những giới hạn phát thải được phép đối với nhà máy điện hạt nhân bảo đảm chúng khơng gây tác hại gì. Hầu hết các chất phĩng xạ sinh ra từ phân hạch hạt nhân nằm trong chất thải phĩng xạ và được lưu giữ cách biệt với mơi trường. Cĩ khoảng 2000 đồng vị phĩng xạ nhân tạo trong đĩ Vũ khí hạt nhân Rơi lắng từ các vụ thử vũ khí hạt nhân là nguồn phĩng xạ nhân tạo lớn nhất trong mơi trường. Dấu hiệu của bom hạt nhân là các sản phẩm phân hạch của 235U và 239Pu. Dấu hiệu của phản ứng nhiệt hạch là triti đi kèm các phản ứng phân hạch thứ cấp khi nơtron nhanh tương tác với 238U ở lớp vỏ bọc ngồi. Các đồng vị phĩng xạ khác cũng được tạo ra do kết quả của việc bắt notron với các vật liệu làm bom và khơng khí xung quanh. Một trong những sản phẩm quan trọng nhất là 14C được tạo ra do phản ứng 14N (n,p) 14C làm cho hàm lượng 14C trong khí quyển tăng gấp đơi vào giữa những năm 1960. Từ khí quyển, các đồng vị phĩng xạ sẽ lắng đọng trên địa cầu dưới dạng rơi lắng tại chỗ (12%), nằm trên tầng đối lưu (10%) và tầng bình lưu (78%). Rơi lắng ở tầng bình lưu là rơi lắng tồn cầu và sẽ gây nhiễm bẩn tồn cầu với hoạt độ thấp. Trong khi hầu hết các đồng vị phĩng xạ nằm trên bề mặt trái đất thì 3H và 14C đi vào các chu trình khí quyển, thủy quyển và sinh quyển tồn cầu. Tổng lượng phĩng xạ đã đưa vào khí quyển qua các vụ thử vũ khí hạt nhân là 3.107 Sv/người với 70% là 14C; các đồng vị khác 137Cs, 90Sr, 95Zr và 106Ru chiếm phần cịn lại. Điện hạt nhân Chương trình hạt nhân dân sự bắt đầu từ lị phản ứng Calder Hall tây bắc nước Anh năm 1956. Số các lị phản ứng hạt nhân tăng nhanh, cho đến cuối năm 2002, theo thống kê của IAEA, điện hạt nhân đã chiếm 16% sản lượng điện tồn thế giới và đang cĩ chiều hướng gia tăng. Các đồng vị phĩng xạ thải vào mơi trường đều từ các chu trình nhiên liệu hạt nhân như khai thác mỏ, nghiền uran, sản xuất và tái chế các thanh nhiên liệu. Việc thải các chất phĩng xạ từ các nhà máy điện cĩ thể lên đến cỡ TBq/năm hoặc nhỏ hơn. Suất liều đối với các nhĩm dân tiêu chuẩn cĩ bậc cỡ Sv / năm. Tai nạn hạt nhân Khoảng 150 tai nạn lớn nhỏ của ngành hạt nhân đã xảy ra, lớn nhất là tai nạn Chernobyl, Ucraina 1986 gây nên sự nhiễm bẩn phĩng xạ bởi các chất thải rắn và lỏng là hỗn hợp các hợp chất hĩa học và các đồng vị phĩng xạ. Ngồi ra, một số nhân phĩng xạ nhân tạo cịn được tạo thành từ các khu chứa chất thải phĩng xạ, các chất thải rắn hay đồng vị phĩng xạ nhân tạo đánh dấu. 1.3. Ảnh hưởng của các loại bức xạ đến con người Bức xạ sinh ra dưới nhiều hình thức. Đối với sức khỏe con người, thì các dạng quan trọng nhất là các dạng cĩ thể xuyên qua vật chất và làm cho nĩ bị điện tích hĩa hay ion hĩa. Nếu bức xạ ion hĩa thấm vào các mơ sống, các iơn được tạo ra đơi khi ảnh hưởng đến quá trình sinh học bình thường. Tiếp xúc với bất kỳ loại nào trong số các loại bức xạ ion hĩa, bức xạ alpha, beta, các tia gamma, tia X và neutron, đều cĩ thể ảnh hưởng tới sức khoẻ. 1.3.1. Bức xạ alpha Hạt alpha là hạt nhân 2He 4. Phân rã alpha xảy ra khi hạt nhân phĩng xạ cĩ tỉ số N/Z quá thấp. Bức xạ alpha được phát ra bởi các nguyên tử của các nguyên tố nặng như Uran, Radi, Radon và Plutoni. Hạt alpha phát ra với năng lượng cố định. Hình 1.5 trình bày quá trình phân rã 4 2 222 86 226 88 HeRnRa   , gồm hai nhánh phát alpha nhánh thứ nhất với hạt alpha năng lượng 4,591 MeV và nhánh thứ hai với hạt alpha năng lượng 4,777 MeV. Hạt nhân Rn222 sau phân rã theo nhánh thứ nhất nằm ở trạng thái kích thích và tiếp tục phân rã gamma để chuyển về trạng thái cơ bản. Hạt nhân Rn222 sau phân rã theo nhánh thứ hai nằm ở trạng thái cơ bản. Hinh 1.5. Sơ đồ phân rã 88Ra 226    86Rn 222 + 2He 4 Hạt alpha bị hấp thụ rất mạnh khi đi qua vật chất, do đĩ quãng đường đi của nĩ rất ngắn. Lớp da chết ở mặt da đủ dày để hấp thụ tất cả bức xạ alpha từ một nguồn phĩng xạ. Kết quả là, bức xạ alpha từ nguồn bên ngồi chiếu vào cơ thể khơng gây nên nguy hiểm. Tuy nhiên khi hạt nhân phĩng xạ alpha lọt vào trong cơ thể qua đường tiêu hố hoặc hơ hấp, khơng bị cản lại bởi lớp da chết, năng lượng bức xạ alpha sẽ truyền cho các tế bào cơ thể. Ví dụ trong phổi, nĩ cĩ thể tạo ra liều chiếu trong đối với các mơ nhạy cảm, mà các mơ này thì khơng cĩ lớp bảo vệ bên ngồi giống như da. Vì vậy các đồng vị phĩng xạ alpha rất độc khi chúng cĩ mặt bên trong cơ thể.  4,591 MeV 5.7%  4,777 MeV 94,3%  0,186 MeV (35% -) Ra226 Rn222 Hình 1.6. Các con đường bức xạ và chất phĩng xạ đi vào cơ thể. Hình 1.7. Mức độ đâm xuyên của bức xạ. 1.3.2. Bức xạ beta Hạt beta gồm hai hạt: các electron (  ) và các positron (  ). Phân rã beta xảy ra khi hạt nhân phĩng xạ thừa neutron, tức là tỉ số N/Z quá cao, hơn đường cong bền của hạt nhân (hình 1.1) Bức xạ beta bao gồm các hạt nhỏ hơn rất nhiều so với các hạt alpha và nĩ cĩ thể đâm xuyên lớn hơn hạt alpha, phụ thuộc vào năng lượng của nĩ, do đĩ nĩ nguy hiểm khi chiếu xạ ngồi. Nĩ cĩ thể làm tổn thương lớp da bảo vệ. Trong vụ tai nạn ở nhà máy điện hạt nhân Chernobyl năm 1986, các tia beta mạnh đã làm cháy da những người cứu hoả. Nếu các bức xạ beta phát ra trong cơ thể, nĩ cĩ thể chiếu xạ trong các mơ trong đĩ. Bất cứ đồng vị phĩng xạ nào phát beta mà lọt vào bên trong cơ thể với một lượng vượt quá giới hạn cho phép đều nguy hiểm cả. 1.3.3. Bức xạ gamma Cả hai phân rã alpha và beta thường kèm theo phân rã gamma vì sau khi phân rã alpha và beta hạt nhân phĩng xạ mẹ biến thành hạt nhân con thường nằm ở trạng thái kích thích. Khi hạt nhân con chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái cơ bản nĩ cĩ thể phát ra một số tia gamma Bức xạ gamma là năng lượng sĩng điện từ song cĩ tần số hay năng lượng rất lớn. Khi tia gamma bắt đầu đi vào vật chất, cường độ của nĩ cũng bắt đầu giảm. Trong quá trình xuyên vào vật chất, tia gamma va chạm với các nguyên tử. Các va chạm đĩ với tế bào của cơ thể sẽ làm tổn hại cho da và các mơ ở bên trong. Các vật liệu đặc như chì, bê tơng là tấm chắn lý tưởng đối với tia gamma. Tia gamma là bức xạ điện từ đơn năng giống như tia X, song cĩ năng lượng lớn hơn và cĩ khả năng đâm xuyên lớn hơn. Do đĩ tia gamma gây nguy hiểm bức xạ chủ yếu trong trường hợp chiếu xạ ngồi. 1.3.4. Bức xạ tia X Bức xạ tia X tương tự như bức xạ gamma, nhưng bức xạ gamma được phát ra bởi hạt nhân nguyên tử, cịn tia X do con người tạo ra trong một ống tia X mà bản thân nĩ khơng cĩ tính phĩng xạ. Vì ống tia X hoạt động bằng điện, nên việc phát tia X cĩ thể bật, tắt bằng cơng tắc. 1.3.5. Bức xạ nơtron Bức xạ neutron được tạo ra trong quá trình phát điện hạt nhân, bản thân nĩ khơng phải là bức xạ ion hố, nhưng nếu va chạm với các hạt nhân khác, nĩ cĩ thể kích hoạt các hạt nhân hoặc gây ra tia gamma hay các hạt điện tích thứ cấp gián tiếp gây ra bức xạ ion hố. Neutron cĩ sức xuyên mạnh hơn tia gamma và chỉ cĩ thể bị ngăn chặn lại bởi tường bê tơng dày, bởi nước hoặc tấm chắn paraphin. May mắn thay, bức xạ neutron khơng tồn tại ở đâu, trừ lị phản ứng hạt nhân và nhiên liệu hạt nhân. 1.3.6. Quá trình biến hốn nội Quá trình biến hốn nội xảy ra đối với hạt nhân phĩng xạ phát gamma. Tia gamma từ hạt nhân phát ra tương tác với electron liên kết mạnh ở lớp K hay lớp L của nguyên tử, truyền tồn bộ năng lượng cho electron này để nĩ bay ra khỏi nguyên tử. Cĩ thể nĩi, quá trình biến hốn nội là hiệu ứng quang điện nội, do tia gamma của hạt nhân nguyên tử gây hiệu ứng quang điện đối với electron của chính nguyên tử đĩ. Về quan hệ năng lượng, quá trình biến hốn nội thỏa mãn điều kiện sau đây: E = Ee + EB Trong đĩ E và Ee tương ứng là năng lượng của tia gamma và electron cịn EB là năng lượng liên kết của electron. Electron phát ra cĩ năng lượng đơn năng nên trên phổ năng lượng liên tục của electron trong phân rã beta cĩ các vạch năng lượng của các electron biến hốn nội lớp K và lớp L. Thí dụ phổ năng lượng của electron từ phân rã beta và biến hốn nội của hạt nhân Cs137. Hạt nhân phĩng xạ này phân rã beta biến đổi thành hạt nhân Ba137 ở trạng thái kích thích. Hạt nhân Ba137 chuyển về trạng thái cơ bản bằng phân rã gamma, trong đĩ cĩ 11% tia gamma tham gia vào quá trình biến hốn nội. Hệ số biến hốn nội được xác định bằng tỉ số giữa số electron biến hốn   N Ne nội Ne so với số photon N phát ra: Đối với hạt nhân Cs137 thì  = 0,11. Sau quá trình biến hốn nội xuất hiện một lỗ trống trên lớp K hay lớp L do electron bị bắn ra và một electron ở lớp vỏ cao hơn chuyển về chiếm vị trí lỗ hổng này, phát ra tia X đặc trưng. Đến lượt mình, tia X đặc trưng này lại bị hấp thụ, gây ra hiệu ứng quang điện nội mới, làm bắn ra electron liên kết khác ra ngồi nguyên tử. Electron phát ra lần này được gọi là electron Auger (Auger electron). 1.4. Radon – mối nguy hiểm vơ hình từ khơng gian quanh ta Một phần của phơng phĩng xạ là bức xạ vũ trụ đến từ khơng gian. Chúng hầu hết bị cản lại bởi khí quyển bao quanh trái đất, chỉ một phần nhỏ tới được trái đất. Trên đỉnh núi cao hoặc bên ngồi máy bay, độ phĩng xạ lớn hơn nhiều so với ở mặt biển. Các phi hành đồn làm việc chủ yếu ở độ cao cĩ bức xạ vũ trụ lớn hơn mức bình thường ở mặt đất khoảng 20 lần. Các chất phĩng xạ cĩ đời sống dài cĩ trong thiên nhiên thường ở dạng các chất bẩn trong nhiên liệu hĩa thạch. Trong lịng đất, các chất như vậy khơng làm ai bị chiếu xạ, nhưng khi bị đốt cháy, chúng được thải vào khí quyển rồi sau đĩ khuyếch tán vào đất, làm tăng dần phơng phĩng xạ. Nguyên nhân chung nhất của sự tăng phơng phĩng xạ là radon, một chất khí sinh ra khi Radi kim loại phân rã. Các chất phĩng xạ khác được tạo thành trong quá trình phân rã tồn tại tại chỗ trong lịng đất, nhưng radon thì bay lên khỏi mặt đất. Nếu nĩ lan toả rộng và hồ tan đi thì khơng gây ra nguy hại gì, nhưng nếu một ngơi nhà xây dựng tại nơi cĩ radon bay lên tới mặt đất, thì radon cĩ thể tập trung trong nhà đĩ, nhất là khi các hệ thống thơng khí khơng thích hợp. Radon tập trung trong nhà cĩ thể lớn hơn hàng trăm lần, cĩ khi hàng ngàn lần so với bên ngồi. Loại trừ khí radon, bức xạ tự nhiên khơng cĩ hại đối với sức khoẻ. Nĩ là một phần của tự nhiên và các chất phĩng xạ cĩ trong cơ thể con người cũng là một phần của tạo hố. Radon là một đồng vị phĩng xạ thuộc các chuỗi phĩng xạ tự nhiên. Radon-222 của chuỗi uranium-238, radon-220 của chuỗi thorium-232 và radon-119 của chuỗi uranium-235, thường được gọi là các radon và các thoron. Radon và thoron là các khí trơ, chúng khơng tham gia bất kỳ hợp chất hĩa học nào. So với radon-220 và radon-119, độ nguy hiểm phĩng xạ của radon-222 rất cao do chu kỳ bán hủy bởi phân rã phĩng xạ là 3,5 ngày trong khi chu trình bán hủy của thoron là 55 giây và của radon-119 là 4 giây. Radon là tác nhân gây nguy cơ ung thư hàng đầu trong các chất gây ung thư phổi. Trong khơng khí, radon và thoron ở dạng nguyên tử tự do, sau khi thốt ra từ vật liệu xây dựng, đất, đá và những khống vật khác, chúng phân rã thành chuỗi các đồng vị phĩng xạ con cháu mà nguy hiểm nhất là polonium-218. Polonium-218 phân rã alpha với chu kỳ bán hủy 3,05 phút, đủ cho một vài chu trình thở trong hệ thống hơ hấp của con người. Polonium-218 bay trà trộn cùng với các hạt bụi cĩ kích cỡ nanomet và micromet tạo thành các sol khí phĩng xạ. Các sol khí phĩng xạ này cĩ kích thước khoảng vài chục micromet nên cĩ thể được hít vào qua đường thở và tai hại hơn, chúng cĩ thể bị lưu giữ tại phế nang. Tại phế nang, polonium-218 phân rã alpha phát ra các hạt nhân heli-hạt alpha cĩ điện tích 2e-, khối lượng nguyên tử là 4. Các hạt alpha cĩ năng lượng rất cao sẽ bắn phá nhân tế bào phế nang gây ra các sai hỏng nhiễm sắc thể, tác động tiêu cực đến cơ chế phân chia tế bào. Một phần năng lượng phân rã hạt nhân truyền cho hạt nhân phân rã, làm các hạt nhân này bị giật lùi. Năng lượng giật lùi của các hạt nhân radon cĩ thể đủ để phá vỡ các phân tử protein trong tế bào phế nang. Kết quả là xác suất gây ung thư do radon khá cao. Như vậy việc xác định hàm lượng sol khí phĩng xạ gây ra bởi radon - tức xác định radon rất quan trọng với mục đích giám sát cảnh báo nguy cơ ung thư phổi trong đời sống cộng đồng, trong các khu hầm mỏ, trong nhà ở và đặc biệt trong phịng ngủ và phịng làm việc. Theo luật mơi trường Mỹ, mức cho phép khí radon trong nhà ở là < 4 pCi/l/năm tương đương 0,148 Bq/l/năm hay 148 Bq/m3/năm. Theo tiêu chuẩn an tồn bức xạ của cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế (IAEA) nồng độ khí radon trong nhà ở của dân chúng khơng được vượt quá dải từ 200 đến 600 Bq/m3/năm nghĩa là từ 0,6 đến 1,7 Bq/m3/ngày. Theo luật phĩng xạ 944/92 của Trung tâm phĩng xạ và an tồn hạt nhân Phần Lan [29] giới hạn liều radon đối với tịa nhà đang ở là 400 Bq/m3/năm và tịa nhà mới thiết kế là 200 Bq/m3/năm. 1.5. Radon trong vật liệu xây dựng Tất cả các loại vật liệu xây dựng đều chứa một lượng lớn các nhân phĩng xạ tự nhiên, chủ yếu là urani, thori và các đồng vị phĩng xạ của kali. Sự chiếu xạ từ vật liệu xây dựng cĩ thể chia làm 2 loại: chiếu ngồi và chiếu trong. Nguyên nhân của sự chiếu ngồi là do các tia gamma trực tiếp. Sự chiếu trong là kết quả của việc hít thở khí radon (222Rn), thoron (220Rn) và những sản phẩm phân rã cĩ thời gian sống ngắn của chúng. 222Rn là một phần của chuỗi phân rã của uranium - nhân phĩng xạ cĩ trong các loại vật liệu xây dựng. Vì là một khí trơ nên radon cĩ thể dễ dàng di chuyển trong khoảng khơng gian rất nhỏ hẹp giữa những phân tử của đất, đá…đi đến bề mặt và thâm nhập vào khơng khí, gây đến 50% liều hấp thụ hàng năm của chúng ta. Mặc dù hầu như tất cả các loại đất, đá đều chứa một lượng uranium nhất định nhưng lượng trung bình cao hơn cả được tìm thấy trong các mẫu đất, đá chứa granite, phosphate và những loại đá phiến sét [8]. Vì thế hàm lượng radon phụ thuộc rất mạnh vào vật liệu: những vật liệu xây dựng cĩ nguồn gốc granite sẽ cho hàm lượng radon cao nhất, riêng lớp tráng men của gạch với thành phần chủ yếu là zirconi gĩp phần cũng gây nên phĩng xạ đáng kể; các vật liệu gốm sét, gạch xỉ than, cũng là vật liệu chứa nhiều radon. Các loại khống sản cĩ nguồn gốc trầm tích như ilmenhite, rutile, zircon, monazite rất giàu phĩng xạ và là các nguồn phát radon. Đối với các phần nhà ở tiếp xúc trực tiếp với mặt đất, một lượng lớn khí radon trong nhà cĩ nguồn gốc từ lớp đất nằm bên dưới ngơi nhà bên cạnh lượng radon phát ra từ vật liệu xây dựng. Đối với những căn hộ ở tầng cao thì lượng khí radon trong nhà cĩ nguồn gốc chủ yếu từ vật liệu xây dựng. Vật liệu xây dựng cũng là nguồn quan trọng nhất của khí thoron (220Rn) trong nhà. Tuy nhiên, thoron thường tập trung ở mức độ thấp hơn. Khí thoron trong nhà cĩ thể là một nguồn quan trọng của sự chiếu trong trong một vài điều kiện hiếm hoi khi mà cĩ một lượng lớn thorium tập trung trong vật liệu xây dựng. 1.6. Tổng quan tình hình nghiên cứu trong và ngồi nước 1.6.1. Ngồi nước Việc nghiên cứu về phĩng xạ trong vật liệu xây dựng bắt đầu từ những năm 60 của thế kỉ 20 tại một vài quốc gia châu Âu và Bắc Mỹ khi thống kê tỷ lệ ung thư phổi của các nhĩm cư dân sống trong các căn hộ được xây dựng từ vật liệu xỉ than cao một cách bất thường. Nguyên nhân chính của vấn đề này là hàm lượng các nhân phĩng xạ tự nhiên tồn tại ở dạng khí trơ như radon và thoron trong xỉ than rất cao. Đến nay, vấn đề phĩng xạ trong vật liệu xây dựng đã nhận được sự quan tâm của khơng những cộng đồng khoa học mà cịn của các cơ quan quản lý tại rất nhiều quốc gia trên thế giới. Bằng chứng là các cơng trình nghiên cứu của các nhà khoa học tại các quốc gia: Ai cập, Ả Rập Xê Út, Canada, Trung Quốc và nhiều nước khác. Hình 1.8. Liều chiếu trung bình hàng năm do nguồn phĩng xạ tự nhiên ở một số nước. Giới khoa học đã phát hiện ra Radon chiếm phần lớn vào suất liều trung bình hàng năm. Phần trăm liều hiệu dụng trung bình hàng năm Tia vũ trụ, 8% Y học hạt nhân, 4% Chụp tia X, 10% Điện hạt nhân, 0.10% Cơ thể, 9% Radon, 59% Đất đá, 7% Lương thực thực phẩm, 3% Hình 1.9. Các nguồn đĩng gĩp vào suất liều trung bình hàng năm. Hiện nay, trên thế giới đã cĩ rất nhiều nước đã và đang nghiên cứu về phĩng xạ trong vật liệu xây dựng: Kết quả đo đạc vận tốc xạ khí radon trong vật liệu xây dựng ở Ai Cập từ bài báo khoa học đời sống và phĩng xạ [28] bằng phương pháp CR-39, đầu dị vết bằng plastic được đặt trong hộp hàn kín đối với gạch, xi măng là 197 mBq m-2 h-1 và vữa trát tường bằng xỉ xi măng 907 mBq m-2 h-1 . Bài báo khuyến cáo khơng nên sử dụng vữa trát tường và việc thay thế gạch đất sét cho gạch xi măng để đảm bảo sức khỏe cho cộng đồng. A.F. Hafez, A.S. Hussein và N.M. Rasheed (Ai Cập) [11] đo tốc độ xạ khí radon và thoron, hoạt độ riêng của 226Ra, 224Ra, các thuộc tính vật lý: hệ số phát xạ, hệ số khuếch tán khí radon của một số mẫu vật liệu xây dựng bằng các đầu dị vết hạt nhân bằng polime LR-115, CR-39. Và xác định hàm lượng Ra thu được bởi phương pháp tự chụp bằng tia phĩng xạ alpha. M.I.Al-Jarallah, F.Abu-Jarad và Fazal-ur-Rehman (Ả rập Xê Út) [27], đo tốc độ xả khí radon bằng phương pháp chủ động và thụ động, trong những mẫu granit, marble, gạch men. Trong phương pháp chủ động, dùng một máy tính nối với một máy phân tích nguồn phĩng xạ chứa trong bình kín. Cịn trong phương pháp thụ động dùng một detecter vết hạt nhân PM-355 với kỹ thuật hàn kín container nhốt mẫu trong 180 ngày. So sánh tốc độ xạ khí đo bằng hai phương pháp trên thấy cĩ một mối liên quan tuyến tính với hệ số là 0,7. Vận tốc xạ khí radon trong mẫu granit là 0,7 Bqm-2h-1 cao hơn gấp đơi so với marble và gạch men. Lubomir Zikovsky (Canada) [25] đã đo tốc độ xạ khí radon trong 11 loại vật liệu xây dựng (55 mẫu khác nhau) phổ biến, thu được kết quả như sau: tốc độ xạ khí từ < 0,1 nBqg-1s-1 tới 19 nBq g-1s- 1 (hay từ < 0,1 nBq cm-2 s-1 tới 22 nBq cm-2 s-1). Xinwei Lu và Xiaolan Zhang (Trung Quốc) [38] đã xác định hoạt độ phĩng xạ của 226Ra, 40K, 232Th của 7 loại vật liệu xây dựng phổ biến và những sản phẩm của nhà máy nhiệt điện từ Baoji, phía tây Trung Quốc bằng hệ phổ kế gamma với detector NaI(Tl). Giá trị hoạt độ riêng thay đổi từ 23,0 tới 112,2; 20,2 tới 147,5; từ 113,2 tới 890,8 Bq/kg đối với 226Ra, 232Th, 40K. Phĩng xạ tự nhiên mà nguyên nhân do sự cĩ mặt của 226Ra, 232Th, 40K trong vật liệu xây dựng ở Jordan được J.Al-Jundi, W.Salah,M.S.Bawa’aneh và F. Afaneh [22] đo bằng hệ phổ kế gamma với detector gemani siêu tinh khiết. Hoạt độ trung bình của của 226Ra, 232Th, 40K trong các mẫu vật liệu khác nhau thay đổi từ 27,7 ±7,5 tới 70,4±2,8; 5,9±0,67 tới 32,9±3,9 và 30,8 ±0,87 tới 58,5±1,5. Hoạt độ Ra tương đương nhỏ hơn giới hạn tiêu chuẩn 370 Bq/kg. Chỉ số Index <1. Liều hiệu dụng trung bình hàng năm là 198 sv/năm. Kết quả cho thấy các mẫu vật liệu xây dựng này khá an tồn. Lu Xinwei (Trung Quốc) [24] phân tích phĩng xạ trong đá marble bằng hệ phổ kế gamma với detector NaI(TI) thu được hoạt độ của 226Ra, 232Th, 40K tương ứng là 8,4 tới 157,4; từ 5,6 tới 165,5 và 44,1 tới 1352,7 Bq/kg. Hàm lượng nhân phĩng xạ cịn thay đổi theo màu sắc và vị trí của marble: hoạt độ của 226Ra, 232Th, 40K trong đá marble màu trắng, xám, đen, xanh và vàng nhỏ hơn trong đá marble nâu và đỏ. Hoạt độ Ra tương đương, liều chiếu trong và liều chiếu ngồi trung bình hằng năm cũng được tính tốn và so sánh với giá trị quốc tế. Đá Malaysia [39], vật liệu xây dựng ở Cameroon [31], Ra tương đương đều cĩ giá trị nhỏ hơn 370 Bq/kg tiêu chuẩn an tồn bức xạ của OECD, tổ chức hợp tác và phát triển kinh tế. Phương pháp đo tốc độ xạ khí radon chủ động và thụ động ở Ả Rập Xê Út [27], phương pháp chủ động, được đo bằng nguồn phân tích phĩng xạ và nối vào máy tính để lấy tín hiệu, phương pháp thụ động dùng một detector vết PM-355 chứa trong một hộp kín trong 180 ngày để đạt mức độ cân bằng thế kỷ. Hai phương pháp này tỉ lệ tuyến tính với nhau một hệ số là 0,7. Kết quả là tốc độ xạ khí radon trong granit là 0,7 Bqm-2h-1 và lớn hơn gấp đơi so với gạch men và đá marble. 1.6.2. Trong nước Vào những năm 1970, GS Trần Thanh Minh đã nghiên cứu phĩng xạ trong mơi trường nĩi chung và trong vật liệu xây dựng đối với gạch xỉ than nĩi riêng. Vào những năm 1980-1990, trong chương trình khoa học cơng nghệ cấp nhà nước 50-01 cĩ vài nghiên cứu nhỏ lẻ nhưng chưa cĩ cơng trình nào được cơng bố. Tuy Việt Nam chưa thực hiện nghiên cứu một cách cĩ hệ thống để xác định hàm lượng của các nhân phĩng xạ trong vật liệu xây dựng và đánh giá những ảnh hưởng của chúng đến sức khỏe của con người nhưng đã cĩ một số cơng trình nghiên cứu xác định hàm lượng phĩng xạ lấy đối tượng là các loại đất, đá [20, 5, 7]. Đến năm 2006, nghiên cứu đầu tiên về phĩng xạ trong vật liệu xây dựng là khĩa luận tốt nghiệp của Phùng Thị Cẩm Tú [7]. Khĩa luận đã xác định hoạt độ phĩng xạ trong một số vật liệu xây dựng thơng dụng. Tuy những phát hiện ban đầu cĩ tính cảnh báo nhưng đĩ mới chỉ là những số liệu sơ bộ cho nhiều loại vật liệu xây dựng khác nhau Sau khi bài báo “ Gạch men cĩ phĩng xạ “ của TS Trần Văn Luyến xuất hiện trên Vietnam net ngày 04/06/2006 mối quan tâm của xã hội và dân chúng Việt Nam đã tăng cao. Vào ngày 06/07/2007, bộ khoa học và cơng nghệ cùng bộ xây dựng bắt tay vào nghiên cứu dự thảo tiêu chuẩn Việt Nam: TCXDVN 397:2007. Việc nghiên cứu chủ yếu là dựa vào tiêu chuẩn TCXDVN 397:2007: “Hoạt độ phĩng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng – Mức an tồn trong sử dụng và phương pháp thử” được bộ Xây dựng ban hành theo quyết định số 24/2007/ QĐ-BXD. Tiêu chuẩn này quy định mức hoạt độ phĩng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng vơ cơ-phi kim từ nguồn gốc tự nhiên (đá, sỏi, cát, đất,…) hoặc nhân tạo (gạch, ngĩi, tấm lợp, tấm ốp, lát, trang trí, xi măng, vữa,…) khi đưa vào cơng trình xây dựng để bảo đảm sức khỏe cho người dân, an tồn cho người sử dụng cơng trình được trình bày ở phụ lục. Vấn đề hiện nay cần quan tâm là việc giám sát độ an tốn bức xạ trong vật liêu xây dựng theo tiêu chuẩn TCXDVN397/2007 cần những hỗ trợ kỹ thuật nào và được tiến hành ra sao. Cần phải cĩ một bộ số liệu nền về hoạt độ phĩng xạ của các loại nguyên vật liệu tự nhiên khác nhau. So sánh với các tiêu chuẩn về an tồn bức xạ chúng ta mới cĩ các khuyến cáo các nhà sản xuất và người tiêu dùng. Chương 2 THỰC NGHIỆM 2.1. Đối tượng nghiên cứu 2.1.1. Lịch sử hình thành xi măng Từ xa xưa, con người đã biết dùng những vật liệu đơn sơ như đất sét, đất bùn nhào rác, dăm gỗ, cỏ khơ băm …để làm gạch, đắp tường, dựng vách cho chỗ trú ngụ của mình. Cĩ thể tĩm lược các bước hình thành xi măng như sau: - Người Ai Cập đã dùng vơi tơi làm vật liệu chính. - Người Hy Lạp trơn thêm vào vơi đất núi lửa ở đảo Santorin hỗn hợp này đã được các nhà xây dựng thời đĩ ưu ái nhiều năm. - Người La Mã thêm vào loại tro – đất núi lửa Vésuve miền Puzzolles. Về sau này, phún – xuất – thạch núi lửa được dùng làm một loại phụ gia hoạt tính chịu cách nhiệt và cách âm, và trở thành danh từ chung “Pozzolana” (Anh), “Pouzzolane” (Pháp) - Vào năm 1750, kỹ sư Smeaton người Anh, nhận nhiệm vụ xây dựng ngọn hải đăng Eddystone vùng Cornuailles. Ơng đã thử nghiệm dùng lần lượt các loại vật liệu như thạch cao, đá vơi, đá phún xuất… Và ơng khám phá ra rằng loại tốt nhất đĩ là hỗn hợp nung giữa đá vơi và đất sét. - Hơn 60 năm sau, 1812, một người Pháp tên Louis Vicat hồn chỉnh điều khám phá của Smeaton, bằng cách xác định vai trị và tỷ lệ đất sét trong hỗn hợp vơi nung nĩi trên. Và thành quả của ơng là bước quyết định ra cơng thức chế tạo xi măng sau này. - Ít năm sau, 1824, một người Anh tên Joseph Aspdin lấy bằng sáng chế xi măng (bởi từ latinh Caementum : chất kết dính),trên cơ sở nung một hỗn hợp 3 phần đá vơi + 1 phần đất sét. - Chưa hết, 20 năm sau, Isaac Charles Johnson đẩy thêm một bước nữa bằng cách nâng cao nhiệt độ nung tới mức làm nĩng chảy một phần nguyên liệu trước khi kết khối thành “clinker”. - Vào năm 1967 Mơng đuyê, một người làm vườn ở Pháp đã lấy dây thép nhỏ quấn quanh chậu hoa cho khỏi vỡ. Sau đĩ một thời gian ơng này lại lấy dây thép kết thành hình chậu hoa và đổ xi măng vào, kết quả tuyệt vời hơn. Từ đĩ ơng giành được quyền sáng chế. Đây chính là cội nguồn của các loại bê tơng tấm, xà, ống trong xây dựng và gọi là bê tơng ống thép. Từ đây, như chúng ta biết, đã bùng nổ hằng loạt các nhà máy lớn nhỏ với nhiều kiểu lị nung tính năng khác nhau: xi măng đã làm một cuộc cách mạng trong lĩnh vực xây dựng. Trước cơng nguyên thì người Ai cập cổ dùng mật mía hay nước mía đặc trộn với 1 số chất phụ gia chống lại sự thèm muốn của các lồi cơn trùng để xây nhà và các kim tự tháp. Người Trung Hoa thì dùng mạch nha với thành phần chủ yếu là tinh bột nĩng để xây. Một đều thú vị là tuổi thọ của chúng cao hơn xi măng hiện nay rất nhiều. Ở nơi cách Tân Calêdonia 40 hải lý về phía Nam cĩ một đảo nhỏ gọi là Baien, từ xưa đến nay chưa từng cĩ ai cư ngụ ở đĩ. Nhưng trên hoang đảo nhỏ này lại cĩ khoảng 400 gị đất kỳ quái. Chúng được xây nên từ cát và đá cao khoảng 2,5-3m, mặt nghiêng khoảng 90m. Trên gị đất khơng cĩ bất kỳ một loại thực vật nào sinh trưởng, cảnh vật vơ cùng hoang vắng. Những người đã từng đến đây cho rằng, đĩ là các di chỉ từ thời cổ đại. Năm 1960, nhà khảo cổ học Cheliwa đến hịn đảo nhỏ này tiến hành khai quật các di chỉ. Ơng đã khám phá một điều ngồi sức tưởng tượng, đĩ là trên 3 di chỉ cổ ở giữa đều cĩ 1 cột trụ xi măng nằm song song với nhau. Những cột trụ này cao từ 1m đến 2,5 m, trong xi măng của cột trụ cịn lẫn vỏ ốc, vỏ sị vỡ. Cheliwa vơ cùng kinh ngạc bởi ơng biết xi măng mới được phát minh từ thế kỷ XIX cho dù là hỗn hợp đất đá xám tương tự như xi măng cũng chỉ được người La Mã cổ đại tìm ra trong khoảng năm 500 đến 600 trước Cơng nguyên. Ơng đã mời những nhà nghiên cứu khoa học đến để dùng phĩng xạ kiểm tra các cột trụ này. Trắc nghiệm đã cho thấy, niên đại của những cột trụ xi măng này vào khoảng năm 10950 – 5120 trước Cơng nguyên. Cũng cĩ thể nĩi, những cột trụ xi măng của đảo Baien được xuất hiện từ thời kỳ đồ đá, sớm hơn rất nhiều so với thời đại La Mã cổ. Theo phán đốn, phương pháp chế tác đương thời là đắp các gị đất, sau đĩ rĩt xi măng vào làm cho đơng cứng lại. Nhưng xung quanh những cột xi măng này lại khơng hề cĩ bất cứ dấu tích nào về hoạt động của con người. Bởi vậy, người ta vẫn khơng cĩ phương pháp nào biết được ai là người chế tạo nên các cột trụ xi măng. Cĩ thể nĩi, những cột trụ xi măng này cĩ tác dụng gì vẫn là một trong những điều khĩ giải thích trong kho tàng bí mật của nhân loại. Ở Việt Nam cùng với ngành cơng nghiệp than, dệt, đường sắt… ngành sản xuất xi măng ở nước ta đã được hình thành từ rất sớm. Bắt đầu là việc khởi cơng xây dựng nhà máy xi măng Hải Phịng vào ngày 25/12/1889, cái nơi đầu tiên của ngành xi măng Việt Nam. Trải qua hơn một thế kỷ xây dựng và phát triển, đội ngũ những người thợ sản xuất xi măng Việt Nam ngày càng lớn mạnh. Với lực lượng cán bộ, cơng nhân gần 50.000 người, ngành sản xuất xi măng Việt Nam đã làm nên những thành tựu to lớn, đĩng gĩp quan trọng vào sự nghiệp phát triển kinh tế xã hội của đất nước. Một thế kỷ trước đây xi măng Việt Nam mới chỉ cĩ một thương hiệu con Rồng nhưng đã nổi tiếng ở trong nước và một số vùng Viễn Đơng, Vlađivostoc (LB Nga), JAWA (Inđơnêxia), Xingapo, Hoa Nam (Trung Quốc)… Sau năm 1975 lại cĩ thêm thương hiệu xi măng Hà Tiên, đến nay ngành xi măng nước ta đã cĩ thêm hàng loạt những thương hiệu nổi tiếng như: Xi măng Bỉm Sơn nhãn hiệu Con Voi, xi măng Hồng Thạch nhãn hiệu con Sư Tử, xi măng Hà Tiên I,II, Bút Sơn, Hồng Mai, Tam Điệp, Nghi Sơn, Chinh Phong… 2.1.2. Thành phần hĩa học của xi măng Xi măng là một loại vật liệu xây dựng, ở dạng bột min, màu lục xám được tạo thành chủ yếu từ hỗn hợp các canxi silicat (Ca3SiO5, Ca2SiO4), aluminat ([Ca3(AlO3)2]), ngồi ra cịn cĩ ferat sắt. Khi đã nhào trộn với nước, xi măng sẽ đơng cứng sau vài giờ. Khác hẳn với quá trình đơng cứng của vơi, quá trình đơng cứng của xi măng chủ yếu là do sự hidrat hĩa của những hợp chất cĩ trong xi măng, tạo ra hidrat tinh thể: Ca3SiO5 + 5H2O → Ca2SiO4 + 4H2O + Ca(OH)2 Ca2SiO4 + 4H2O → Ca2SiO4 . 4H2O Ca3(AlO3)2 + 6H2O → Ca3(Al03)2 . 6H2O Sau thời gian đơng cứng ban đầu, quá trình đơng cứng cịn tiếp tục tăng do sự hidrat hố cịn lan sâu vào bên trong hạt xi măng. Với xi măng để làm chất kết dính trong xây dựng, người ta thường trộn xi măng với cát, (1 phần xi măng với 2 phần cát) hoặc với cát và vơi. Xi măng được dùng phổ biến để đúc bêtơng. Ngồi ra hỗn hợp của xi măng và amiăng (20%) được ép thành tấm dùng để lợp nhà gọi là fibro xi măng. 2.1.3. Phân loại xi măng Cĩ nhiều loại xi măng như: xi măng Pooclăng (Portland), xi măng aluminat, xi măng pouzoland. Chúng khác nhau chủ yếu là thành phần khống vật. Trong đĩ xi măng Pooclăng là phổ biến nhất. 2.1.3.1. Nguồn gốc của xi măng Portland Portland là tên một bán đảo ở miền Nam nước Anh. Đất đá miền này sau khi nghiền mịn thì trở thành một chất kết dính xây dựng tự nhiên cĩ màu xám xanh mà khơng phải qua pha chế nung luyện gì cả. Tại vùng này xưa kia cĩ nhiều núi lửa, và đất đá ở đây chính là sản phẩm từ việc nung luyện xi măng tự nhiên từ xa xưa. Tuy nhiên, xi măng tự nhiên này khơng được cứng chắc như xi măng ngày nay do lẫn nhiều tạp chất và sự nung luyện của núi lửa khơng phải là một qui trình kỹ thuật hồn chỉnh. Do nguồn gốc đĩ mà xi măng ngày nay thường được gọi là xi măng Portland. 2.1.3.2. Cấu tạo, cơng thức hĩa học của xi măng Portland Xi măng Portland là một hỗn hợp nghiền mịn của clinker, thạch cao cĩ thể cĩ hay khơng cĩ đá phụ gia. Tùy theo hàm lượng đá phụ gia nghiền mà thành phần các oxit chính trong xi măng thay đổi trong khoảng sau: CaO: 50-60 %; SiO2 : 20-30 %; Fe2O3: 3-15 %; Al2O3: 5 - 20 %; SO3: 2- 4 %. Clinker là sản phẩm nung thiêu kết của đá vơi – đất sét ở 1450 độ C. Chất lượng của clinker sẽ quyết định tính chất của xi măng. Thành phần tổng quát của clinker như sau: CaO: 62-68 %; SiO2: 21- 24 %; Al2O3: 4- 8 %; Fe2O3: 2- 5%. Ngịai ra cịn cĩ một số các oxit khác ở hàm lượng nhỏ: - MgO, Na2O, K2O (hàm lượng MgO<=5%, tổng hàm lượng kiềm khơng vượt quá 2%). - Các oxit trên khơng tồn tại ở dạng tự do trong clinker, trong quá trình nung thiêu kết sẽ hình thành 04 khống chính trong clinker đĩ là C3S; C2S; C3A; C4AF. Các khĩang này cĩ cấu trúc tinh thể khác nhau và quyết định đến tính chất của clinker. 2.1.3.3. Nguồn gốc phĩng xạ của xi măng Xi măng cĩ chứa phĩng xạ là do các yếu tố sau: - Xi măng làm từ đá vơi (CaCO3) và đất sét (Soi). - Trong các vật liệu xây dựng cũng cĩ phĩng xạ ở trước phơng. - Một vài dạng xi măng cịn thêm phụ gia là xỉ than, bột tro bay, thạch anh của các nhà máy nhiệt điện, mà xỉ tro bay là lượng thiêu kết của than đá, chúng chứa phĩng xạ của than đá và đã được làm giàu lên hang trăm lần do quá trình cháy. 2.2. Phương pháp nghiên cứu 2.2.1. Các phương pháp phân tích phĩng xạ. Cĩ nhiều phương pháp phân tích phĩng xạ như phương pháp hĩa phĩng xạ, phương pháp đo phổ alpha, nhấp nháy lỏng và khối phổ kế, phương pháp phân tích kích hoạt neutron, phương pháp đo phổ gamma phơng thấp. Theo tiêu chuẩn Việt nam TCXDVN 397/2007 (xem phụ lục 1) cĩ nhiều phương pháp khác nhau để xác định độ phĩng xạ trong các mẫu vật liệu xây dựng, tơi chọn phương pháp phổ kế gamma. Các phương pháp đo hĩa phĩng xạ được dùng để xác định cho các nguồn phát alpha, beta và các đồng vị phĩng xạ tự nhiên mức dưới 103pg/g. Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng để phân tích các đồng vị phĩng xạ tự nhiên nhưng khơng thuận lợi vì cần phải cĩ nguồn neutron (lị phản ứng hạt nhân, máy phát neutron, nguồn neutron đồng vị). Hơn nữa, phương pháp này lại khơng thể xác định được Cs137 và Ra226. Phương pháp tổng alpha và beta chỉ cho phép xác định hoạt độ tổng cộng mà khơng cho phép xác định hoạt độ các nhân phĩng xạ quan tâm trong mẫu cần đo. Phương pháp đo phổ alpha cũng cho phép xác định hoạt độ của các nhân đồng vị trong dãy uranium và thorium nhưng quá trình xử lý mẫu rất phức tạp. Phương pháp đo phổ gamma cĩ khả năng đo trực tiếp các tia gamma do các nhân phĩng xạ trong mẫu phát ra mà khơng cần tách các nhân phĩng xạ ra khỏi chất nền của mẫu, giúp ta xác định một cách định tính và định lượng các nhân phĩng xạ trong mẫu. Trong điều kiện phịng thí nghiệm và mức hàm lượng nguyên tố trong mẫu cỡ  g/g, phương pháp phổ kế gamma phơng thấp được sử dụng để phân tích các đồng vị phĩng xạ tự nhiên và nhân tạo trong các mẫu vật liệu xây dựng vẫn cĩ thể đáp ứng được nhiều yêu cầu địi hỏi trong nghiên cứu. Vì lí do này, tơi chọn phương pháp đo phổ gamma để ghi bức xạ bằng detetor bán dẫn. 2.2.2. Phương pháp phổ kế gamma. 2.2.2.1. Cơ sở vật lý của phương pháp. Phương pháp đo hàm lượng các nhân phĩng xạ bằng hệ phổ kế gamma phơng thấp dựa trên cơ sở lý thuyết về tương tác của tia gamma với vật chất. Bức xạ hạt nhân bao gồm các loại hạt mang điện như tia alpha, beta hay các bức xạ điện từ như tia gamma, tia X cĩ cường độ và năng lượng xác định. Quá trình phân rã alpha và beta thường kèm theo phân rã gamma vì sau khi phân rã alpha và beta, hạt nhân phĩng xạ mẹ biến thành hạt nhân con thường nằm ở trạng thái kích thích. Khi hạt nhân con chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái cơ bản nĩ cĩ thể phát ra một số tia gamma. Tia gamma là một dạng của sĩng điện từ song cĩ tần số hay năng lượng rất lớn. Khi phân rã gamma, hạt nhân AZ X khơng thay đổi các giá trị Z và A. Khi bức xạ đi vào mơi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức xạ, các tương tác vật lý xuất hiện. Do tia gamma là sĩng điện từ nên nĩ tham gia tương tác yếu với những điện tử của nguyên tử và trường Coulomb của hạt nhân. Do đĩ, tương tác của tia gamma với vật chất khơng gây hiện tượng ion hĩa trực tiếp như hạt tích điện mà nĩ làm bứt electron quỹ đạo ra khỏi nguyên tử hay sinh ra các cặp electron – positron. Các electron này gây ion hĩa và đĩ là cơ chế cơ bản mà hạt gamma năng lượng cao cĩ thể ghi đo và nhờ đĩ chúng cĩ thể gây nên hiệu ứng sinh học phĩng xạ. Cĩ 3 dạng tương tác của gamma với nguyên tử đĩ là hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp. Khi bức xạ đi vào mơi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức xạ nĩ sinh ra một tín hiệu điện. Đây là cơ sở vật lý của việc ghi nhận bức xạ. Tín hiệu ban đầu rất bé, sau một loạt các quá trình biến đổi và khuyếch đại trong các thiết bị điện tử, tín hiệu thu được cĩ thể hiện trên màn hình dạng xung (số đếm). Các máy phân tích phĩng xạ đều sử dụng nguyên lý này để ghi phĩng xạ. Hệ phổ kế gamma là thiết bị ghi nhận và phân tích phĩng xạ hiện đại nhất. 2.2.2.2. Các đặc trưng của hệ phổ kế gamma Độ phân giải năng lượng (energy resolution) Độ phân giải năng lượng của detector là tỷ số của FWHM và vị trí đỉnh Ho. Trong đĩ: FWHM (full width half maximum) là bề rộng ở một nửa giá trị cực đại được định nghĩa là bề rộng của phân bố tại tọa độ bằng một nửa độ cao cực đại của đỉnh với điều kiện tất cả phơng nền đã được loại bỏ. Độ phân giải năng lượng là đại lượng khơng cĩ thứ nguyên và được diễn tả theo %. (hình 2.1). dH dN HH0 y/2 y FWHM Độ phân giải năng lượng FWHM H 0 R = Hình 2.1. Định nghĩa của độ phân giải của detector.Đối với những đỉnh cĩ dạng Gauss, độ lệch tiêu chuẩn  thì FWHM là 2,35 . Detector cĩ độ phân giải năng lượng càng nhỏ thì càng cĩ khả năng phân biệt tốt giữa hai bức xạ cĩ năng lượng gần nhau. Trong sự phân bố chiều cao xung vi phân được tạo ra bởi detector, detector cĩ độ phân giải tốt sẽ cho ra phổ cĩ bề rộng của đường cong phân bố nhỏ, đỉnh phổ nhơ cao lên, nhọn và sắc nét, (hình 2.2). Hình 2.2. Hàm đáp ứng đối với những detector cĩ độ phân giải tương đối tốt và độ phân giải tương đối xấu. Độ phân giải năng lượng của detector với bề rộng ở một nửa giá trị cực đại của đỉnh 1,33 MeV của 60Co cĩ giá trị trong khoảng 18 keV–22 keV. Hiệu suất ghi (detection efficiency) Về nguyên tắc, tất cả detector sẽ cho xung ra khi cĩ bức xạ tương tác với đầu dị. Đối với các bức xạ khơng mang điện như gamma hoặc neutron thì khi đi vào detector chúng phải qua nhiều quá trình tương tác thứ cấp trước khi cĩ thể được ghi nhận vì những bức xạ này cĩ thể truyền qua khoảng cách lớn giữa hai lần tương tác và như thế chúng cĩ thể thốt ra ngồi vùng làm việc của detector. Vì vậy hiệu suất của detector là nhỏ hơn 100%. Lúc này, hiệu suất của detector rất cần thiết để liên hệ số xung đếm được với số photon hoặc neutron tới detector. Hiệu suất đếm của detector được chia làm hai loại: hiệu suất tuyệt đối (absolute effect) và hiệu suất nội (intrinsic effect). Hiệu suất thường dùng cho detector bức xạ gamma là hiệu suất đỉnh nội (intrinsic peak efficiency). Trong đĩ, hiệu suất nội được định nghĩa: Hiệu suất nội khơng phụ thuộc vào yếu tố hình học giữa detector với nguồn mà chỉ phụ thuộc vào vật liệu detector, năng lượng bức xạ tới và bề dày vật lý của detector theo chiều bức xạ tới. Sự phụ thuộc nhỏ vào khoảng cách giữa nguồn và detector vẫn cịn vì quãng đường trung bình của bức xạ xuyên qua detector sẽ thay đổi một ít theo khoảng cách này. Hiệu suất đếm được phân loại theo bản chất của bức xạ được ghi nhận. Nếu chúng ta ghi nhận tất cả xung từ detector, khi đĩ cần sử dụng hiệu suất tổng (total efficiency). Trong trường hợp này tất cả các tương tác dù cĩ năng lượng thấp cũng giả sử được ghi nhận, sự phân bố chiều cao xung vi phân được giả thiết trình bày trong hình 2.3, trong đĩ diện tích tồn phần dưới đỉnh phổ là tổng tất cả các xung khơng để ý đến biên độ được ghi nhận. Trong thực tế, bất kỳ hệ đo nào cũng địi hỏi các xung được ghi nhận phải lớn hơn một mức ngưỡng xác định nào đĩ được đặt ra nhằm loại các nhiễu do thiết bị tạo ra. Như thế, chúng ta chỉ cĩ thể tiến tới thu được hiệu suất tồn phần lý tưởng bởi việc đặt mức ngưỡng này càng thấp càng tốt. Hiệu suất đỉnh (peak efficiency) được giả sử chỉ cĩ những tương tác mà làm mất hết tồn bộ năng lượng của bức xạ tới được ghi. Trong phân bố độ cao xung vi phân, những bức xạ mang năng lượng tồn phần này được thể hiện bởi đỉnh mà xuất hiện ở phần cao nhất của phổ. Những bức xạ chỉ mang một phần năng lượng của bức xạ tới khi đĩ sẽ xuất hiện ở phía xa bên trái trong phổ. Số bức xạ cĩ năng lượng tổng cĩ thể thu được bằng tích phân diện tích dưới đỉnh (phần gạch chéo trong hình). Hiệu suất tồn phần và hiệu suất đỉnh được liên hệ bởi tỉ số “đỉnh-tổng” (peak to total), (hình 2.3). Hiệu suất detector Gemanium là tỷ số diện tích đỉnh 1332 keV (60Co) của detector Gemanium với diện tích đỉnh đĩ khi đo bằng detector nhấp nháy NaI (Tl) hình trụ, kích thước 7.62 cm x 7.62 cm, cả hai detector đặt cách nguồn 25 cm. Detector Gemanium cĩ hiệu suất trong khoảng 10% đến 100%. Tỷ số đỉnh/compton Theo tài liệu của IAEA Tech doc 564 [30], việc tính tỷ số đỉnh/compton thực hiện đối với đỉnh 1332 keV (60Co), phần compton lấy trong miền năng lượng từ 1040 keV đến 1096 keV.và như cơng thức (*). peak total r    (*) dH dN H Đỉnh năng lượng đầy đủ Hình 2.3. Đỉnh năng lượng tồn phần trong phổ độ cao xung vi phân được ghi bằng phổ kế nhấp nháy NaI(Tl). Thực nghiệm: Phổ gamma của 60Co được đo trong 5 phút, thời gian chết 1% cho tỷ số đỉnh/Compton =2527/53,7 = 47/1. Giới hạn phát hiện dưới LD và giới hạn dị AD Giới hạn phát hiện dưới LD : 2,71 4,65LD B   Giới hạn phát hiện * / * * ( )DAD L C p T Bq  Trong đĩ: B  là sai số tại phơng của đỉnh quan tâm. T là thời gian đo.  là hiệu suất ghi của phổ kế tại đỉnh quan tâm. p là cường độ chùm tia gamma quan tâm. ** / (1 )TC T e      là diện tích đỉnh. Đối với phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân TP HCM, các giá trị giới hạn phát hiện đối với một số đồng vị phĩng xạ được cho trong bảng 2.1. Như vậy, sau khi lĩt thêm thiếc và farafin vào bên trong, chất lượng buồng chì đã được cải thiện đáng kể. Điều này sẽ làm cho buồng chì cĩ khả năng đo được các tia gamma mềm như 46.6 keV của 210Pb và 63.3 keV của 234Th Bảng 2.1. Giới hạn phát hiện của phổ kế gamma. Đồng vị E (KeV) Giới hạn phát hiện(Bq) 210Pb 46,6 0,01305 238U 63,3 0,03485 238U 1001 0,16217 232Th 238 0,00155 232Th 583 0,00054 226Ra 186 0,04222 226Ra 295 0,00065 226Ra 352 0,00265 226Ra 609 0,00091 134Cs 795 0,00512 137Cs 661 0,03512 226Ra 1461 0,02874 2.2.3. Hệ phổ kế gamma 2.2.3.1. Cấu tạo Hệ phổ kế gamma phơng thấp bao gồm detector Germanium siêu tinh khiết để thu nhận các bức xạ photon, gamma phát ra từ mẫu vật cần đo rồi chuyển chúng thành các tín hiệu điện để cĩ thể xử lý được bằng các thiết bị điện tử. Tín hiệu điện từ detector được khuếch đại sơ bộ qua tiền khuếch đại và được đưa vào bộ khuếch đại tuyến tính. Sau khi tín hiệu được khuyếch đại, chúng được đưa qua bộ phận phân tích đa kênh rồi được đưa ra trên màn hình máy tính ở dạng phổ năng lượng gamma. Tồn bộ quá trình từ thu nhận tín hiệu đến khi hiển thị trên màn hình được điều khiển bằng chương trình Accuspect-A của hãng Canberra. Sau đây là một vài đặc trưng cơ bản của hệ phổ kế: detector HP Ge Model GC-1518, Canberra USA cĩ các thơng số danh định là: hiệu suất tương đối 15%; độ phân giải năng lượng 1,8 keV; tỉ số đỉnh/compton: 45/1 tại vạch năng lượng 1332 keV của đồng vị Co60. Detector cĩ đường kính 5,34 cm; chiều cao 3,20 cm; thể tích 71,1 cm3. Detector được nuơi bằng nitơ lỏng (-196oC) và được đặt trong buồng chì giảm phơng. Hình 2.4. Phổ kế gamma phơng thấp + Buồng chì được thiết kế theo kích thước buồng chì của hãng Canberra USA và Ortec USA. Chì được dùng là chì thỏi của Liên Xơ. Các phép đo hoạt độ phĩng xạ riêng của mẫu chì này tại trung tâm phân tích và mơi trường thuộc Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt cho thấy hoạt độ các đồng vị 238U, 232Th, 40K của mẫu chì này giống các mẫu chì tốt, cĩ thể tạo nên buồng chì phơng thấp. Buồng chì cĩ dạng hình trụ với đường kính trong Din= 30 cm, đường kính ngồi Dout = 50 cm, chiều cao trong hin = 30 cm, chiều cao ngồi hout= 50 cm. Chì cĩ bề dày d = 10 cm. Buồng chì được cấu tạo bởi 17 tấm chì, mỗi tấm dày cỡ 3 cm đặt chồng khít lên nhau và tựa vào nhau khơng cần khung sắt chịu lực. Các mặt trên và dưới của mỗi tấm được gia cơng thành 2 bậc và hai tấm liền nhau được đặt khít lên nhau để tránh các bức xạ phơng vào buồng chì theo phương nằm ngang. Dưới đáy buồng chì cĩ một nút chì di động cĩ dạng hình trụ, nửa trên cĩ đường kính ngồi 14 cm và nửa dưới cĩ đường kính ngồi 10 cm. Phía trong nút chì là một hình trụ rỗng cĩ đường kính bằng đường kính ngồi của Detector (khoảng 7 cm). Như vậy nút chì giúp thao tác dễ dàng khi lắp Detector và đảm bảo độ khít. Dưới đáy Dewar chứa nitơ lỏng cĩ lĩt 6 cm chì để giảm phơng gamma từ mặt đất hướng lên. Buồng chì được mở từ nắp bằng cách đẩy nắp này chuyển động trên một hệ bánh xe. Trong buồng chì cĩ lĩt một lớp thiếc sạch phĩng xạ dày 10 mm, ba lớp đồng lá dày 2 mm dọc theo thành và các mặt dưới, mặt trên. Hình 2.5. Sơ đồ hệ phổ kế gamma phơng thấp + Bình nitơ lỏng gồm những bộ phận chính như: nơi chứa Detector, nắp chụp, vịng kim loại, đường hút chân khơng, đầu nối thiết bị điện tử, vịng đệm, ống bơm nitơ, ống miệng, Dewar, lớp cách nhiệt, ống đỡ, thanh làm lạnh, phần cách nhiệt. Bình nitơ lỏng cĩ tác dụng làm lạnh Detector nhằm hạn chế tối đa dao động nhiệt của các tâm dao động trong tinh thể chất bán dẫn, làm tăng điện trở suất của chất bán dẫn; từ đĩ hạn chế được các tác động gây nhiễu, giảm tiếng ồn và tạo ra khả năng làm việc tốt nhất cho Detector. + Dây đất: đây là một yếu tố quan trọng làm giảm nhiễu điện từ của bên ngồi vào hệ phổ kế. Dây đất tốt cĩ điện trở dưới 0,25 Ohm. 2.2.3.2. Phơng ngồi buồng chì Sơ đồ phịng thí nghiệm và các vị trí khảo sát phơng ngồi buồng chì được thể hiện trong hình 2.6. Phịng thí nghiệm cĩ kích thước khoảng 4 m x 4 m cĩ hai tường gạch và hai tường gỗ. Dùng hệ phổ kế ổn định xác định phơng ngồi buồng chì đối với hai điểm đo (vị trí 1: cạnh hai tường gạch, vị trí 2: cạnh hai tường gỗ). Bảng 2.2. So sánh các giá trị phơng ngồi buồng chì ở 2 vị trí. Hạt nhân E (keV) N1/h (vị trí 1) N2/h (vị trí 2) N2/N1 U238 185 408,8  32,5 282,5  9,7 0,69 Th232 238 2700,1  32,4 1870,4  20,6 0,69 U238 296 846,5  21,1 594,1  13,7 0,70 U238 352 1525,1  18,3 1063,8  14,9 0,70 Annhilation 511 770,6  20,8 486,4  2,6 0,63 Th232 583 1274,4  17,8 586,9  12,0 0,67 Cs137 661 667,1  26,7 393,4  9,0 0,59 Th232 911 940,11  15,0 634,6  9,5 0,68 K40 1461 4340,2  30,4 2960,6  20,7 0,68 Trung bình 0,69 Kết quả đo được trình bày trên bảng 7 đối với các đỉnh năng lượng của các nhân 238U (185 keV, 352 keV, 609 keV), 232Th (238 keV, 583 keV), 137Cs (661 keV), 40K (1461 keV) và đỉnh 511 keV. Các đỉnh nêu trên thường được sử dụng trong các phép đo đạc năng lượng sau này. Bảng 2.2 trình bày các diện tích đỉnh trong thời gian một giờ (các số đếm). Ta nhận thấy rằng số đếm của các đỉnh ở vị trí 2 đều nhỏ hơn vị trí 1 với hệ số N2/N1 trùng nhau trong phạm vi sai số đối với các đỉnh của 238U, 232Th và 40K. Giá trị trung bình của chúng là 0,69  0,01 keV. Các đỉnh 661 keV của 137Cs và đỉnh 511 keV cho các hệ số khơng trùng với giá trị nêu trên do 238U, 232Th và 40K cĩ cùng nguồn phơng thiên nhiên cịn 137Cs cĩ nguồn phơng thiên nhiên và nguồn phơng từ phịng thí nghiệm khác nhau. Ta nhận thấy phơng ở vị trí 2 bằng 69% phơng ở vị trí 1 do detector đứng xa tường gạch, do đĩ việc chọn vị trí 2 để đặt buồng chì và detector là hợp lý. Hình 2.6. Các vị trí khảo sát phơng ngồi buồng chì 2.2.3.3. Phơng trong buồng chì Phơng trong buồng chì là một đặc trưng quan trọng của hệ phổ kế gamma phơng thấp và được đo định kỳ để đánh giá độ sạch phĩng xạ và sự ổn định của phổ phơng gamma bên trong buồng chì. Bảng 2.3. So sánh các giá trị phơng trong buồng chì theo các lần đo Ngày đo 4/96 12/96 8/97 1/98 5/98 2/99 5/99 5/2003 N0/Ntb Tg đo (h) 8,03 70 71 99 88,6 99 99 99 E (keV) N/h N/h N/h N/h N/h N/h N/h N/h 185 27,61 29,31 33,22 28,81 29,71 26,9 26,91 26,61 9,61 238 21,91 13,42 13,91 13,02 13,42 9,35 9,22 9,21 139,11 296 2,23 1,31 1,78 1,35 1,63 1,31 1,30 1,31 364,21 352 3,97 2,11 2,84 4,03 3,06 2,84 2,82 2,81 394,11 511 39,01 39,21 39,32 38,31 39,12 36,3 22,13 22,11 12,44 583 4,51 4,12 3,72 4,03 4,39 3,14 3,72 3,72 195,81 609 4,97 2,12 3,13 2,94 3,24 1,67 2,01 2,01 316,21 661 0 0 0 0 0 0 0 0 911 0 0,61 0,92 1,16 0,73 0,93 0,91 0,91 1001 2,93 1,68 1,38 2,63 2,18 2,15 1,01 1,01 12,31 1461 6,49 7,10 6,08 6,65 6,57 4,11 4,11 4,11 452,7 Tổng/sec 0,952 0,985 0,963 0,970 0,961 0,919 0,909 0,909 165 Ghi chú: N/h là diện tích đỉnh trong một giờ, N0/Ntb là tỷ số diện tích đỉnh trong và ngồi buồng chì lấy giá trị phơng tại vị trí 2 của bảng 2.2. Bảng 2.3 trình bày kết quả đo phơng trong buồng chì theo các lần khác nhau, ta thấy phơng trong buồng chì rất sạch và ổn định, đặc biệt là sau khi lĩt thêm một lớp thiếc vào tháng 1/1999 và lớp farafin vào tháng 5/1999. Sau khi lĩt thiếc và đồng, các tia X đã giảm hẳn và nền phơng vùng năng lượng thấp hầu như chỉ cịn đỉnh 63,3 keV và 93 keV. Riêng việc lĩt farafin đã làm đỉnh 511 keV giảm 40%, điều này cũng gĩp phần hạn chế tán xạ compton ở miền năng lượng gamma thấp. Ngồi ra việc thiếc, farafin và đồng khơng làm giảm các đỉnh 63,3 keV và 93 keV. Điều này cĩ thể giải thích là các đỉnh này xuất phát từ phơng uranium và thorium trong vật liệu cấu trúc của detector cũng như các vật liệu lĩt thêm trong buồng chì. Nhờ kết cấu mới này, phơng buồng chì giảm rõ rệt trong vùng năng lượng thấp. Chất lượng phơng buồng chì này cho phép đo các mẫu phĩng xạ mơi trường vì hoạt độ các đồng vị phĩng xạ tự nhiên và nhân tạo trong các mẫu mơi trường là rất thấp. 2.2.4. Các đồng vị phĩng xạ quan tâm Đặc điểm của các đồng vị phĩng xạ xác định bằng hệ phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân TP HCM được cho trong bảng 2.4. Bảng 2.4. Các đồng vị được xác định bằng hệ phổ kế gamma phơng thấp. Nguyên tố Đồng vị dùng để phân tích Năng lượng gamma (keV) U(238U) Ra(226Ra) Th(232Th) K(40K) 234Th 214Pb, 214Bi 212Pb, 208Tl, 228Ac 40K 63,3 295, 352, 609 238, 583 1461 Đối với đồng vị 40K, việc phân tích tương đối đơn giản vì nĩ phát ra tia gamma đơn năng 1461 keV. Đồng vị 232Th phát ra tia gamma năng lượng 63,8 keV (0,27%). Tia này cĩ cường độ quá thấp và hiệu suất phân rã kém nên khơng sử dụng để đo trực tiếp 232Th. Trong chuỗi phân rã của Thorium cĩ một số đồng vị đạt cân bằng với 232Th và phát ra các tia gamma năng lượng thích hợp để đo 232Th. Hai đồng vị thường được sử dụng là 212Pb (238 keV; 42,60%), 208Tl (583,2 keV; 84,50%). Việc phân tích nguyên tố Uran gặp nhiều khĩ khăn do chuỗi phân rã cĩ vấn đề về cân bằng thế kỷ. Cĩ hai cách xác định Uran bằng 235U và bằng 238U. Việc xác định Uran bằng đồng vị 235U được thực hiện qua việc đo vận tốc đếm của tia gamma tại đỉnh 185,7 keV nhưng nĩ gặp tia gamma 186,21 keV của đồng vị. Hai đỉnh này trùng nhau, dù phổ kế gamma cĩ hiện đại nhất cũng khơng tách được. Việc quan trọng là phải tính được phần đĩng gĩp của 226Ra trong phổ gamma tổng. Nhân 226Ra (T1/2 = 1600 năm) phân rã ra 222Rn (T1/2 = 3,8 ngày) là một khí trơ rất dễ khuếch tán ra khỏi mẫu. Nhốt mẫu 40 ngày (10 chu kỳ bán rã của 222Rn) để Ra-Rn cân bằng thế kỷ. 222Rn phân rã thành 218Po, sau đĩ thành 214Pb và 214Bi. Sau khi nhốt mẫu, quá trình phân rã từ 222Rn đến 214Pb và 214Bi là cân bằng. Cĩ thể sử dụng đỉnh 351,93 keV của 214Pb nhưng phải hiệu chỉnh phần đĩng gĩp của 214Bi. Như vậy, phương pháp phân tích Uran bằng 235U cĩ quá nhiều hiệu chỉnh. Khĩ khăn đáng kể nhất là xác định chính xác hiệu suất ghi của các tia gamma này trên mẫu thực. Mặt khác, trong các điều kiện địa hĩa nhất định 226Ra cĩ thể di chuyển đến hoặc đi khỏi mẫu và sẽ làm sai lệch kết quả phân tích. Chính vì thế phương pháp thơng dụng để xác định Uran là thơng qua 238U. Bản thân 238U phát ra các tia gamma năng lượng 49,66 keV (0,076%) và 110,0 keV (0,029%) nhưng trong thực tế khơng thể sử dụng để phân tích 238U vì các tia này cĩ cường độ yếu trên nền phơng cao của phổ gamma. Trong họ Uranium 238U cĩ một số đồng vị phát nhiều tia gamma với năng lượng thích hợp để đo, nhưng khi đĩ phải chứng minh sự cân bằng giữa các đồng vị này với đồng vị 238U. Hai đồng vị thường được sử dụng là 214Pb (T1/2 = 26,8 phút) và 214Bi (T1/2 = 19,9 phút), trong đĩ 214Pb phát ra các tia gamma năng lượng 241,9 keV (7,46%); 295,2 keV (19,2%) và 351,9 keV (37,1%) cịn 214Bi phát ra các tia gamma năng lượng 609,3 keV (46,1%); 768,4 keV (4,88%); 1120,4 keV (15,0%) và 1764,6 keV (15,9%). Khi phân tích 238U người ta thường sử dụng các tia 295,2 keV; 351,9 keV và 609,3 keV vì chúng cĩ cường độ lớn. 214Bi và 214Pb là con cháu của 222Rn - chất khí trơ với thời gian bán rã 3,8 ngày. Sau khi tạo thành từ đồng vị mẹ 226Ra, 222Rn thốt ra ngồi một phần do phát xạ và một phần do khuếch tán, do đĩ làm 226Ra và 222Rn mất cân bằng. Như vậy hàm lượng đo được theo phổ gamma của 214Pb và 214Bi khơng phải là hàm lượng của 226Ra. Cĩ thể nhốt mẫu nhằm mục đích cân bằng 226Ra và 222Rn. Tuy nhiên, hàm lượng 226Ra cũng chưa được coi là hàm lượng 238U vì giữa hai đồng vị này cũng bị mất cân bằng do các quá trình biến đổi địa hĩa. Trong chuỗi phân rã của 238U cĩ đồng vị con trực tiếp là 234Th (T1/2 = 24,1 ngày) và đồng vị con của nĩ là 234mPa (T1/2 = 1,17 phút). Như vậy 234Th và 238U cĩ thể đạt cân bằng thế kỷ trong 160 ngày cịn đồng vị con của 234Th là 234mPa luơn luơn cân bằng thế kỷ với 234Th và 238U. Vì vậy nếu ta phân tích được 234Th hoặc 234mPa thì ta sẽ biết được hàm lượng của 238U. Đồng vị 234Th phát các tia gamma cĩ năng lượng 63,3 keV (4,49%) và 92,6 keV (5,16%) cịn 234mPa phát các tia gamma năng lượng 766,6 keV (0,21%) và 1001,2 keV (0,59%). Tia 1001,2 keV cĩ cường độ yếu; tia 92,6 keV bị trùng với tia X của Thori (93,3 keV) cịn tia 766,6 keV bị trùng với tia 768,4 keV của 214Bi. Do đĩ chỉ cịn lại tia 63,3 keV cĩ thể sử dụng để phân tích. Đối với các mẫu vật liệu xây dựng cĩ hàm lượng 238U khá lớn (gạch men, đá granit, và quá nhỏ xi măng và gạch xây) muốn phân tích chúng cần khối lượng mẫu lớn. Khi đĩ, việc đo tia gamma 63,3 keV gặp phải hai khĩ khăn. Thứ nhất, đỉnh 63,3 keV nằm trên nền phơng cao của phổ gamma trong miền năng lượng thấp. Thứ hai, tia gamma 63,3 keV bị hấp thụ mạnh trong mẫu đo cĩ thể tích lớn. Nhiều cơng trình nghiên cứu đã được tiến hành để khắc phục hai khĩ khăn trên bằng nhiều cách tiếp cận khác nhau, cả lý thuyết lẫn thực nghiệm. Buồng chì của hệ phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân TP HCM đã được cải tạo bằng cách lĩt thêm thiếc, farafin và đồng vào bên trong để tạo nên phơng thấp, giảm mạnh các đỉnh năng lượng trong miền gamma mềm dưới 100 keV, nhờ đĩ đỉnh năng lượng 63,3 keV vượt hẳn lên trên nền phơng và cho phép xác định diện tích đỉnh 63,3 keV với sai số thống kê dưới 5%. Hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ tia gamma 63,3 keV trong mẫu khi mẫu cĩ thể tích lớn cũng đã được hiệu chỉnh. Nhờ đĩ việc phân tích 238 U bằng đỉnh 63,3 keV khá thuận lợi với kết quả cĩ độ tin cậy cao. Do đĩ việc phân tích 226Ra cĩ thể được hiệu chỉnh chính xác hơn. Việc xác định các đồng vị phĩng xạ khác như 40K và 232Th khá đơn giản . Như vậy hệ phổ kế gamma của trung tâm hạt nhân cĩ thể dùng để xác định các đồng vị phĩng xạ trong xi măng. 2.3. Quy trình lấy mẫu và xử lý mẫu 2.3.1. Thu thập mẫu Các mẫu xi măng được lấy từ đầu ra của nhà máy: Hà tiên (Kiên Lương và Thủ Đức), Lafage (Nhơn Trạch), và mua tại các đại lý lớn ở TP HCM. Mẫu lấy cĩ khối lượng từ 1kg - 2kg, đánh dấu ký hiệu từ XM1 đến XM42, sau đĩ được vận chuyển về phịng thí nghiệm. Hình 2.7. Các mẫu xi măng 2.3.2. Xử lý mẫu Các mẫu xi măng được để khơ ở nhiệt độ phịng. Sau đĩ các mẫu được rây 1 lần nữa qua rây 1/10mm để chọn các hạt mẫu cĩ kích cỡ đồng đều, tiện cho việc đo đạc. Tất cả các mẫu được đem cân, lấy khoảng 700g. Thực hiện việc “nhốt mẫu” từ ngày 24/01/2010: các mẫu được đựng trong hộp nhựa, đậy kín và dán kỹ bằng băng keo trong rồi để vào nơi khơ thống nhằm giúp các đồng vị cân bằng thế kỷ để các kết quả đo đạc về sau được chính xác. Hộp đựng mẫu: Hộp đựng mẫu đo như hình 2.8 cho phép tăng khối lượng mẫu đo, với hình học mẫu đo là 3 làm hiệu suất ghi của hệ phổ kế tăng đáng kể. Và chính những cải tiến này làm giảm thời gian đo mẫu từ 24h/mẫu xuống 10h/mẫu. Vì thế sẽ thúc đẩy tiến độ đề tài trong thời gian sớm nhất. Hộp đựng mẫu ban đầu Hình 2.8. Hộp đựng mẫu 3π Quá trình xử lý mẫu được thể hiện qua lưu đồ trong hình 2.9 sau: Hình 2.9. Lưu đồ xử lý mẫu Ký hiệu, khối lượng, thời gian đo cụ thể của từng mẫu được trình bày trong bảng 2.5. Bảng 2.5. Ký hiệu, khối lượng, thời gian đo của 42 mẫu xi măng. STT Ký hiệu Khối lượng (g) Thời gian đo(giây) 1 XM1 600 36000 2 XM2 550 36000 3 XM3 600 36000 4 XM4 650 36600 5 XM5 600 36000 6 XM6 650 36000 7 XM7 600 36000 8 XM8 600 36000 9 XM9 625 35871 10 XM10 625 36000 11 XM11 610 35125 12 XM12 500 36000 13 XM13 590 36000 14 XM14 600 36345 15 XM15 730 36000 16 XM16 610 35960 17 XM17 625 36000 18 XM18 560 36000 Để khơ tại nhiệt độ phịng MẪU Rây 1/10 mm Loại bỏ phần lớn hơn 1/10 mm Phần nhỏ hơn 1/10 mm Trộn đều đĩng hộp nhốt Đo mẫu 19 XM19 600 36527 20 XM20 490 36000 21 XM21 550 36000 22 XM22 620 36000 23 XM23 600 36000 24 XM24 650 36000 25 XM25 680 36000 26 XM26 650 38000 27 XM27 600 36000 28 XM28 625 34142 29 XM29 600 35800 30 XM30 600 36000 STT Ký hiệu Khối lượng (g) Thời gian đo(giây) 31 XM31 700 36100 32 XM32 700 36000 33 XM33 700 36000 34 XM34 700 36000 35 XM35 700 36000 36 XM36 700 35637 37 XM37 700 36000 38 XM38 700 36000 39 XM39 700 36000 40 XM40 700 36146 41 XM41 700 36000 42 XM42 700 35437 2.4. Đo mẫu 2.4.1. Cách đo Việc đo phĩng xạ các mẫu xi măng được thực hiện trên hệ phổ kế gamma phơng thấp trong thời gian từ 10 giờ đến 24 giờ để lấy đủ thống kê diện tích đỉnh của các đồng vị quan tâm. 2.4.2. Chuẩn phĩng xạ Để xác định hoạt độ của các đồng vị phĩng xạ trong các mẫu xi măng ta phải dựa vào mẫu chuẩn. Mẫu được chọn làm mẫu chuẩn phải cĩ các đặc điểm giống như mẫu phân tích: mẫu chuẩn phải cùng loại, chứa các đồng vị phĩng xạ quan tâm như mẫu phân tích, cĩ mật độ khối xấp xỉ với mẫu phân tích và được tiến hành đo trong điều kiện như mẫu phân tích. Mẫu chuẩn phĩng xạ bao gồm uran IAEA (740g), kali IAEA (825g), thori IAEA (690g), cesi IAEA375 (760g) nhốt ngày 04/01/2010 đựng trong hộp nhựa cùng kiểu với hộp nhựa đựng mẫu và được đo trong 10 giờ. 2.4.3. Phương pháp tính tốn hoạt độ của mẫu So sánh với mẫu chuẩn đã biết trước hoạt độ phĩng xạ, ta áp dụng cơng thức: * * *exp( 0.693( )) / N Mm cC C t t Tc m c im Nc Mm    (1) Trong đĩ: Cm: hoạt độ phĩng xạ của mẫu (Bq/kg) Cc: hoạt độ phĩng xạ của chuẩn Nm: vận tốc đếm đã trừ phơng tại đỉnh năng lượng của đồng vị cần phân tích trong mẫu Nc: vận tốc đếm đã trừ phơng tại đỉnh năng lượng của đồng vị cần phân tích trong chuẩn Mm: khối lượng của mẫu cần phân tích Mc: khối lượng của chuẩn tm: thời gian đo mẫu tc: thời gian đo chuẩn Ti: chu kỳ bán rã của đồng vị cần đo 2.4.4. Sai số của phương pháp đo Việc đánh giá sai số trong kết quả phân tích phụ thuộc vào các tham số như sai số diện tích đỉnh gamma của mẫu chuẩn, sai số diện tích đỉnh của mẫu đo, sai số khối lượng của mẫu đo và mẫu chuẩn, sai số do nhiễm bẩn trong quá trình xử lý mẫu… Sai số tương đối của phương pháp được xác định theo cơng thức sau: 2222                                          c C c M m M c N m N m C CMMNNC ccmcmm  (2) Thực tế, với cách xác định hoạt độ theo phương pháp này thì sai số lớn nhất đến từ sai số diện tích đỉnh gamma của mẫu đo. Do vậy, các sai số ở phần thực nghiệm đã được xác định theo cơng thức sau: *C DAmCm   (3) Trong đĩ:  là độ lệch chuẩn của các giá trị tương ứng ở cơng thức (1). DA (%) là sai số diện tích đỉnh của mẫu đo, tra từ phụ lục 1. 2.4.5. Cơng thức tính chỉ số Index Theo cơ quan mơi trường, an tồn hạt nhân và bảo vệ dân sự Châu Âu, chỉ số index được tính theo cơng thức sau: 111 3000200300   BqKg C BqKg C BqKg C I KThRa [37] (4) 2.4.6. Cơng thức tính hoạt độ Ra tương đương Raeq = CRa+ 1,43 CTh+ 0,077CK [37] (5) 2.4.7. Cơng thức tính liều hiệu dụng trung bình hàng năm [37] Kích thước căn phịng 4m x 5m x 2,8m Bề dày và khối lựong riêng của vật liệu 20 cm, 2350 kg m-3 (bê tơng) Thời gian sinh hoạt trong nhà/năm 7000 h Hệ số chuyển đổi 0,7 Sv Gy-1 Phơng 50 nGy h-1 Suất liều hiệu dụng cho từng đồng vị (nGy h-1)/ Bq kg-1 Các cấu trúc gây ra liều bức xạ trong nhà Ra226 Th232 K40 Sàn, trần, tường (tồn bộ căn phịng) 0,92 1,1 0,08 Sàn, tường (trần bằng gỗ ) 0,67 0,78 0,057 Sàn (căn phịng bằng gỗ với sàn bê tơng) 0,24 0,28 0,02 Vật liệu trang trí: gạch , đá ốp lát trên tất cả các bức tường (dày 3cm, mật độ 2600 kg m-3) 0,12 0,14 0,0096 Chương 3 KẾT QUẢ VÀ BIỆN LUẬN Quá trình xử lý phổ gamma và tính tốn kết quả được thể hiện qua sơ đồ sau: Hình 3.1: Quá trình xử lý phổ gamm 3.1. Phân tích định tính Phổ gamma của các mẫu đo được hiển thị trong chương trình MCA chạy trên máy vi tính nối với hệ phổ kế gamma phơng thấp. Sử dụng chương trình AXIL để chuyển định dạng phổ sang ASCII, sau đĩ thể hiện phổ trên chương trình Microsoft Excel dưới dạng các đồ thị. Các đỉnh phổ được dị năng lượng để xác định tên các nhân phĩng xạ tương ứng và đặc trưng cho mỗi mẫu xi măng được trình bày ở hình 3.2, 3.3 và phụ lục 2. 3.2. Phân tích định lượng hoạt độ phĩng xạ Diện tích đỉnh phổ được tính tốn một cách tự động bằng chương trình GAMMAW nhờ việc chuyển dữ liệu từ phổ MCA vào GAMMAW bằng chương trình SPECDAC. Khi đã cĩ các số liệu về diện tích đỉnh phổ, sử dụng cơng thức (1) để tính tốn hoạt độ của các nhân phĩng xạ quan tâm đã được trình bày trong bảng 2.4 cùng với đỉnh năng lượng tương ứng bằng các chương trình chuyên dụng. Bảng 3.1, 3.2 trình bày hoạt độ của các nhân U-238, Ra-226, Th-232 và K-40, chỉ số Index, hoạt độ Ra tương đương, liều hiệu dụng trung bình hàng năm (LHDTBHN) trong các mẫu xi măng đối với căn phịng 4m x 5m x 2,8m loại 1 (tường, trần và sàn), loại 2 (trần và tường), loại 3 (chỉ sàn), loại 4 (4 bức tường). Trong đĩ, hoạt độ của nhân Ra-226 được lấy trung bình từ hoạt độ của nhân này tính cho ba đỉnh năng lượng tương ứng là 295, 352 và 609 keV; tương tự cho Th-232 từ 2 đỉnh 238 và 583 keV; U-238 đỉnh 63.3 keV; K-40 đỉnh 1461 k Bảng 3.1.Kết quả đo đạc và tính tốn hoạt độ phĩng xạ trong mẫu xi măng. Thu nhận bức xạ bằng hệ phổ kế gamma Xác định các nhân phĩng xạ cĩ trong mẫu Xử lý phổ gamma Tính hoạt độ các nhân phĩng xạ Tính chỉ số Index, hoạt độ Raeq, LHDTBHN Mẫu U-238 (Bq/kg) Th-232 (Bq/kg) K-40 (Bq/kg) Cs-137 (Bq/kg) Ra-226 (Bq/kg) XM1 23,84 ±2,38 20,49 ±2,05 181,89 ±18,19 0,00 ±0,00 20,54 ±2,05 XM2 48,78 ±4,88 23,74 ±2,37 216,08 ±21,61 0,39 ±0,04 44,42 ±4,44 XM3 23,01 ±2,30 19,32 ±1,93 158,84 ±15,88 0,21 ±0,02 25,29 ±2,53 XM4 9,10 ±0,91 15,50 ±1,55 123,27 ±12,33 0,00 ±0,00 20,44 ±2,04 XM5 25,94 ±2,59 19,54 ±1,95 167,29 ±16,73 0,10 ±0,01 28,43 ±2,84 XM6 33,20 ±3,32 15,70 ±1,57 139,75 ±13,98 0,16 ±0,02 22,50 ±2,25 XM7 20,76 ±2,08 21,53 ±2,15 170,42 ±17,04 0,10 ±0,01 25,75 ±2,58 XM8 27,51 ±2,75 20,85 ±2,09 184,11 ±18,41 0,09 ±0,01 32,93 ±3,29 XM9 38,96 ±3,90 24,73 ±2,47 189,11 ±18,91 0,00 ±0,00 30,80 ±3,08 XM10 20,74 ±2,07 18,50 ±1,85 145,93 ±14,59 0,32 ±0,03 26,78 ±2,68 XM11 23,79 ±2,38 21,80 ±2,18 202,76 ±20,28 0,00 ±0,00 26,89 ±2,69 XM12 9,45 ±0,95 17,86 ±1,79 140,16 ±14,02 0,00 ±0,00 17,40 ±1,74 XM13 24,33 ±2,43 15,47 ±1,55 166,99 ±16,70 0,00 ±0,00 29,68 ±2,97 XM14 28,27 ±2,83 21,33 ±2,13 186,10 ±18,61 0,12 ±0,01 31,77 ±3,18 XM15 27,09 ±2,71 22,84 ±2,28 203,34 ±20,33 0,00 ±0,00 21,92 ±2,19 XM16 52,03 ±5,20 26,09 ±2,61 237,53 ±23,75 0,31 ±0,03 45,80 ±4,58 XM17 26,26 ±2,63 21,67 ±2,17 180,29 ±18,03 0,00 ±0,00 26,67 ±2,67 XM18 12,35 ±1,23 17,85 ±1,78 144,72 ±14,47 0,13 ±0,01 21,82 ±2,18 Mẫu U-238 (Bq/kg) Th-232 (Bq/kg) K-40 (Bq/kg) Cs-137 (Bq/kg) Ra-226 (Bq/kg) XM19 29,19 ±2,92 21,89 ±2,19 188,74 ±18,87 0,00 ±0,00 29,81 ±2,98 XM20 36,45 ±3,64 18,05 ±1,81 161,20 ±16,12 0,11 ±0,01 23,88 ±2,39 XM21 24,01 ±2,40 23,88 ±2,39 191,87 ±19,19 0,10 ±0,01 27,13 ±2,71 XM22 30,76 ±3,08 23,20 ±2,32 205,56 ±20,56 0,09 ±0,01 34,31 ±3,43 XM23 42,21 ±4,22 27,08 ±2,71 210,56 ±21,06 0,00 ±0,00 32,18 ±3,22 XM24 23,99 ±2,40 20,85 ±2,09 167,38 ±16,74 0,00 ±0,00 28,16 ±2,82 XM25 27,04 ±2,70 24,15 ±2,42 224,21 ±22,42 0,00 ±0,00 28,27 ±2,83 XM26 12,70 ±1,27 20,21 ±2,02 161,61 ±16,16 0,00 ±0,00 18,78 ±1,88 XM27 27,58 ±2,76 17,82 ±1,78 188,44 ±18,84 0,00 ±0,00 31,06 ±3,11 XM28 31,52 ±3,15 23,68 ±2,37 207,55 ±20,76 0,32 ±0,03 33,15 ±3,32 XM29 27,19 ±2,72 24,84 ±2,48 200,34 ±20,03 0,00 ±0,00 21,72 ±2,17 XM30 53,03 ±5,30 22,09 ±2,21 227,53 ±22,75 0,37 ±0,04 43,80 ±4,38 XM31 25,26 ±2,53 21,99 ±2,20 183,29 ±18,33 0,00 ±0,00 28,61 ±2,86 XM32 12,54 ±1,25 14,85 ±1,48 154,72 ±15,47 0,00 ±0,00 20,92 ±2,09 XM33 28,19 ±2,82 25,89 ±2,59 198,04 ±19,80 0,20 ±0,02 25,80 ±2,58 XM34 34,45 ±3,44 18,54 ±1,85 151,20 ±15,12 0,17 ±0,02 22,08 ±2,21 XM35 24,11 ±2,41 13,88 ±1,39 189,87 ±18,99 0,20 ±0,02 29,13 ±2,91 XM36 30,70 ±3,07 24,03 ±2,40 204,06 ±20,41 0,05 ±0,01 34,39 ±3,44 XM37 41,22 ±4,12 17,84 ±1,78 220,56 ±22,06 0,00 ±0,00 35,18 ±3,52 XM38 24,09 ±2,41 26,85 ±2,69 147,48 ±14,75 0,00 ±0,00 28,06 ±2,81 XM39 27,41 ±2,74 22,53 ±2,25 221,11 ±22,11 0,14 ±0,01 24,27 ±2,43 XM40 11,70 ±1,17 24,06 ±2,41 171,61 ±17,16 0,00 ±0,00 18,80 ±1,88 XM41 28,58 ±2,86 19,21 ±1,92 178,44 ±17,84 0,00 ±0,00 31,96 ±3,20 XM42 30,26 ±3,03 20,68 ±2,07 206,05 ±20,61 0,22 ±0,02 34,11 ±3,41 T.Bình 27,61 21,02 183,33 0,09 28,22 Max 53,03 27,08 237,53 0,39 45,80 Min 10,25 13,88 123,27 0,00 17,40 STDEV 10,17 3,36 27,40 0,12 6,64 Bảng 3.2. Hoạt độ Ra tương đương, chỉ số Index, liều hiệu dụng trung bình hàng năm của các mẫu xi măng. Mẫu Chỉ số Index Hoạt độ Ra tương đương Liều hiệu dụng trung bình hằng năm Xây tường, trần, đúc sàn (mSv) Xây tường, đúc sàn (mSv) Đúc sàn (mSv) Trát tường (mSv) XM1 0,23 63,84 0,27 0,20 0,07 0,03 XM2 0,34 95,00 0,41 0,30 0,11 0,05 XM3 0,23 65,15 0,28 0,20 0,07 0,04 XM4 0,19 52,09 0,22 0,16 0,06 0,03 XM5 0,25 69,26 0,30 0,21 0,08 0,04 XM6 0,20 55,71 0,24 0,17 0,06 0,03 XM7 0,25 69,66 0,30 0,21 0,08 0,04 XM8 0,28 76,93 0,33 0,24 0,09 0,04 XM9 0,29 80,73 0,35 0,25 0,09 0,04 XM10 0,23 64,48 0,28 0,20 0,07 0,04 XM11 0,27 73,68 0,32 0,23 0,08 0,04 XM12 0,19 53,73 0,23 0,16 0,06 0,03 XM13 0,23 64,66 0,28 0,20 0,07 0,04 XM14 0,27 76,60 0,33 0,24 0,08 0,04 XM15 0,26 70,23 0,30 0,22 0,08 0,04 XM16 036 101,39 0,44 0,32 0,11 0,06 XM17 0,26 71,54 0,31 0,22 0,08 0,04 XM18 0,21 58,48 0,25 0,18 0,06 0,03 XM19 0,27 75,65 0,33 0,23 0,08 0,04 XM20 0,22 62,11 0,27 0,19 0,07 0,03 XM21 0,27 76,05 0,33 0,23 0,08 0,04 XM22 0,30 83,32 0,36 0,26 0,09 0,05 XM23 0,31 87,12 0,37 0,27 0,10 0,05 XM24 0,25 70,87 0,30 0,22 0,08 0,04 XM25 0,29 80,07 0,35 0,25 0,09 0,04 XM26 0,22 60,12 0,26 0,18 0,07 0,03 XM27 0,26 71,05 0,31 0,22 0,08 0,04 XM28 0,30 82,99 0,36 0,26 0,09 0,05 XM29 0,26 72,66 0,31 0,22 0,08 0,04 XM30 0,33 92,90 0,41 0,29 0,10 0,05 XM31 0,27 74,17 0,32 0,23 0,08 0,04 XM32 0,20 54,06 0,23 0,17 0,06 0,03 XM33 0,28 78,08 0,33 0,24 0,09 0,04 Mẫu Chỉ số Hoạt độ Liều hiệu dụng trung bình hằng năm Index Ra tương đương Xây tường, trần, đúc sàn (mSv) Xây tường, đúc sàn (mSv) Đúc sàn (mSv) Trát tường (mSv) XM34 0,22 60,23 0,26 0,19 0,07 0,03 XM35 0,23 63,60 0,28 0,20 0,07 0,04 XM36 0,30 84,47 0,36 0,26 0,09 0,05 XM37 0,28 77,67 0,34 0,25 0,09 0,04 XM38 0,28 77,82 0,33 0,24 0,08 0,04 XM39 0,27 73,51 0,32 0,23 0,08 0,04 XM40 0,24 66,42 0,28 0,20 0,07 0,04 XM41 0,26 73,17 0,32 0,23 0,08 0,04 XM42 0,29 79,54 0,35 0,25 0,09 0,04 Tr. Bình 0,26 72,40 0,31 0,22 0,08 0,04 Max 0,36 101,39 0,44 0,32 0,11 0,06 Min 0,19 52,09 0,22 0,16 0,06 0,03 STDEV 0,04 11,12 0,05 0,03 0,01 0,01 Hình 3.4. Biểu đồ hoạt độ U-238 trong các mẫu xi măng. U-238 (Bq/kg) 0 10 20 30 40 50 60 X M 1 X M 4 X M 7 X M 10 X M 13 X M 16 X M 19 X M 22 X M 25 X M 28 X M 31 X M 34 X M 37 X M 40 Mẫu B q/ kg Giá trị trung bình: 27,61(Bq/kg) Hình 3.5. Biểu đồ hoạt độ Th-232 trong các mẫu xi măng. Hình 3.6. Biểu đồ hoạt độ K-40 trong các mẫu xi măng. Th-232 (Bp/kg) 0 10 20 30 40 50 X M 1 X M 4 X M 7 X M 10 X M 13 X M 16 X M 19 X M 22 X M 25 X M 28 X M 31 X M 34 X M 37 X M 40 Mẫu B q/ kg Giá trị trung bình: 21,02(Bq/kg) Giá trị trung bình của Thế giới: 50(Bq/kg) [22] K-40 (Bq/kg) 0 100 200 300 400 500 X M 1 X M 4 X M 7 X M 10 X M 13 X M 16 X M 19 X M 22 X M 25 X M 28 X M 31 X M 34 X M 37 X M 40 Mẫu B q/ kg . Giá trị trung bình: 183,33(Bq/kg) Giá trị trung bình của Thế giới: 500(Bq/kg) [22] Hình 3.7. Biểu đồ hoạt độ Cs-137 trong các mẫu xi măng. Hình 3.8. Biểu đồ hoạt độ Ra-226 trong các mẫu xi măng. Cs-137 (Bq/kg) 0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 0.40 0.45 X M 1 X M 4 X M 7 X M 10 X M 13 X M 16 X M 19 X M 22 X M 25 X M 28 X M 31 X M 34 X M 37 X M 40 Mẫu B q/ kg Giá trị trung bình: 0,09(Bq/kg) Ra-226 (Bq/kg) 0 10 20 30 40 50 X M 1 X M 4 X M 7 X M 10 X M 13 X M 16 X M 19 X M 22 X M 25 X M 28 X M 31 X M 34 X M 37 X M 40 Mẫu B q/ kg Giá trị trung bình: 28,22(Bq/kg) Giá trị trung bình của Thế giới: 50(Bq/kg) [22] Hình 3.9. Biểu đồ hoạt độ Ra tương đương trong các mẫu xi măng. Hình 3.10. Biểu đồ chỉ số Index trong các mẫu xi măng. Chỉ số Index (Bq/kg) 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0 5.5 6.0 X M 1 X M 4 X M 7 X M 10 X M 13 X M 16 X M 19 X M 22 X M 25 X M 28 X M 31 X M 34 X M 37 X M 40 Mẫu I- hd Tiêu chuẩn Việt Nam cho việc lát tường Radiation protection principles of natural radioactivity in building materials-112 EC Hoạt độ Ra tương đương 0 50 100 150 200 250 300 350 400 X M 1 X M 4 X M 7 X M 10 X M 13 X M 16 X M 19 X M 22 X M 25 X M 28 X M 31 X M 34 X M 37 X M 40 Mẫu B q/ kg Hoạt độ phĩng xạ an tồn: 370 (Bq/kg) Giá trị trung bình: 72,40(Bq/kg) Giá trị trung bình của Thế giới: 160(Bq/kg) [22] Hình 3.11. Biểu đồ liều hiệu dụng trung bình hàng năm khi dùng các mẫu xi măng để xây tường, trần và sàn. Hình 3.12. Biểu đồ liều hiệu dụng trung bình hàng năm khi dùng các mẫu xi măng để xây tường, đúc sàn Liều hiệu dụng trung bình hàng năm (mSv) khi dùng VLXD khối xây tường, sàn, trần 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 X M 1 X M 4 X M 7 X M 10 X M 13 X M 16 X M 19 X M 22 X M 25 X M 28 X M 31 X M 34 X M 37 X M 40 Mẫu L iề u h iệ u dụ ng t ru ng b ìn h hà ng n ăm ( m Sv ) 1mSv / năm Giá trị trung bình 0,31mSv / năm Liều hiệu dụng trung bình hàng năm (mSv) khi dùng VLXD khối xây tường, đúc sàn 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 X M 1 X M 4 X M 7 X M 10 X M 13 X M 16 X M 19 X M 22 X M 25 X M 28 X M 31 X M 34 X M 37 X M 40 Mẫu L iề u h iệ u dụ ng t ru ng b ìn h hà ng n ăm ( m Sv ) Giá trị trung bình 0,22mSv / năm 1mSv / năm Hình 3.13. Biểu đồ liều hiệu dụng trung bình hàng năm khi dùng các mẫu xi măng để đúc sàn. Hình 3.14. Biểu đồ liều hiệu dụng trung bình hàng năm khi dùng các mẫu xi măng trát tường. Theo tiêu chuẩn đối với vật liệu khối và vật liệu lát bề mặt thì hai tiêu chuẩn này đều xuất phát từ mơ hình nhà chuẩn, là mơ hình an tồn nhất về phương diện an tồn bức xạ. Tuy nhiên cĩ hai vấn đề cần xem xét. - Thứ nhất là vật liệu xây dựng trong nhà được phân thành hai loại, gồm vật liệu khối tức là vật liệu của cả bức tường hay trần nhà, như bê tơng, gạch, xỉ than, … và vật liệu mỏng dùng để lát Liều hiệu dụng trung bình hàng năm (mSv) khi dùng VLXD khối đúc sàn 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 X M 1 X M 4 X M 7 X M 10 X M 13 X M 16 X M 19 X M 22 X M 25 X M 28 X M 31 X M 34 X M 37 X M 40 Mẫu L iề u hi ệu d ụn g tr un g bì nh h àn g nă m ( m Sv ) Giá trị trung bình 0,08mSv / năm 1mSv / năm Liều hiệu dụng trung bình hàng năm (mSv) khi dùng VLXD trát tường 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 X M 1 X M 4 X M 7 X M 1 0 X M 1 3 X M 1 6 X M 1 9 X M 2 2 X M 2 5 X M 2 8 X M 3 1 X M 3 4 X M 3 7 X M 4 0 Mẫu L iề u h iệ u dụ ng t ru ng b ìn h hà ng n ăm ( m Sv ) Giá trị trung bình 0,04mSv / năm 1mSv / năm nền và tường như gạch tráng men, đá ốp lát, … - Thứ hai là ngơi nhà thực khơng giống ngơi nhà chuẩn, nghĩa các bức tường khơng phải dày vơ hạn mà chỉ dày khoảng 20 cm. Do hai lý do này, nếu một loại vật liệu xây dựng nào cĩ liều hiệu dụng chiếu ngồi hoặc chỉ số hoạt độ chiếu ngồi cao hơn giới hạn thì phải xét tình huống cụ thể đĩ. Ví dụ khi đo đạc độ phĩng xạ của mẫu đá granite lát nền nhà ở Đài Loan người ta nhận được chỉ số hoạt độ I= 1,57, tức là lớn gấp 1,57 lần mức cho phép. Người ta đã tiến hành tính tốn cho một phịng với kích thước 6 m × 4 m × 3 m với tường dày 20 cm và nền nhà granite dày 2 cm, khi đĩ granite chỉ chiếm 2,2% trọng lượng vật liệu xây dựng, thì nhận được I = 0,38. Nếu tăng hoạt độ của granite lên 10 lần thì I = 0,62, vẫn dưới mức cho phép [14]. Người ta cũng tiến hành đo liều gamma trong 85 ngơi nhà ở Đài Loan cĩ sử dụng granite thì thấy suất liều nằm trong khoảng 0,04 -0,16 µSv/h, tức là khơng khác suất liều trong các nhà khơng sử dụng granite [14]. Tính tốn với một số mơ hình, người ta đưa tới tiêu chuẩn đối với chỉ số I [36] được nêu trong bảng 3.3. Bảng 3.3. Các giới hạn của chỉ số I đối với vật liệu khối và vật liệu lát bề mặt. Tiêu chuẩn liều 1 mSv/năm Vật liệu khối, chẳng hạn như gạch I≤ 1 Vật liệu lát nền, lát tường I≤ 6 Như vậy khi xét độ phĩng xạ của vật liệu xây dựng phải xem xét vật liệu đĩ thuộc loại nào. Cùng với tiêu chuẩn 1 mSv/năm như nhau nhưng vật liệu khối cĩ mức giới hạn I≤ 1 cịn vật liệu lát mặt ngồi thì giới hạn tăng lên 6 lần, tức là I≤ 6. Vì vậy kết quả cho thấy 42 mẫu xi măng cĩ chỉ số hoạt độ phĩng xạ tự nhiên thấp ( I ≤ 1) được phép dùng xây dựng nhà, kể cả dùng san nền nhà và nền sân xung quanh nhà. 3.3. Biện luận Từ kết quả nghiên cứu cho ta một số so sánh sau: So với thế giới. Trên thế giới cĩ rất nhiều cơng trình nghiên cứu về độ phĩng xạ của các vật liệu xây dựng. Vật liệu xây dựng cĩ độ phĩng xạ cao là vật liệu được làm từ xỉ than, tro bay (chất thải của các lị đốt bằng than đá), thạch cao phospho (chất thải trong cơng nghiệp hố chất sản xuất acid sulfurit), bùn đỏ (chất thải trong nhà máy sản xuất oxit nhơm từ quặng bauxite), quặng thải từ mỏ urani [32]. Riêng đối với xỉ than, cơng trình [21] của các tác giả Hungary cho thấy độ phĩng xạ của nĩ khá cao trong đĩ chỉ số nguy hiểm bức xạ nằm trong khoảng từ 0,8 đến 9,9 (I = 0,8 – 9,9). Tại Jordan [22], hoạt độ trung bình của của 226Ra, 232Th, 40K trong các mẫu vật liệu khác nhau thay đổi từ 27,7±7,5 tới 70,4±2,8; 5,9±0,67 tới 32,9±3,9 và 30,8 ±0,87 tới 58,5±1,5. Hoạt độ Ra tương đương nhỏ hơn giới hạn tiêu chuẩn 370 Bq/kg. Chỉ số Index nhỏ hơn 1. Ở Ai [28] bằng phương pháp CR-39, suất liều của Radon đối với gạch, xi măng là 197 mBq m- 2 h-1 và vữa trát tường bằng xỉ xi măng 907 mBq m-2 h-1 . Lubomir Zikovsky (Canada) [25] đã đo tốc độ xạ khí radon trong 11 loại vật liệu xây dựng (55 mẫu khác nhau) phổ biến, thu được kết quả như sau: tốc độ xạ khí từ < 0,1 nBqg-1s-1 tới 19 nBq g-1s-1 (hay từ < 0,1 nBq cm-2 s-1 tới 22 nBq cm-2 s-1). Xinwei Lu và Xiaolan Zhang (Trung Quốc) [38] đã xác định hoạt độ phĩng xạ của 226Ra, 40K, 232Th của 7 loại vật liệu xây dựng phổ biến và những sản phẩm của nhà máy nhiệt điện từ Baoji, phía tây Trung Quốc bằng hệ phổ kế gamma với detector NaI(Tl). Giá trị hoạt độ riêng trong khoảng 23,0 - 112,2Bq/kg ; 20,2 - 147,5 Bq/kg; 113,2 - 890,8 Bq/kg đối với 226Ra, 232Th, 40K tương ứng. So với kết quả của đề tài thì kết quả của Xinwei Lu và Xiaolan Zhang [38] cao hơn. So với đất đá. Hầu như tất cả các loại đất, đá đều chứa một lượng uranium nhất định nhưng lượng trung bình cao hơn cả được tìm thấy trong các mẫu đất, đá chứa granite, phosphate và những loại đá phiến sét. Trần Văn Luyến [10] đã xây dựng bản đồ phơng phĩng xạ vùng Nam bộ Việt Nam bằng việc phân tích các mẫu đất đá thu thập trong 28 tỉnh Nam bộ Việt Nam. Các số liệu cho thấy hàm lượng trung bình các nguyên tố phĩng xạ trong đất như U-238 khoảng 25 Bq/kg; Th-232 khoảng 40 Bq/kg; K-40 khoảng 300 Bq/kg. Trong khi đĩ các giá trị này trong đá và đất núi khá là cao: 47; 89; 900 (Bq/kg), tương ứng. So với một vài nhĩm vật liệu xây dựng khác - Đối với đá granite Cơng trình [14] thống kê được 137 mẫu đá granite đã khảo sát ở một số nước, trong đĩ 23 mẫu cĩ hoạt độ ca