Exciton loại 2 trong hệ hai chấm lượng tử

27 EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ Võ Thị Hoa1 Tĩm tắt: Khái niệm exciton được đưa ra lần đầu tiên vào năm 1931 bởi Frenkel, sau đĩ bởi Pieirls, Wannier, Elliot, Knox ... Do tương tác Coulomb giữa một điện tử trong vùng dẫn và một lỗ trống trong vùng hĩa trị mà hình thành trạng thái liên kết cặp điện tử - lỗ trống được gọi là giả hạt exciton... Tùy thuộc vào sự phân bố của cặp điện tử - lỗ trống trong khơng gian pha mà người ta chia exciton thành hai loại: exciton loại 1 và exciton loại 2. Cĩ rất nhiều kết quả nghiên cứu trên thế giới về exciton loại 1. Đối với exciton loại 2, đây là một tổ hợp mới hầu như chưa được nghiên cứu nhiều. Bài viết này trình bày những kết quả chính nghiên cứu về năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hệ hai chấm lượng tử. Từ khĩa: Exciton, Chấm lượng tử (QD), Năng lượng liên kết. 1. Mở đầu Khái niệm exciton đầu tiên được đưa ra năm 1931 bởi Frenkel, sau đĩ là Pieirls, Wannier, Elliot, Knox Khi chiếu chùm tia sáng vào bán dẫn thì một số điện tử ở vùng hĩa trị (Valence band-VB) hấp thụ ánh sáng nhảy lên vùng dẫn (Conduction band-CB), để lại VB các lỗ trống mang điện tích dương. Do tương tác Coulomb giữa lỗ trống ở VB và điện tử ở CB mà hình thành trạng thái liên kết cặp điện tử - lỗ trống được gọi là giả hạt exciton. Tùy thuộc vào sự phân bố của cặp điện tử - lỗ trống trong khơng gian pha mà người ta chia exciton làm hai loại: Exciton loại 1 và exciton loại 2. * Exciton loại 1 (exciton thẳng, exciton truyền thống): được hình thành bởi liên kết cặp điện tử và lỗ trống, trong đĩ khơng gian pha của điện tử hồn tồn trùng với khơng gian pha của lỗ trống, ở đây là xung lượng và toạ độ của điện tử, là xung lượng và toạ độ của lỗ trống [0, 0]. * Exciton loại 2 (exciton xiên): giả hạt này được hình thành cũng từ liên kết cặp của điện tử và lỗ trống. Tuy nhiên, khơng gian pha của điện tử và lỗ trống khơng hồn tồn trùng nhau [0, 0, 0, 0]. Chính vì vậy, người ta cịn gọi exciton loại 2 là exciton xiên. Sự khơng trùng nhau trong khơng gian pha cĩ thể ở khơng gian (xiên theo tọa độ), hoặc trong khơng gian (xiên theo xung lượng), hoặc trong cả hai. Hiện nay, cĩ nhiều kết quả nghiên cứu trên thế giới về exciton loại 1. Đối với exciton loại 2, đây là tổ hợp rất mới hầu như chưa được nghiên cứu nhiều và là mục tiêu nghiên cứu của bài viết này. 2. Nội dung 2.1. Mơ hình exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử Chấm lượng tử (Quantum dot – QD) là một hạt nhỏ (bán dẫn, kim loại, polime), cĩ bán kính một hoặc vài nanomet. Một hạt như vậy cĩ thể chứa từ điện tử. Người 1 TS, Phịng QLKH & HTQT, trường Đại học Quảng Nam. VÕ THỊ HOA 28 ta cĩ thể điều khiển cấu tạo, kích thước, hình dáng của QD, số lượng các điện tử bên trong cũng như điều khiển sự tương tác giữa các chấm một cách chính xác nhờ sử dụng các kỹ thuật tiên tiến. Trong chấm, điện tử được giam giữ theo cả 3D gần giống như các nguyên tử nên QD cịn được gọi là nguyên tử nhân tạo. Xét bài tốn cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD (exciton loại 2), ta chọn các QD cĩ dạng hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm cĩ dạng thế parabolic và thế tương tác giữa chúng là thế “central-cell”. Để đơn giản, ta xét hai chấm cĩ cùng bán kính và nằm cách nhau một khoảng (0). Mơ hình hệ điện tử - lỗ trống trong hai QD cầu (exciton loại 2) cĩ thể được mơ tả như sau: Hình 1. Mơ hình cặp điện tử-lỗ trống trong hai chấm lượng tử (exciton loại 2) Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD cĩ dạng như sau: (1) trong đĩ là thế năng tương tác giữa điện tử và lỗ trống, , là khối lượng hiệu dụng của điện tử và lỗ trống, là thế cầm tù của QD đối với lỗ trống, là thế cầm tù của QD đối với điện tử. Thế cầm tù cĩ dạng parabolic: (2) Thế tương tác Coulomb giữa hai hạt cĩ dạng: , (3) với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân khơng, là hằng số điện mơi tương đối. EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ 29 Lý thuyết khối lượng hiệu dụng cung cấp mơ hình đơn giản để tính tốn năng lượng liên kết của exciton trong chấm lượng tử. Tuy nhiên trong chấm lượng tử nhỏ, năng lượng liên kết của exciton tính theo phương pháp trên lại cho sai lệch khá lớn [0]. Nguyên nhân là do thế tương tác Coulomb khơng cịn chính xác khi , bởi lẽ hằng số điện mơi được sử dụng là hàm phụ thuộc vào tọa độ tương đối giữa điện tử và lỗ trống. Gần đây một số tác giả đã nghiên cứu bổ chính central-cell đối với Donor trong bán dẫn nhằm lý giải cho các vấn đề của Donor. Dựa trên lý thuyết khối lượng hiệu dụng, thay cho thế Coulomb người ta đưa vào thế dạng Coulomb cĩ phạm vi ngắn với hai số hạng điều khiển là độ rộng và phạm vi tác động của Donor. Đĩ chính là bổ chính central-cell cho Donor [0]. Vì các bài tốn Donor và exciton cùng qua tương tác Coulomb nên cĩ thể mở rộng ý tưởng trên cho trường hợp exciton. Thế central-cell cĩ dạng như sau: , (4) trong đĩ và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của thế trong vùng central-cell. Từ các nhận xét đĩ, đề xuất mơ hình thế central-cell cho trường hợp bài tốn exciton trong hai QD (exciton loại 2): (5) với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân khơng, là hằng số điện mơi của vật liệu, và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của thế trong vùng central-cell. Biểu diễn và qua 2 tọa độ, tọa độ khối tâm và tọa độ tương đối : (6) Khi đĩ Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống trong hai chấm sẽ là: , (7) trong đĩ: (khoảng cách giữa 2 QD) và thế tương tác central-cell được viết lại: , (8) Phương trình Schrưdinger cho phần chuyển động khối tâm cĩ dạng: , (9) VÕ THỊ HOA 30 và phần chuyển động tương đối cĩ dạng: . (10) Hàm sĩng của hệ điện tử - lỗ trống (exciton) được biểu diễn là tích của hai hàm sĩng: hàm sĩng khối tâm và hàm sĩng tương đối . Năng lượng tồn phần của exciton sẽ là tổng của hai năng lượng và . Giải phương trình (9), ta thu được biểu thức của hàm sĩng và năng lượng của exciton ở trạng thái cơ bản (Ground state - GS): (11) với : là bán kính hiệu dụng của chuyển động khối tâm. Phương trình (10) của chuyển động tương đối khơng thể giải chính xác. Ta dùng phương pháp nhiễu loạn để xác định năng lượng của phần chuyển động tương đối của exciton trong hai QD ở GS. Giả sử thế cầm tù là mạnh, thế tương tác giữa điện tử - lỗ trống được coi là một nhiễu loạn. Khi chưa tính đến thế tương tác , giải phương trình (10) ta thu được hàm sĩng và năng lượng của exciton ở trạng thái cơ bản: (12) với là bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối. 2.2. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử Sử dụng lý thuyết nhiễu loạn để tính yếu tố ma trận của . Đây cũng chính là năng lượng liên kết của cặp điện tử - lỗ trống trong hai QD (năng lượng liên kết của exciton loại 2). . (13) Chuyển qua hệ tọa độ cầu: . (14) Đưa vào hệ khơng thứ nguyên: EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ 31 (15) trong đĩ là bán kính Borh hiệu dụng của exciton khối. Khi đĩ (13) cho kết quả như sau: (16) Biểu thức (16) cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn qua ), bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối (thể hiện qua ) và hằng số điện mơi . Trong hệ đơn vị là năng lượng của exciton khối ( ), năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn qua ) thể hiện bằng đồ thị như trên 0. Chọn giá trị của các thơng số . 0 2 4 6 8 10 d a0 1 2 3 4 5 - Elk E0 Hình 2. Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai chấm lượng tử phụ thuộc vào khoảng cách ( ) giữa hai chấm 0 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm ( ). Năng lượng này tăng nhanh khi khoảng cách giữa hai chấm giảm. Từ đồ thị cho thấy, khi tính đến giá trị tới hạn (khoảng cách giữa hai chấm dần đến khơng), một cách gần đúng cĩ thể xem như trường hợp exciton trong một chấm lượng tử, giá trị của năng lượng liên kết là . Kết quả này hồn tồn phù hợp với kết quả thu được của bài tốn exciton trong một chấm lượng tử. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào hằng số điện mơi (bản chất của vật liệu) thể hiện qua kết quả tính số ở 0. Chọn giá trị của các thơng số như sau: . VÕ THỊ HOA 32 Hình 3. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào hằng số điện mơi . 0 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào hằng số điện mơi . Giá trị này tăng khi hằng số điện mơi giảm. Hình 4. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm và hằng số điện mơi Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (phụ thuộc vào ) và hằng số điện mơi (bản chất vật liệu) thể hiện qua kết quả tính số trên 0. Như vậy năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD tỉ lệ nghịch với khoảng cách giữa hai chấm và hằng số điện mơi chấm mạng. Dựa vào điều này cho thấy, cĩ thể điều chỉnh cấu trúc của vật liệu thấp chiều để tăng năng lượng liên kết của exciton. * Nhận xét kết quả: Với mơ hình exciton xiên theo vùng cấm, các tác giả Tomasulo và Kamakrishna [0] đã cho thấy năng lượng liên kết của exciton xiên phụ thuộc vào bán kính chấm lượng tử (0). EXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ 33 Năng lượng liên kết exciton xiên tăng khi giảm kích thước chấm lượng tử. Hình 5. Năng lượng liên kết của exciton loại hai phụ thuộc tỉ lệ nghịch với kích thước chấm theo Tomasulo và Ramakrishna [0] Với mơ hình exciton xiên ở các mặt tiếp giáp [0], kết quả được mơ tả như trên 0. Hình 6. Năng lượng của exciton tiếp giáp phụ thuộc vào [0] Như vậy kết quả thu được cũng gần với kết quả của các tác giả khác [0, 0], ngồi việc cho thấy sự phụ thuộc của năng lượng liên kết của exciton loại 2 vào khoảng cách giữa hai chấm, kết quả cịn cho thấy sự phụ thuộc của năng lượng này vào hằng số điện mơi chấm mạng. 3. Kết luận Đề xuất mơ hình exciton xiên (exciton loại 2) trong hệ hai QD, từ đĩ nghiên cứu năng lượng liên kết của giả hạt này trong mơ hình trên. Chọn các QD cĩ dạng hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm cĩ dạng thế parabolic và thế tương tác giữa chúng là thế central-cell. Để đơn giản, xét hai chấm cĩ cùng bán kính và nằm cách nhau một khoảng . VÕ THỊ HOA 34 Với mơ hình đĩ, tính tốn thu được biểu thức năng lượng liên kết của exciton xiên (exciton loại 2), năng lượng liên kết kết này phụ thuộc vào khoảng cách giữa các chấm và hằng số điện mơi chấm mạng. So sánh kết quả với các nhĩm tác giả khác: Tomasulo và Ramakrishna với mơ hình exciton xiên theo vùng cấm của QD [0], mơ hình exciton xiên ở các mặt tiếp giáp [0],.., cho thấy kết quả đạt được cũng gần với các tác giả khác, đĩ là sự phụ thuộc của năng lượng liên kết vào khoảng cách giữa chúng. Ngồi ra, kết quả cịn cho thấy sự phụ thuộc của năng lượng liên kết exciton xiên vào hằng số điện mơi chấm mạng. TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Banyai, L. and S. W. Kock (1993), “Semiconductor quantum dots”, World Scientific Publishing Company, Singapore. 249pp. P.7-15, P.37-55, P.73-83. [2] Ngo Van Thanh and Nguyen Ai Viet (1998), “Simple model for interface exciton with an electron - hole separation”, Modern Phys. Lett. B 12, 887-893. [3] Nguyen Ai Viet and J. L. Birman (1995), “On the theory of interface exciton”, Solid State Commun, 93, No. 3, 219-223. [4] Nguyen Ai Viet (2002), “Excitons types I and II in semiconductor quantum dots”, Proc. AISAMP 5, Nara, Japan, Oct. 1-5 2002. [5] Nguyen Duc Long and Nguyen, ai Viet (2003), “Ekimov Ansatz and binding energy of exciton type II quantum dots”, Comm. Phys. 13, No. 3, 177-181. [6] Nguyen Manh Cuong and Nguyen Ai Viet (2004), “The binding energy of exciton in carbon nanotubes”, Communications in Physics 14, No. 4, 197-201. [7] Tomasulo, A. and M. V. Ramakrishna (1996), “Quantum confinement effects in semiconductor clusters II”, J. Chem. Phys. 105, No. 9, 3612-3626. [8] To Thi Thao and Nguyen Ai Viet (2004), “Binding energy of exciton in quantum dots with the central-cell correction depending on the dot size”, Communications in Physics 14, No. 2, 95-99. Title: TYPE II EXCITON IN TYPE II QUANTUM DOTS SYSTEM VO THI HOA Quang Nam University Abstract: Exciton concept was brought first in 1931 by Frenkel, then by Pieirls, Wannier, Elliot, Knox ... Due to the Coulomb interaction between an electron in CB and a hole in VB that forms the bound state of an electron-hole pair, called excitons. Depending on the distribution of an electron-hole pair in phase space, exciton can be divided into two types: type I exciton and type II exciton. There are many research results in the world about type I exciton. For type II exciton, this is a new combination which has not much been studied. This article presents the research results of type II exciton binding energy in type II quantum dots system. Keywords: Exciton, Quantum dot (QD), Binding energy.