Tài liệu Chế tạo và nghiên cứu tính chất vật lí, khả năng quang xúc tác của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2 - Lâm Thị Hằng: Vật lý & Khoa học vật liệu
L. T. Hằng, , Đ. D. Bích, “Chế tạo và nghiên cứu của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2.” 136
CHẾ TẠO VÀ NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT VẬT LÍ, KHẢ NĂNG
QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU TỔ HỢP g-C3N4/TiO2
Lâm Thị Hằng1,2,*, Lê Thị Mai Oanh2, Mạc Thị Thu2, Đào Việt Thắng3,
Nguyễn Mạnh Hùng3, Đỗ Danh Bích2
Tóm tắt: Trong nghiên cứu này, chúng tôi trình bày các kết quả nghiên cứu tính
chất vật lí và khả năng quang xúc tác của vật liệu composite g-C3N4/TiO2. Vật liệu
được chế tạo bằng phương pháp trộn cơ học với tỉ lệ khối lượng của g-C3N4/TiO2
khác nhau. Cấu trúc tinh thể, hình thái bề mặt và tính chất quang của vật liệu được
nghiên cứu thông qua phép đo giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD), ảnh hiển vi điện tử quét
(SEM), phổ huỳnh quang (PL) và phổ hấp thụ UV-vis. Kết quả cho thấy vật liệu kết
tinh tốt của cả hai pha g-C3N4 và TiO2, không có sự xuất hiện của pha tạp chất. Ảnh
SEM cho thấy các hạt nano TiO2 bám dính trên các tấm g-C3N4. Kết quả UV-vis chỉ
ra rằn...
7 trang |
Chia sẻ: quangot475 | Lượt xem: 680 | Lượt tải: 0
Bạn đang xem nội dung tài liệu Chế tạo và nghiên cứu tính chất vật lí, khả năng quang xúc tác của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2 - Lâm Thị Hằng, để tải tài liệu về máy bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
Vật lý & Khoa học vật liệu
L. T. Hằng, , Đ. D. Bích, “Chế tạo và nghiên cứu của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2.” 136
CHẾ TẠO VÀ NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT VẬT LÍ, KHẢ NĂNG
QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU TỔ HỢP g-C3N4/TiO2
Lâm Thị Hằng1,2,*, Lê Thị Mai Oanh2, Mạc Thị Thu2, Đào Việt Thắng3,
Nguyễn Mạnh Hùng3, Đỗ Danh Bích2
Tóm tắt: Trong nghiên cứu này, chúng tôi trình bày các kết quả nghiên cứu tính
chất vật lí và khả năng quang xúc tác của vật liệu composite g-C3N4/TiO2. Vật liệu
được chế tạo bằng phương pháp trộn cơ học với tỉ lệ khối lượng của g-C3N4/TiO2
khác nhau. Cấu trúc tinh thể, hình thái bề mặt và tính chất quang của vật liệu được
nghiên cứu thông qua phép đo giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD), ảnh hiển vi điện tử quét
(SEM), phổ huỳnh quang (PL) và phổ hấp thụ UV-vis. Kết quả cho thấy vật liệu kết
tinh tốt của cả hai pha g-C3N4 và TiO2, không có sự xuất hiện của pha tạp chất. Ảnh
SEM cho thấy các hạt nano TiO2 bám dính trên các tấm g-C3N4. Kết quả UV-vis chỉ
ra rằng bờ hấp thụ quang học của các mẫu g-C3N4/TiO2 có sự về phía bước sóng dài
hơn so với TiO2 tinh khiết. Khả năng quang xúc tác của vật liệu g-C3N4/TiO2 được
đánh giá thông qua sự suy giảm nồng độ dung dịch Rhodamine B (RhB) (10 ppm)
dưới sự chiếu xạ của ánh sáng đèn Xenon. Kết quả thu được cho thấy vật liệu
composite g-C3N4/TiO2 có khả năng quang xúc tác tốt hơn vật liệu g-C3N4.
Từ khóa: g-C3N4; TiO2; Composite; Quang xúc tác; Rhodamine B.
1. MỞ ĐẦU
Trong những thập kỷ qua, do những ứng dụng tiềm năng trong lĩnh vực môi trường và
năng lượng, vật liệu quang xúc tác có khả năng hoạt động trong vùng ánh sáng nhìn thấy
đã thu hút được nhiều sự quan tâm nghiên cứu của các nhà khoa học trên thế giới. Vật liệu
có cấu trúc nano g-C3N4 đã được chứng minh là có tiềm năng ứng dụng trong lĩnh vực sản
xuất H2, giảm khí thải CO2 và được ứng dụng trong lọc nước do có bề rộng dải cấm thích
hợp (2,67 eV) và có khả năng quang xúc tác tốt trong vùng ánh sáng nhìn thấy [1-3]. Hơn
nữa, g-C3N4 được biết đến là vật liệu có tính ổn định nhiệt và hóa học cao hơn nhiều so với
vật liệu quang xúc tác thông thường như TiO2. Tuy nhiên, hiệu quả quang xúc tác của vật
liệu g-C3N4 còn hạn chế do tốc độ tái hợp nhanh của cặp điện tử - lỗ trống. Hiện nay, các
nhà khoa học đang nghiên cứu một số biện pháp để nâng cao hiệu quả quang xúc tác của
vật liệu g-C3N4 với mục đích chủ yếu là làm tăng thời gian sống của cặp hạt tải tự do như:
(i) pha tạp nguyên tố kim loại chuyển tiếp (Fe, V, Co) vào vật liệu g-C3N4 [3-4]; (ii) phủ
lên vật liệu các hạt nano kim loại có tính dẫn điện tốt (Au, Ag, Pt) [5-7]; (iii) tạo vật liệu tổ
hợp với bán dẫn khác như Ag3PO4, NaTaO3, Fe3O4, ZnO, TiO2, WO3 [9].
Trong nghiên cứu này, chúng tôi chọn cách tạo vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2 bằng
phương pháp trộn cơ học với các tỉ lệ khối lượng g-C3N4/TiO2 khác nhau và nghiên cứu
cấu trúc tinh thể, tính chất quang và khả năng quang xúc tác của hệ vật liệu.
2. THỰC NGHIỆM
Vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2 được chế tạo bằng phương pháp trộn cơ học và rung siêu
âm hỗn hợp hai thành phần g-C3N4 và TiO2. Đầu tiên TiO2 được chế tạo bằng phương
pháp đồng kết tủa. Nhỏ giọt 3 ml TTIP (titanium tetraisopropoxide) vào 45 ml
isopropanol_2. Hỗn hợp dung dịch được nhỏ từ từ vào 900 ml dung dịch chứa 50 ml
isopropanol_2 và 10 µl dung dịch HNO3 trong 2 giờ. Sản phẩm kết tủa thu được li tâm, lọc
rửa nhiều lần. Tiếp theo, sản phẩm được sấy khô và nung ở 400 oC trong 2 giờ thu được
các hạt TiO2 có màu trắng. Vật liệu g-C3N4 được chế tạo bằng phương pháp đơn giản là
nhiệt phân Urê trong không khí ở 550 oC trong vòng 2 giờ. Vật liệu composite g-
Nghiên cứu khoa học công nghệ
Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số Đặc san CBES2, 04 - 2018 137
C3N4/TiO2 được trộn cơ học với các tỉ lệ khối lượng g-C3N4:TiO2 lần lượt là 2:8; 3:7; 4:6;
5:5; 6:4 và được kí hiệu tương ứng là: CT2-8; CT3-7; CT4-6; CT5-5; CT6-4. Sản phẩm
được khuấy trong 6 giờ rồi đem rung siêu âm 30 phút. Cuối cùng, mẫu được sấy khô ở
nhiệt độ 120 oC. Hai vật liệu thành phần là TiO2 và g-C3N4 cũng được khảo sát các tính
chất vật lí và thử tính quang xúc tác để so sánh.
Khả năng quang xúc tác của hệ vật liệu được đánh giá thông qua khả năng phân hủy
dung dịch Rhodamine B (RhB) 10 ppm dưới sự chiếu ánh của đèn Xenon. Đầu tiên 0,06 g
g-C3N4/TiO2 được hòa tan trong 30 ml nước cất và rung siêu âm trong 1 giờ. Sau đó, thêm
30 ml dung dịch RhB 20 ppm vào dung dịch trên. Hỗn hợp được khuấy từ trong bóng tối
30 phút nhằm đạt trạng thái hấp phụ bão hòa. Bước tiếp theo, dung dịch được chiếu sáng
dưới đèn Xenon trong điều kiện khuấy đều bằng mấy khuấy từ. Cứ sau khoảng thời gian
30 phút, lấy ra 3 ml dung dịch và đem li tâm với tốc độ 4000 vòng/phút trong thời gian 10
phút để tách bột g-C3N4/TiO2 ra khỏi dung dịch trước khi đo phổ hấp thụ. Sự thay đổi
cường độ đỉnh hấp thụ tại bước sóng 544 nm là cơ sở xác định khả năng phân hủy RhB
của g-C3N4/TiO2.
Cấu trúc của hệ vật liệu được khảo sát bởi nhiễu xạ kế tia X D8-ADVANCE với bức xạ
CuK có bước sóng = 1,54060 Å. Phép đo phổ hấp thụ được thực hiện trên hệ đo Jasco
670. Phổ phát xạ huỳnh quang của các mẫu được kích thích bởi nguồn có bước sóng 325
nm và đo phát xạ trong khoảng bước sóng 350-700 nm.
3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
Kết quả đo nhiễu xạ tia X (XRD) của các mẫu g-C3N4/TiO2, g-C3N4 và TiO2 được trình
bày trên hình 1. Trên giản đồ nhiễu xạ của mẫu TiO2 cho thấy có các đỉnh nhiễu xạ tại vị
trí góc 2 là 25,2o; 37,8o; 47,9o; 53,9o và 62,7o. Đối chiếu với thẻ chuẩn JCPDS số 21-
1272, ta thấy các đỉnh này tương ứng với họ các mặt phẳng mạng (101), (004), (200),
(211), (204) và (116) của tinh thể TiO2 ở pha anatase với cấu trúc tứ giác. Vị trí các đỉnh
phổ trùng khớp với thẻ chuẩn, chứng tỏ mẫu TiO2 chế tạo được hoàn toàn đơn pha. Bằng
cách làm khớp hàm Gaussian trên giản đồ nhiễu xạ tia X và sử dụng phần mềm UnitCell
để tính hằng số mạng, kết quả cho thấy hằng số mạng của tinh thể TiO2 là a = b = 3,795 Å
và c = 9,788 Å.
10 20 30 40 50 60 70
(0
0
2
)
(1
0
1
)
(0
0
1
)
(2
1
1
)
(1
0
5
)
(2
0
0
)
(0
0
4
)
g-C
3
N
4
CT6-4
CT5-5
CT4-6
CT3-7
CT2-8
TiO
2
(1
0
1
)
2 theta (o)
C
ư
ờ
n
g
đ
ộ
(đ
.v
.t
.y
.)
Hình 1. Giản đồ XRD của hệ mẫu TiO2, g-C3N4 và g-C3N4/TiO2 composite
với các tỉ lệ khối lượng khác nhau.
Mẫu g-C3N4 có các đỉnh nhiễu xạ tại vị trí góc 2θ = 12,8
o; 24,8o và 27,4o và có sự phù
hợp với thẻ chuẩn JCPDS số 87-1526. Các đỉnh này tương ứng với họ các mặt phẳng mạng
(001), (101) và (002) của tinh thể g-C3N4 trong cấu trúc lục giác, thuộc nhóm không gian P-
6m2. Đỉnh nhiễu xạ mạnh tại vị trí góc 2θ = 27,4o có nguồn gốc từ các lớp xếp chồng lên
Vật lý & Khoa học vật liệu
L. T. Hằng, , Đ. D. Bích, “Chế tạo và nghiên cứu của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2.” 138
nhau tương tự như graphite. Đỉnh có cường độ yếu và mở rộng tại vị trí góc 2θ = 12,8o có
liên quan đến các vòng lặp s-triazine trên cùng một mặt phẳng của các ô cơ sở [10].
Trên giản đồ XRD của các mẫu composite g-C3N4/TiO2 chỉ xuất hiện các đỉnh nhiễu xạ
tương ứng với hai thành phần pha tinh thể của TiO2 pha anatase và g-C3N4. Đỉnh nhiễu xạ tại
vị trí 2θ = 27,4o, tương ứng với mặt phẳng mạng (002) của g-C3N4 có cường độ tăng dần khi
lượng g-C3N4 trong composite tăng lên theo thứ tự từ mẫu CT2-8 đến mẫu CT6-4. Vị trí
đỉnh nhiễu xạ của hai pha trong composite g-C3N4/TiO2 gần như không thay đổi khi tỉ lệ
thành phần thay đổi cũng như không thay đổi so với các pha thành phần là g-C3N4 và TiO2.
Điều này cho thấy việc tổ hợp vật liệu composite g-C3N4/TiO2 bằng phương pháp trộn cơ
học g-C3N4 với TiO2 không làm thay đổi cấu trúc tinh thể của cả hai vật liệu thành phần này.
Ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) của TiO2, g-C3N4 và các mẫu composite g-C3N4/TiO2 là
CT2-8 và CT6-4 được trình bày trên hình 2. Ảnh SEM của TiO2 cho thấy hình thái là các
hạt nhỏ dạng giả cầu có kích thước từ 3 đến 8 nm. Trong khi đó, g-C3N4 giống như các lá
mỏng có độ dày khoảng 15 nm và đường kính từ vài chục tới vài trăm nm xếp chồng lên
nhau. Ảnh SEM của các mẫu CT2-8 và CT6-4 cho thấy có sự xuất hiện của cả hạt và lá
tương ứng với cả hai pha của g-C3N4 và TiO2. Ngoài ra, khi quan sát kĩ trên hình 2b-c có
thể nhận thấy một phần các hạt TiO2 có kích thước nhỏ phân tán trên bề mặt các tấm g-
C3N4, một phần khác kết lại thành các đám hạt TiO2. Số lượng các hạt nano TiO2 trong
mẫu CT2-8 nhiều hơn hẳn so với trong mẫu CT4-6. Tuy nhiên, mẫu CT6-4 có sự phân tán
của các hạt TiO2 trên các tấm g-C3N4 một cách đồng đều hơn.
100 nm 100 nm
100 nm100 nm
Hình 2. Ảnh SEM của các mẫu: (a) g-C3N4; (b) CT6-4, (c) CT2-8 và (d) TiO2.
2
Hình 3. (a) Phổ hấp thụ và (b) biểu diễn (h)2 theo năng lượng photon của các mẫu
TiO2, g-C3N4 và composite g-C3N4/TiO2 với tỉ lệ khối lượng khác nhau.
Nghiên cứu khoa học công nghệ
Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số Đặc san CBES2, 04 - 2018 139
Tính chất hấp thụ của các mẫu composite g-C3N4/TiO2 và TiO2, g-C3N4 được đo bằng
phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy).
Như kết quả trình bày trên hình 3a, bờ hấp thụ cơ bản của vật liệu TiO2 ở khoảng bước
sóng 406 nm tương ứng với năng lượng vùng cấm cỡ 3,23 eV, còn g-C3N4 có bờ hấp thụ ở
khoảng 463 nm, ứng với năng lượng vùng cấm là 2,82 eV. Các mẫu composite CT2-8,
CT3-7, CT4-6, CT5-5, CT6-4 có bờ hấp thụ dịch về phía ánh sáng đỏ so với TiO2. Bờ hấp
thụ của các mẫu composite chênh lệch không đáng kể. Năng lượng vùng cấm của bán dẫn
được ước tính bởi biến đổi Kubelka-Munk:
n
gh A h E với α, h, υ, Eg, A lần lượt là
hệ số hấp thụ, hằng số Planck, năng lượng vùng cấm và hằng số và sử dụng phương pháp
Tauc [12]. Giá trị của n phụ thuộc vào tính chất quá trình chuyển dời trong bán dẫn. Giá trị
n đối với bán dẫn chuyển dời xiên TiO2 và g-C3N4 là 2 [13]. Vì vậy, từ kết quả biểu diễn
trên hình 3b, giá năng lượng vùng cấm (Eg) của TiO2, g-C3N4 và các vật liệu composite
CT2-8, CT3-7, CT-4-6, CT5-5, CT6-4 được tính toán và trình bày trong bảng 1.
Bảng 1. Giá trị độ rộng vùng cấm và bờ hấp thụ của các mẫu TiO2, CT2-8, CT3-7, CT4-6,
CT5-5, CT6-4 và g-C3N4.
Tên mẫu TiO2 CT2-8 CT3-7 CT4-6 CT5-5 CT6-4 g-C3N4
Eg (eV) 3,23 2,92 2,92 2,92 2,92 2,94 2,82
(nm) 406 452 452 452 452 457 463
Từ bảng 1 ta thấy giá trị của độ rộng vùng cấm của tất cả các mẫu composite đều lớn
hơn độ rộng vùng cấm của TiO2 và nhỏ hơn độ rộng vùng cấm của mẫu g-C3N4. Điều này
có thể giải thích được khi coi rằng phổ hấp thụ của các mẫu composite là kết quả của việc
cộng phổ hấp thụ của hai thành phần.
Sự tái hợp của cặp điện tử - lỗ trống có thể giải phóng năng lượng và có thể phát hiện
được thông qua phát xạ huỳnh quang. Cường độ huỳnh quang thấp là dấu hiệu cho thấy
việc tái hợp điện tử - lỗ trống giảm, dẫn tới tăng hoạt tính quang xúc tác. Hình 4a là kết
quả phổ phát xạ huỳnh quang của các mẫu TiO2 tinh khiết pha anatase, g-C3N4 và các mẫu
CT2-8, CT4-6, CT6-4 khi được kích thích bởi lade có bước sóng 325 nm. Kết quả cho
thấy, phổ phát xạ huỳnh quang của tất cả các mẫu là một dải rộng từ 350 tới 700 nm và
không có sự dịch các đỉnh phát xạ của các mẫu. Điều này phù hợp với kết quả của phổ hấp
thụ UV-Vis.
Bước sóng (nm)
(a)
400 500 600 700
CT2-8
CT4-6
CT6-4
TiO
2
g-C
3
N
4
C
ư
ờ
n
g
đ
ộ
(đ
.v
.t
.y
.)
Bước sóng (nm)
g-C3N4
TiO2
CT6-4
CT2-8
CT4-6
C
ư
ờ
n
g
đ
ộ
(đ
.v
.t
.y
.)
(b)
400 500 600 700
P4
P3P2
P1
Hình 4. (a) Phổ huỳnh quang của TiO2 pha anatase, g-C3N4 và các composite g-C3N4/TiO2
với tỉ phần pha khác nhau và (b) Đường làm khớp phổ huỳnh quang bằng hàm Gaussian.
Trên hình 4 ta thấy xuất hiện đỉnh phát xạ tại vị trí 506 nm được xác định là của TiO2.
Trong nghiên cứu trước đây của Wang và cộng sự [11] đã chỉ ra rằng các đỉnh phổ phát xạ
Vật lý & Khoa học vật liệu
L. T. Hằng, , Đ. D. Bích, “Chế tạo và nghiên cứu của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2.” 140
của g-C3N4 có thể do sự chồng chập của nhiều đỉnh. Vì thế, để xác định vị trí các đỉnh phổ
huỳnh quang của mẫu, chúng tôi tiến hành làm khớp đỉnh phổ theo hàm Gaussian bằng
phần mềm Origin. Kết quả cho thấy các đỉnh phát xạ huỳnh quang của g-C3N4 tại vị trí 432
nm, 451 nm, 492 nm và 541 nm (hình 4b) và có sự phù hợp với kết quả nghiên cứu của
Wang. Khi vật liệu bị kích thích ánh sáng, điện tử ở vùng hóa trị δ chuyển lên vùng dẫn δ*,
sau đó các điện tử chuyển xuống các trạng thái có năng lượng thấp hơn và phát xạ. Nguồn
gốc của các đỉnh phát xạ P1, P2, P3 trên phổ huỳnh quang là sự chuyển mức điện tử
δ*LP, π*LP và π*π. Trong đó, δ* và π* là các trạng thái phản liên kết còn δ và π là
các mức liên kết, LP là trạng thái điện tử lẻ cặp của nitride (hợp chất nitơ) nằm giữa mức π
và δ (hình 5).
P1 P2 P3
*
*
LP
Hình 5. Sơ đồ mức năng lượng phát xạ của vật liệu g-C3N4.
Các mẫu composite đều có cường độ phát huỳnh quang thấp hơn so với mẫu g-C3N4
tinh khiết. Điều này gián tiếp cho thấy việc tạo composite với TiO2 làm giảm tốc độ tái
hợp của cặp điện tử-lỗ trống. Kết quả giảm cường độ huỳnh quang theo nồng độ TiO2
trong composite có thể được giải thích phù hợp với mô hình cấu trúc vùng năng lượng của
tiếp xúc dị chất g-C3N4, có lợi cho quá trình quang xúc tác của vật liệu g-C3N4.
Khả năng quang xúc tác của TiO2, g-C3N4 tinh khiết và các composite g-C3N4/TiO2
được đánh giá thông qua sự phân hủy dung dịch Rhodamine B (RhB) dưới sự chiếu xạ của
đèn Xenon. Hình 6 biểu diễn tỉ lệ cường độ đỉnh hấp thụ của dung dịch RhB với sự có mặt
của vật liệu composite g-C3N4/TiO2 ở những thời điểm khác nhau được chiếu sáng bằng
đèn Xenon.
Hình 6. Kết quả phân hủy RhB dưới sự chiếu sáng của đèn
Xenon đối với các mẫu composite g-C3N4/TiO2.
Kết quả cho thấy tất cả các mẫu đều đạt tới trạng thái hấp phụ bão hòa đối với RhB sau
30 phút khuấy trong bóng tối. Mẫu g-C3N4 biểu hiện khả năng hấp phụ tốt nhất trong số
Nghiên cứu khoa học công nghệ
Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số Đặc san CBES2, 04 - 2018 141
các mẫu, điều này có thể giải thích là do hình thái dạng tấm của g-C3N4. TiO2 pha anatase
biểu hiện hiệu quả phân hủy RhB tốt nhất trong các mẫu, gần như 100% RhB đã bị phân
hủy sau 2 giờ chiếu sáng đèn Xenon. Mẫu g-C3N4 tinh khiết cho hiệu quả quang xúc tác
kém nhất trong các mẫu. Các mẫu composite g-C3N4/TiO2 trong nghiên cứu này có hiệu
quả quang xúc tác không khác biệt nhiều và dung dịch RhB gần như mất màu hoàn toàn
sau 2,5 giờ chiếu sáng. Hiệu quả quang xúc tác cao của TiO2 có thể được giải thích do
trong bức xạ đèn Xenon có chứa một phần đáng kể ánh sáng tử ngoại là vùng mà vật liệu
nano TiO2 có hoạt tính quang xúc tác rất mạnh. Mặc dù hiệu quả quang xúc tác còn thấp
hơn TiO2 pha anatase tinh khiết nhưng vật liệu composite g-C3N4/TiO2 đã cải thiện đáng
kể khả năng quang xúc tác so với vật liệu g-C3N4 tinh khiết do vật liệu này đã giảm khả
năng tái hợp của cặp điện tử - lỗ trống như đã thể hiện trong phổ phát xạ truyền qua. Hơn
nữa, nếu xét trong khoảng thời gian dưới 1 giờ, vật liệu compiste chế tạo được có tốc độ
phân hủy RhB cao hơn TiO2 tinh khiết. Đây là một kết quả đáng lưu ý của hệ vật liệu này
và cần có những nghiên cứu chi tiết hơn.
4. KẾT LUẬN
Vật liệu composite g-C3N4/TiO2 được chế tạo thành công bằng phương pháp trộn cơ
học g-C3N4 với TiO2. Các hạt TiO2 kích thước nano đã phân tán trên bề mặt các lá mỏng
g-C3N4 làm cho vật liệu composite g-C3N4/TiO2 tạo thành có độ xốp cao. Sự kết hợp giữa
g-C3N4 với TiO2 cũng làm giảm sự tái hợp của cặp điện tử - lỗ trống. Điều này đã làm cho
khả năng quang xúc tác của vật liệu composite tốt hơn so với g-C3N4 trong điều kiện chiếu
sáng bằng đèn Xenon. Vật liệu composite chế tạo được cũng thể hiện tốc độ phân hủy cao
hơn TiO2 trong khoảng thời gian ngắn (dưới 1 giờ) mặc dù hiệu quả quang xúc tác cuối
cùng thấp hơn.
Lời cảm ơn: Nghiên cứu này được tài trợ bởi Quỹ Phát triển khoa học và công nghệ
Quốc gia (NAFOSTED) trong đề tài mã số 103.02-2016.46.
TÀI LIỆU THAM KHẢO
[1]. J. Jiang et al., “Dependence of electronic structure of g-C3N4 on the layer number of
its nanosheets: A study by Raman spectroscopy coupled with first-principles
calculations,” Carbon, Vol. 80, No. 1 (2014), pp. 213–221.
[2]. Y. Liao et al., “Tailoring the Morphology of g-C3N4 by Self-Assembly towards High
Photocatalytic Performance,” Chem Cat Chem, Vol. 6, No. 12 (2014), pp. 3419–
3425.
[3]. S. Cao and J. Yu, “g-C3N4-based Photocatalysts for Hydrogen Generation,” J. Phys.
Chem. Lett., Vol. 5, No. 12 (2014), pp. 2101–2107.
[4]. G. Ding, W. Wang, T. Jiang, B. Han, H. Fan, and G. Yang, “Highly Selective
Synthesis of Phenol from Benzene over a Vanadium-Doped Graphitic Carbon Nitride
Catalyst,” Chem Cat Chem, Vol. 5, No. 1 (2013), pp. 192–200.
[5]. S. Hu et al., “Enhanced visible light photocatalytic performance of g-C3N4
photocatalysts co-doped with iron and phosphorus,” Appl. Surf. Sci., Vol. 311
(2014), pp. 164–171.
[6]. Z. Li, J. Wang, K. Zhu, F. Ma, and A. Meng, “Ag/g-C3N4 composite nanosheets:
Synthesis and enhanced visible photocatalytic activities,” Mater. Lett., Vol. 145
(2015), pp. 167–170.
[7]. W.-J. Ong, L.-L. Tan, S.-P. Chai, and S.-T. Yong, “Heterojunction engineering of
graphitic carbon nitride (g-C3N4) via Pt loading with improved daylight-induced
photocatalytic reduction of carbon dioxide to methane,” Dalt. Trans., Vol. 44, No. 3
(2015), pp. 1249–1257.
Vật lý & Khoa học vật liệu
L. T. Hằng, , Đ. D. Bích, “Chế tạo và nghiên cứu của vật liệu tổ hợp g-C3N4/TiO2.” 142
[8]. W. Zhang, L. Zhou, and H. Deng, “Ag modified g-C3N4 composites with enhanced
visible-light photocatalytic activity for diclofenac degradation,” J. Mol. Catal. A
Chem., Vol. 423, No. July (2016), pp. 270–276.
[9]. G. Mamba and A. K. Mishra, “Graphitic carbon nitride (g-C3N4) nanocomposites: A
new and exciting generation of visible light driven photocatalysts for environmental
pollution remediation,” Appl. Catal. B Environ., Vol. 198 (2016) pp. 347–377.
[10]. L. Ming, H. Yue, L. Xu, and F. Chen, “Hydrothermal synthesis of oxidized g-C3N4
and its regulation of photocatalytic activity,” J. Mater. Chem. A, Vol. 2 (2014), pp.
19145–19149.
[11]. Y. Yuan et al., “High-yield synthesis and optical properties of g-C3N4,” Nanoscale,
Vol. 7, no. 29 (2015), pp. 12343–12350.
[12]. D. L. Wood and J. Tauc, “Weak Absorption Tails in Amorphous Semiconductors,”
Physical Review B, Vol. 5, No. 8 (1972), pp. 3144-3151
[13]. Y. Chen et al, "Construction of Heterostructured g-C3N4/Ag/TiO2 Microspheres with
Enhanced Photocatalysis Performance under Visible-Light Irradiation," ACS Appl.
Mater. Interfaces, Vol. 6, No 16 (2014), pp. 14405-14414
ABSTRACT
SYNTHESIS AND INVESTIGATION OF PHYSICAL PROPERTIES,
PHOTOCATALYTIC ABILITY OF g-C3N4/TiO2 COMPOSITE MATERIAL
In this study, the results of studies the physical properties as well as the
possibility of composite materials synthesized by mechanical mixing method with
different mass ratios are shown. The crystal structure, surface morphology and
optical properties of the prepared materials were investigated by using X-ray
diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM), photoluminescence (PL)
and UV-vis absorption spectra. The results showed that the synthesized materials
exhibited good crystallization of both component phases, without the presence of
impurities. The TiO2 nanoparticles adhered on the surface of g-C3N4 nanosheets.
The UV-Visible Diffuse Reflectance measurement displayed that the optical
absorption edge of g-C3N4/TiO2 composites had a red shift to the longer wavelength
in comparison with pure TiO2. The photocatalytic activity of the g-C3N4/TiO2
material was evaluated by degradingthe concentration of Rhodamine B (RhB)
solution (10 ppm) under the irradiation of the Xenon light. The results also showed
that the synthesized g-C3N4/TiO2 composite materials have a better photocatalytic
ability than pure g-C3N4.
Keywords: g-C3N4; TiO2; Composite; Photocatalytic; Rhodamine B.
Nhận bài ngày 06 tháng 3 năm 2018
Hoàn thiện ngày 18 tháng 3 năm 2018
Chấp nhận đăng ngày 02 tháng 4 năm 2018
Địa chỉ: 1 Khoa Khoa học Đại cương, Trường Đại học Tài nguyên và Môi trường Hà Nội;
2 Khoa Vật lí, Trường Đại học Sư phạm Hà Nội;
3 Khoa Khoa học cơ bản, Trường Đại học Mỏ - Địa chất.
* Email: lamhang289@gmail.com.
Các file đính kèm theo tài liệu này:
- 20_j35_lam_thi_hang_1349_2150565.pdf